연료 전지는 온실 가스를 방출하지 않고 연료를 소비하여 화학 에너지를 전기 에너지로 직접 변환하는 전기 화학 장치이다. 다양한 종류의 연료 전지 중에서 높은 출력밀도, 빠른 가동 및 종료, 체계적인 단전지 설계, 휴대 및 고정용으로의 사용에 대한 적합성, 그리고 온실가스가 배출되지 않는 특성에 대한 주요 장점으로 인해 ...
연료 전지는 온실 가스를 방출하지 않고 연료를 소비하여 화학 에너지를 전기 에너지로 직접 변환하는 전기 화학 장치이다. 다양한 종류의 연료 전지 중에서 높은 출력밀도, 빠른 가동 및 종료, 체계적인 단전지 설계, 휴대 및 고정용으로의 사용에 대한 적합성, 그리고 온실가스가 배출되지 않는 특성에 대한 주요 장점으로 인해 양성자 교환막 연료전지(PEMFC)는 많은 주목을 받고있다. 지금까지 Nafion과 같은 perflurorosulfonic acid (PFSA) 막은 장기 내구성, 우수한 절연성, 높은 양성자 전도성 및 고유한 친수성 특징을 갖는 새로운 양성자 교환 막 (PEM)으로 간주된다. PEMFC의 실용적인 응용은 (i) 복잡한 합성 과정으로 인한 높은 비용, (ii) 높은 연료 크로스 오버, (iii) 낮은 유리 전이 온도 및 (iv) 고온 (>80 ℃) 및 저습도 (<80%)에서 전도율 낮아지는 Nafion의 단점으로 제한적이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 보완된 나피온 막 또는 대체 PEM의 합성에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 최근에, 기능성 그래핀 산화물 (functionalized graphene oxide, FGO) 을 이용한 복합 PEM에 관한 연구가 주목받고 있다. PEM의 성분으로서 FGO의 혼합은 물리화학적, 열역학적 및 전기화학적 특성을 현저히 높여준다는 것이 입증되었다. 1 장에서는 PEMFC에 대한 일반적인 소개, 작동 원리, PEMFC의 다양한 구성 요소, 연료 전지 손실 및 내구성에 대해 간략하게 설명하였다. 기능화된 탄소 나노 물질을 기반으로 한 PEM이 주요 연구 주제이다. 또한, 연구의 동기 부여와 문제점 및 해결 방안에 대해서도 자세히 나타내었다. 2 장은 설폰화 된 폴리(이써 이써 케톤) (SPEEK)의 성질에 대한 SGO 결합의 효과를 설명하고 있다. 단순하지만 효과적이며, GO의 기능화는 술폰산에 의해 수행되어 GO 도메인의 단위 부피당 설폰산 염 작용기의 수를 증가시킨다. SPEEK와 함께 복합 막이 용액 캐스팅 방법을 통해 제작되었다. 형태학, 물리 화학적 및 열역학적 특성 막에 대해 자세히 설명하고 있다. PEMFC 응용에 대한 복합막의 적합성을 나타내기 위해 양성자 전도도 및 단일 셀 측정이 수행되었다. 단일 셀은 70 ℃ 및 100% 상대습도에서 셀을 작동 할 때 1374 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 634 mW/cm2의 최대 전력 밀도를 보였다. 3 장은 SPEEK, 술폰산된 poly(vinylenedene fluoride-co-hexa fluoropropylene) (SPVdF-HFP) 및 1,3,5 또는 7 wt%의 GO을 이용해 합성한 막에 대해 보고하고 있다. 앞서 언급한 막에서 SPVdF-HF는 SO3H 그룹의 클러스터 부피당 증가하였고 GO는 방향성 수소 결합의 수를 증가시켰으며, 이는 총체적으로 양성자 전도성에 우수한 영향을 끼쳤다. 90 ℃에서 SPEEK에 의해 얻어진 최대 양성자 전도도는 68 mS/cm이었고, 합성한 막의 전도도는 122 mS/cm로 전도도가 1.7배 향상되었다. 4장에서는 플루오르화된 폴리(아릴렌 프로판비페닐) (FPAPB)와 SPEEK로 구성한 혼합 고분자매트릭스를 가지고 배향된 하이브리드 막을 상용화하기 위해서 고체 양성자 전도체 뿐만 아니라 자기적 활성 충진제로써 적용되는 기능성 GO (FGO)와 산화철을 결합하였다. 0.25 T의 일정한 자기장은 용액을 이용한 제막 과정 중에 막의 표면에 Fe3O4-FGO를 수직으로 정렬시키는 데 영향을 주었다. 제작된 막 중에서 SPFSGF-5 (수직으로 정렬된)는 고온 (120 ℃) 및 저습 (20%)에서 13 mS/cm의 우수한 양성자 전도도를 나타내었다. SPFSGF-5 (수직으로 정렬된) 막의 우수한 특성은 (i) 반응성이 좋은 FGO에 의해 제공되는 높은 농도의SO3H, (ii) 결합된 물 분자를 유지하기 위한 Fe3O4 나노 입자의 중요한 특성 및 (iii) Fe3O4-FGO와 고분자의 계면에 고밀도 기공 형성에 기인한다. 5 장은 고온 및 저습에서 작동하는 PEMFC 용 PEM으로서 Nafion/Fe3O4-SGO 복합 재료의 가능성을 나타낸다. Fe3O4-SGO의 물 흡수 및 양성자 전도도는 Nafion/Fe3O4-SGO에서 전도도의 효과를 개선한다. 초기 Nafion 막을 이용한 PEMFC는 120 ℃ 및 20 % RH에서 단일 셀을 작동할 때 431 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 최대 전력 밀도는 144 mW/cm2의 값을 보이지만, Nafion/Fe3O4-SGO 막을 갖춘 PEMFC는 동일한 동작 조건에서 640 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 258.82 mW/cm2의 최대 출력 밀도를 제공한다. 6장은 이 논문에서 제시된 다양한 PEM의 연구와 양성자 전도도 및 연료 전지 성능에 대한 높은 전기화학적 특성을 정리하였다. 또한 연구의 향후 목표도 강조하였다. 이 논문에서 언급 된 모든 연구 논문이 발표되어 국제 저널에 제출되었다.
연료 전지는 온실 가스를 방출하지 않고 연료를 소비하여 화학 에너지를 전기 에너지로 직접 변환하는 전기 화학 장치이다. 다양한 종류의 연료 전지 중에서 높은 출력밀도, 빠른 가동 및 종료, 체계적인 단전지 설계, 휴대 및 고정용으로의 사용에 대한 적합성, 그리고 온실가스가 배출되지 않는 특성에 대한 주요 장점으로 인해 양성자 교환막 연료전지(PEMFC)는 많은 주목을 받고있다. 지금까지 Nafion과 같은 perflurorosulfonic acid (PFSA) 막은 장기 내구성, 우수한 절연성, 높은 양성자 전도성 및 고유한 친수성 특징을 갖는 새로운 양성자 교환 막 (PEM)으로 간주된다. PEMFC의 실용적인 응용은 (i) 복잡한 합성 과정으로 인한 높은 비용, (ii) 높은 연료 크로스 오버, (iii) 낮은 유리 전이 온도 및 (iv) 고온 (>80 ℃) 및 저습도 (<80%)에서 전도율 낮아지는 Nafion의 단점으로 제한적이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 보완된 나피온 막 또는 대체 PEM의 합성에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 최근에, 기능성 그래핀 산화물 (functionalized graphene oxide, FGO) 을 이용한 복합 PEM에 관한 연구가 주목받고 있다. PEM의 성분으로서 FGO의 혼합은 물리화학적, 열역학적 및 전기화학적 특성을 현저히 높여준다는 것이 입증되었다. 1 장에서는 PEMFC에 대한 일반적인 소개, 작동 원리, PEMFC의 다양한 구성 요소, 연료 전지 손실 및 내구성에 대해 간략하게 설명하였다. 기능화된 탄소 나노 물질을 기반으로 한 PEM이 주요 연구 주제이다. 또한, 연구의 동기 부여와 문제점 및 해결 방안에 대해서도 자세히 나타내었다. 2 장은 설폰화 된 폴리(이써 이써 케톤) (SPEEK)의 성질에 대한 SGO 결합의 효과를 설명하고 있다. 단순하지만 효과적이며, GO의 기능화는 술폰산에 의해 수행되어 GO 도메인의 단위 부피당 설폰산 염 작용기의 수를 증가시킨다. SPEEK와 함께 복합 막이 용액 캐스팅 방법을 통해 제작되었다. 형태학, 물리 화학적 및 열역학적 특성 막에 대해 자세히 설명하고 있다. PEMFC 응용에 대한 복합막의 적합성을 나타내기 위해 양성자 전도도 및 단일 셀 측정이 수행되었다. 단일 셀은 70 ℃ 및 100% 상대습도에서 셀을 작동 할 때 1374 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 634 mW/cm2의 최대 전력 밀도를 보였다. 3 장은 SPEEK, 술폰산된 poly(vinylenedene fluoride-co-hexa fluoropropylene) (SPVdF-HFP) 및 1,3,5 또는 7 wt%의 GO을 이용해 합성한 막에 대해 보고하고 있다. 앞서 언급한 막에서 SPVdF-HF는 SO3H 그룹의 클러스터 부피당 증가하였고 GO는 방향성 수소 결합의 수를 증가시켰으며, 이는 총체적으로 양성자 전도성에 우수한 영향을 끼쳤다. 90 ℃에서 SPEEK에 의해 얻어진 최대 양성자 전도도는 68 mS/cm이었고, 합성한 막의 전도도는 122 mS/cm로 전도도가 1.7배 향상되었다. 4장에서는 플루오르화된 폴리(아릴렌 프로판비페닐) (FPAPB)와 SPEEK로 구성한 혼합 고분자 매트릭스를 가지고 배향된 하이브리드 막을 상용화하기 위해서 고체 양성자 전도체 뿐만 아니라 자기적 활성 충진제로써 적용되는 기능성 GO (FGO)와 산화철을 결합하였다. 0.25 T의 일정한 자기장은 용액을 이용한 제막 과정 중에 막의 표면에 Fe3O4-FGO를 수직으로 정렬시키는 데 영향을 주었다. 제작된 막 중에서 SPFSGF-5 (수직으로 정렬된)는 고온 (120 ℃) 및 저습 (20%)에서 13 mS/cm의 우수한 양성자 전도도를 나타내었다. SPFSGF-5 (수직으로 정렬된) 막의 우수한 특성은 (i) 반응성이 좋은 FGO에 의해 제공되는 높은 농도의SO3H, (ii) 결합된 물 분자를 유지하기 위한 Fe3O4 나노 입자의 중요한 특성 및 (iii) Fe3O4-FGO와 고분자의 계면에 고밀도 기공 형성에 기인한다. 5 장은 고온 및 저습에서 작동하는 PEMFC 용 PEM으로서 Nafion/Fe3O4-SGO 복합 재료의 가능성을 나타낸다. Fe3O4-SGO의 물 흡수 및 양성자 전도도는 Nafion/Fe3O4-SGO에서 전도도의 효과를 개선한다. 초기 Nafion 막을 이용한 PEMFC는 120 ℃ 및 20 % RH에서 단일 셀을 작동할 때 431 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 최대 전력 밀도는 144 mW/cm2의 값을 보이지만, Nafion/Fe3O4-SGO 막을 갖춘 PEMFC는 동일한 동작 조건에서 640 mA/cm2의 부하 전류 밀도에서 258.82 mW/cm2의 최대 출력 밀도를 제공한다. 6장은 이 논문에서 제시된 다양한 PEM의 연구와 양성자 전도도 및 연료 전지 성능에 대한 높은 전기화학적 특성을 정리하였다. 또한 연구의 향후 목표도 강조하였다. 이 논문에서 언급 된 모든 연구 논문이 발표되어 국제 저널에 제출되었다.
Fuel cell is an electrochemical device which directly converts chemical energy to electrical energy by consuming fuels without emitting green-house gases. Among various types of fuel cells, proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) are gaining much attention because their key advantages of high p...
Fuel cell is an electrochemical device which directly converts chemical energy to electrical energy by consuming fuels without emitting green-house gases. Among various types of fuel cells, proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) are gaining much attention because their key advantages of high power density, quick start up and shout down time, compact cell design, adaptability for both portable and stationary usages and low/zero emission profile. Until now, perflurorosulfonic acid (PFSA) membranes such as Nafion are considered state-of-the-art proton exchange membranes (PEMs), which have long term durability, high electronic insulation, high proton conductivity and unique hydrophilic percolation. The practical applications of PEMFCs are mainly limited due to the drawbacks of Nafion, which include (i) high cost due to the complex synthesis procedure, (ii) high fuel crossover, (iii) low glass transition temperature and (iv) conductivity decline at high temperature (>80 ℃) and low humidity (<80 %). To tackle these problems, studies on fabrication of modified Nafion membranes or alternative PEMs are being thrived. Recently, the research on functionalized graphene oxide (FGO) based composite PEMs are being thrived. It has been endorsed that blending of FGO as ingredient in the PEM amplifies physiochemical, thermomechanical and electrochemical properties significantly. Chapter 1 briefly describes general introduction to PEMFCs, operating principle, various components of PEMFCs and fuel cell losses and durability. A brief overview of the functionalized carbon nanomaterials based PEM is the subject of the thesis. Motivation of the work and problem and manipulations are also given in detail. Chapter 2 presents the effects of SGO incorporation on the properties of sulfonated poly (ether ether ketone) (SPEEK). A simple, but effective, functionalization of GO is performed by sulfonic acid to increase the number of sulfonate groups per unit volume of GO domain. Followed by its composite membrane with SPEEK was fabricated via a facile solution casting method. A detailed discussion on morphological, physiochemical and thermomechanical properties membranes is also presented. Proton conductivity and single cell measurements were performed to understand the suitability of composite membrane toward PEMFC applications. The single cell delivered the maximum power density of 634 mW/cm2 at load current density of 1374 mA/cm2 when operating the cell at 70 ℃ and 100% RH. Chapter 3 reports ternary hybrid membrane comprising of SPEEK, sulfonated poly (vinyledene fluoride-co-hexa fluoropropylene) (SPVdF-HFP) and GO with 1, 3, 5 or 7 wt%. In the ternary hybrid membrane, SPVdF-HFP increased per cluster volume of SO3H groups and GO increased the number of directional hydrogen bonds, which collectively provided good impact in proton conductivity. At 90 ℃, the peak proton conductivity attained by the SPEEK was 68 mS/cm, while that of the ternary hybrid was 122 mS/cm, 1.7 times better conductivity. In chapter 4, iron oxide (Fe3O4) anchored functionalized GO (FGO) is applied as magnetically active filler as well as a solid proton conductor to realize an aligned hybrid membrane with blended polymer matrix consisting of fluorinated poly (arylene propane biphenyl) (FPAPB) and SPEEK. A constant magnetic field of 0.25 T is applied to perpendicularly align Fe3O4-FGO to the cross-section surface of membrane during solution casting process. Among fabricated membranes, SPFSGF-5 (aligned) exhibits superior proton conductivity of 13 mS/cm at high temperature (120 ℃) and low humidity (20%). The superior behavior of SPFSGF-5 (aligned) membrane is credited to (i) excess concentration of SO3H provided by high surface FGO, (ii) intrinsic character of Fe3O4 nanoparticles to retain bound water molecules and (iii) creation of high compact pores at the interface of Fe3O4-FGO and polymers. Chapter 5 reports the potential of Nafion/Fe3O4-SGO composite as a PEM for PEMFC that operates at high temperature and low humidity. Water absorption and proton conductivity of Fe3O4-SGO ameliorate effect of conductivity on Nafion/Fe3O4–SGO. The PEMFC with Nafion/ Fe3O4–SGO membrane delivers a peak power density of 258.82 mW/cm2 at a load current density of 640 mA/cm2 when operating the cell at 120 ℃ and 20% RH, while the PEMFC with pristine Nafion membrane delivers a peak power density of only 144 mW/cm2 at a load current density of 431 mA/cm2 under identical operational condition. Chapter 6 summarizes the findings of various PEMs presented in this thesis and their comparative electrochemical properties towards proton conductivity and fuel cell performance. The future scope of the work is also highlighted. All research reports mentioned in this thesis have been published and submitted to international journals.
Fuel cell is an electrochemical device which directly converts chemical energy to electrical energy by consuming fuels without emitting green-house gases. Among various types of fuel cells, proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) are gaining much attention because their key advantages of high power density, quick start up and shout down time, compact cell design, adaptability for both portable and stationary usages and low/zero emission profile. Until now, perflurorosulfonic acid (PFSA) membranes such as Nafion are considered state-of-the-art proton exchange membranes (PEMs), which have long term durability, high electronic insulation, high proton conductivity and unique hydrophilic percolation. The practical applications of PEMFCs are mainly limited due to the drawbacks of Nafion, which include (i) high cost due to the complex synthesis procedure, (ii) high fuel crossover, (iii) low glass transition temperature and (iv) conductivity decline at high temperature (>80 ℃) and low humidity (<80 %). To tackle these problems, studies on fabrication of modified Nafion membranes or alternative PEMs are being thrived. Recently, the research on functionalized graphene oxide (FGO) based composite PEMs are being thrived. It has been endorsed that blending of FGO as ingredient in the PEM amplifies physiochemical, thermomechanical and electrochemical properties significantly. Chapter 1 briefly describes general introduction to PEMFCs, operating principle, various components of PEMFCs and fuel cell losses and durability. A brief overview of the functionalized carbon nanomaterials based PEM is the subject of the thesis. Motivation of the work and problem and manipulations are also given in detail. Chapter 2 presents the effects of SGO incorporation on the properties of sulfonated poly (ether ether ketone) (SPEEK). A simple, but effective, functionalization of GO is performed by sulfonic acid to increase the number of sulfonate groups per unit volume of GO domain. Followed by its composite membrane with SPEEK was fabricated via a facile solution casting method. A detailed discussion on morphological, physiochemical and thermomechanical properties membranes is also presented. Proton conductivity and single cell measurements were performed to understand the suitability of composite membrane toward PEMFC applications. The single cell delivered the maximum power density of 634 mW/cm2 at load current density of 1374 mA/cm2 when operating the cell at 70 ℃ and 100% RH. Chapter 3 reports ternary hybrid membrane comprising of SPEEK, sulfonated poly (vinyledene fluoride-co-hexa fluoropropylene) (SPVdF-HFP) and GO with 1, 3, 5 or 7 wt%. In the ternary hybrid membrane, SPVdF-HFP increased per cluster volume of SO3H groups and GO increased the number of directional hydrogen bonds, which collectively provided good impact in proton conductivity. At 90 ℃, the peak proton conductivity attained by the SPEEK was 68 mS/cm, while that of the ternary hybrid was 122 mS/cm, 1.7 times better conductivity. In chapter 4, iron oxide (Fe3O4) anchored functionalized GO (FGO) is applied as magnetically active filler as well as a solid proton conductor to realize an aligned hybrid membrane with blended polymer matrix consisting of fluorinated poly (arylene propane biphenyl) (FPAPB) and SPEEK. A constant magnetic field of 0.25 T is applied to perpendicularly align Fe3O4-FGO to the cross-section surface of membrane during solution casting process. Among fabricated membranes, SPFSGF-5 (aligned) exhibits superior proton conductivity of 13 mS/cm at high temperature (120 ℃) and low humidity (20%). The superior behavior of SPFSGF-5 (aligned) membrane is credited to (i) excess concentration of SO3H provided by high surface FGO, (ii) intrinsic character of Fe3O4 nanoparticles to retain bound water molecules and (iii) creation of high compact pores at the interface of Fe3O4-FGO and polymers. Chapter 5 reports the potential of Nafion/Fe3O4-SGO composite as a PEM for PEMFC that operates at high temperature and low humidity. Water absorption and proton conductivity of Fe3O4-SGO ameliorate effect of conductivity on Nafion/Fe3O4–SGO. The PEMFC with Nafion/ Fe3O4–SGO membrane delivers a peak power density of 258.82 mW/cm2 at a load current density of 640 mA/cm2 when operating the cell at 120 ℃ and 20% RH, while the PEMFC with pristine Nafion membrane delivers a peak power density of only 144 mW/cm2 at a load current density of 431 mA/cm2 under identical operational condition. Chapter 6 summarizes the findings of various PEMs presented in this thesis and their comparative electrochemical properties towards proton conductivity and fuel cell performance. The future scope of the work is also highlighted. All research reports mentioned in this thesis have been published and submitted to international journals.
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