동위원소희석법을 이용한 열이온 질량분석: 희토류원소 지구화학에의 응용 Thermal Ion Mass Spectrometry with Isotope Dilution Method: An application to Rare Earth Element Geochemistry원문보기
동위원소희석법은 스파이크(농축 동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법으로서, 현재까지 개발된 정량분석 방법 중 가장 정확한 방법이다. 특히 열이온 질량분석기(Thermal Ion Mass Spectrometer)를 이용한 동위원소희석법은 현재까지 알려진 분석방법 중 가장 신뢰도가 높은 결과(1% 이내의 정도까지 가능함)를 얻을 수가 있다. 동위원소회석법에 의해 정량분석을 하고자 할 때, 가장 중요한 요인중의 하나로서 스파이크(농축 동위원소)의 선택이다. 회토류원소의 복합 스파이크용액을 만들 때의 개개의 회토류원소의 스파이크는 $^{138}$$La^{142}$ , $Ce^{145}$ /Nd, $^{149}$ /, $Sm^{151}$ , $Sm^{151}$Eu, $^{157}$ Gd, $^{163}$ Dy, $^{167}$ Er, $^{171}$ , $Yb^{176}$ Lu를 많이 쓴다. 이 동위원소희석법에 의한 정량분석이 가장 유용하게 쓰여지고 있는 지구화학적 연구분야는 암석이나 광물의 연대를 측정하고자 할 때의 관심원소의 정량 및 자연계시료의 회토류 원소의 미세구조를 들 수가 있다. 특히 희토류원소의 테트라드 효과를 연구하고자 할 때, 이 동위원소희석법은 아주 효과적인 방법이다.
동위원소희석법은 스파이크(농축 동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법으로서, 현재까지 개발된 정량분석 방법 중 가장 정확한 방법이다. 특히 열이온 질량분석기(Thermal Ion Mass Spectrometer)를 이용한 동위원소희석법은 현재까지 알려진 분석방법 중 가장 신뢰도가 높은 결과(1% 이내의 정도까지 가능함)를 얻을 수가 있다. 동위원소회석법에 의해 정량분석을 하고자 할 때, 가장 중요한 요인중의 하나로서 스파이크(농축 동위원소)의 선택이다. 회토류원소의 복합 스파이크용액을 만들 때의 개개의 회토류원소의 스파이크는 $^{138}$$La^{142}$ , $Ce^{145}$ /Nd, $^{149}$ /, $Sm^{151}$ , $Sm^{151}$Eu, $^{157}$ Gd, $^{163}$ Dy, $^{167}$ Er, $^{171}$ , $Yb^{176}$ Lu를 많이 쓴다. 이 동위원소희석법에 의한 정량분석이 가장 유용하게 쓰여지고 있는 지구화학적 연구분야는 암석이나 광물의 연대를 측정하고자 할 때의 관심원소의 정량 및 자연계시료의 회토류 원소의 미세구조를 들 수가 있다. 특히 희토류원소의 테트라드 효과를 연구하고자 할 때, 이 동위원소희석법은 아주 효과적인 방법이다.
Isotope Dilution Mass Spectrometry(IDMS) is one of the analytical method which uses enriched isotope spikes and analyzes the abundance of element by comparison of the spectrum between spiked mass and non-spike mass. Especially, the Thermal Ion Mass Spectrometry with isotope dilution technique (in ge...
Isotope Dilution Mass Spectrometry(IDMS) is one of the analytical method which uses enriched isotope spikes and analyzes the abundance of element by comparison of the spectrum between spiked mass and non-spike mass. Especially, the Thermal Ion Mass Spectrometry with isotope dilution technique (in general ID-TIMS) is the most accurate method of the chemical analysis, which enables us to obtain the data better than 1% in accuracy and precision. In IDMS, enriched isotope spike is one of the most important factor in order to obtain the best data. For rare earth elements, in general, a mixture of /sup 138/La, /sup 142/Ce, /sup 145/Nd, /sup 149/Sm, /sup 151/Sm, /sup 151/Eu, /sup 157/Gd, /sup 163/Dy, /sup 167/Er, /sup 171/Yb, and /sup 176/Lu is used as composite spike. IDMS is very useful in geochronology and REE geochemistry. Especially, it is very effective in studying the “tetrad effect” of rare earth elements in natural samples.
Isotope Dilution Mass Spectrometry(IDMS) is one of the analytical method which uses enriched isotope spikes and analyzes the abundance of element by comparison of the spectrum between spiked mass and non-spike mass. Especially, the Thermal Ion Mass Spectrometry with isotope dilution technique (in general ID-TIMS) is the most accurate method of the chemical analysis, which enables us to obtain the data better than 1% in accuracy and precision. In IDMS, enriched isotope spike is one of the most important factor in order to obtain the best data. For rare earth elements, in general, a mixture of /sup 138/La, /sup 142/Ce, /sup 145/Nd, /sup 149/Sm, /sup 151/Sm, /sup 151/Eu, /sup 157/Gd, /sup 163/Dy, /sup 167/Er, /sup 171/Yb, and /sup 176/Lu is used as composite spike. IDMS is very useful in geochronology and REE geochemistry. Especially, it is very effective in studying the “tetrad effect” of rare earth elements in natural samples.
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문제 정의
이 논문에서는 동위원소희석에 의한 열이온 질량분석법을 소개하였다. 동위원소희석법은 스파이크(농축동위원소)를 사용하여, 질량분석기에서 얻어지는 각 원소들의 동위원소 스펙트럼을 비교함으로써 정량화하는 방법이다.
이 논문에서는 열이온화 질량분석기(TIMS)에서의 동위원소희석법의 개념과 분석방법을 지구화학적 연구에 있어서 중요한 도구로 사용되는 희토류 원소의 정량분석에 적용하여 설명하고자 한다. 희토류원소는 유사한 물리적, 화학적 성질로 인하여 지난 40여년간 지구화학적 연구에 있어서 아주 중요한 도구로 사용되어 왔다(Masada, 1962, 1966, 1968; Coryell et al.
그러나, 일반적으로, 지질시료 및 운석에 있어서의 희토류원소 존재도는 매우 낮으며(수십 ppm~수 ppb, 해수 및 지하수의 경우 수십 ppt의 존재도를 보임), 분석과정에 있어서 산화물의 영향을 많이받는 연유로 정도가 좋은 자료를 얻기가 쉽지 않다. 이와 같은 연유 때문에, 이 논문에서는 동위원소 희석법을 이용하여 측정하는 데 좋은 원소의 예로서 희토류원소를 들어 설명하고자 한다.
제안 방법
Ho. Tm의 존재도를 측정하기 위해, 희토류원소의 존재도를 결정한 후, 이 값을 표준(Internal Standardization)으로 하여 재차 ICP-MS에 의해 재측정하였다. 일반적으로, 희토류원소의 테트라드효과를 보여주는 암석의 경우, 그 함량이 비교적 낮은 관계(수 ppm-수 ppb)로 농도의 변화에 관련된 테드라드 효과를 조사하기 위해서는 적어도 10% 이내의 정확도의 분석결과가 요구된다.
(1993)은 IDMS의 자료의 경우, 분석오차가 3%이내라고 했으며, ICP-MS의 자료는 IDMS와 비교했을 때, 최대 24%까지 벗어났다고 했다. 이들은 이와 같은 오차가 산화물의 생성에 의한 것으로 간주하였고, 이와 같은 문제점을 해결하기 위해서 IDMS의 자료를 표준값으로 설정한 후 표류보정해결(dirift correcting solution, DCS)이라는 보정프로그램을 ICP-MS의 측정자료에 적용하였다. 그 결과 Fig.
대상 데이터
왜냐하면 질량분석시 기타 동위원소가 스파이크의 질량 스펙트럼(mass spectrum)에 큰 영향을 미치기 때문이다-등을 고려하여야한다. 본 논문에서의 주 관심대상이 되는 희토류원소의 정량분석을 위하여, 본 연구팀에서는 138La, 142Ce, 145Nd, l49Sm, l5lEu, l57Gd, l63Dy, 167Er, l71Yb, 176Lu을 스파이크(Table 2의 동위원소표 참조)로서 사용하고 있다. 이 동위원소들은 상업적으로 판매된다
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