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문제 정의
- 본 연구에서는 유기물과 질소제거를 위한 연속회분식 침지형 MBR 공정에서 슬러지의 폐 기없이 미생물농도를 지속적으로 증가시켰다. 그에 따라 유도된 낮은 슬러지 부하량과 높은 MLSS가 막오 염과 미생물 활성에 미치는 영향을 침지형 막여과 실 험, 산소소모율, 질산화 및 탈질화율 측정을 통해서 조사하고, 이를 바탕으로 낮은 슬러지 부하량에서 운전의 문제점을 제기하고자 한다.
- 본 연구에서는 연속회분식으로 운전한 MBR시스템 에서 MLSS 농도와 슬러지 부하량이 막오염과 미생물 활성에 미치는 영향을 살펴보았다. MBR시스템에서 막오염은 MLSS농도 증가에 의해 조금씩 심하게 발생하는 경향을 보였으나, 그 차이는 비포기 시에는 크지 않았고, 포기 시에는 차이가 좀 더 심하게 발생하였다.
- 최근에 MBR공정에서는 영양염류의 제거에 관한 연구들이 보고되고 있는데, 우리는 이전 연구에서도 MBR 과 연속회분식 반응조(SBR; sequencing batch reactor) 를 결합하여 유기물과 함께 질소와 인을 동시에 제거하고자 하였다[6]. 본 연구에서는 유기물과 질소제거를 위한 연속회분식 침지형 MBR 공정에서 슬러지의 폐 기없이 미생물농도를 지속적으로 증가시켰다. 그에 따라 유도된 낮은 슬러지 부하량과 높은 MLSS가 막오 염과 미생물 활성에 미치는 영향을 침지형 막여과 실 험, 산소소모율, 질산화 및 탈질화율 측정을 통해서 조사하고, 이를 바탕으로 낮은 슬러지 부하량에서 운전의 문제점을 제기하고자 한다.
제안 방법
- 일반적인 수질 분석 방법은 Standard Methods를 따랐다[13]. MLSS 농도는 시료 10 mL를 유리섬유 여과지(GF/C)에 여과한 후 105℃에서 1시간 동안 건조시킨 후 질량을 측정하여 조사하였다. COD는 흡광도법을 사용하여 AL282 (AQUA LYTIC, Germany)로 측정하였다.
- 1 pm, polysulfbne)을 이용하여 측정하였다. SKMF10 중공사들을 U자 형태로 만들고 끝부분을 모아 1cm 외경의 우레탄 튜브에 넣고 우레탄 접착제 를 이용하여 포팅(Potting)한 후 절단하여 막면적이 540 cm2 되도록 모듈을 만들었다. 제조된 간이 모듈은 반응조에 직접 침지하여 여과 실험하였고, 매 실험마 다 새 모듈을 이용하였다.
- 실험에 사용한 모델 폐수는 Glucose, (NH4)2SO4, KH2PO4를 각각 탄소, 질소, 인원으로 하고 기타 미량의 영양분을 넣어 제조하였다. 또한 pH를 조절하기 위하여 NaHCQ을 첨가하였다. 자세한 폐수의 조성은 Table 1에 나타내었다.
- MBR시스템의 운전조건을 Table 2에 나타내었다. 미생물의 적응이 끝난 후에 잉여 슬러지의 폐기 없이 농도를 계속 증가시켰으며, 대략 20일씩의 기간으로 나누어 Phase-1 부터 Phase-5까지의 5개의 기간으로 나누었다. 표에 나타난 MLSS와 슬러지 부하율(F/M; gCOD/gMLSS .
- 미생물의 활성을 평가하기 위해서 산소소모율, 질산 화율, 탈질율을 반응조에서 직접 관찰하면서 측정하였다. 산소소모율은 반응조에 전극을 장치하고, 반응 싸이클이 시작되어 폐수가 유입되는 순간에 용존산소의 시간별 감소율을 관찰하여 측정하였다.
- 비포기 시에 슬러지 혼합을 위해서 침지형 순환펌프 를 설치하였고, 유입펌프, 흡입펌프 포기장치는 PLC (programmable logic controller, LG Industrial System) 에 연결하여 운전모드에 따라 자동으로 작동하도록 제어하였다. 운전 싸이클은 초기의 유입 및 혼합, 호기성 반응, 무산소 반응, 처리수 배출 순으로 구성되었다.
- 미생물의 활성을 평가하기 위해서 산소소모율, 질산 화율, 탈질율을 반응조에서 직접 관찰하면서 측정하였다. 산소소모율은 반응조에 전극을 장치하고, 반응 싸이클이 시작되어 폐수가 유입되는 순간에 용존산소의 시간별 감소율을 관찰하여 측정하였다. 시간별 농도변화를 직선으로 플롯하여 기울기를 통해 산소소모율 (OUR; oxygen uptake rate)을 계산하였고, 이를 MLSS 농도로 나누어 비산소소모율 (SOUR; specific oxygen uptake rate)을 계산하였다.
- 산소소모율은 반응조에 전극을 장치하고, 반응 싸이클이 시작되어 폐수가 유입되는 순간에 용존산소의 시간별 감소율을 관찰하여 측정하였다. 시간별 농도변화를 직선으로 플롯하여 기울기를 통해 산소소모율 (OUR; oxygen uptake rate)을 계산하였고, 이를 MLSS 농도로 나누어 비산소소모율 (SOUR; specific oxygen uptake rate)을 계산하였다. 질산화율 (VNR; volumetric nitrification rate)은 초기 유입기간이 끝나고 포기가 시작된 후부터 10분 간격으로 혼합액 샘플을 추출하고 산화된 질소(질산성 질소와 아질산성 질소의 합; NOx-N)를 측정하여 계산하였고, 비질산화율은 (SNR; specific nirtification rate)은 질산화율을 MLSS로 나누어 계산했다.
- 질산성 질소 (Nitrate; NQf-N) 와 아질산성 질 소 (Nitrite; NCh'-N) 측정은 이온크로마토그래피(Shimadzq Japan)를 이용하였고, 총 켈달질소는 Kjeltec Auto 2300 analyzer (Tecator, Sweden)로 분석하였으며 총 질소는 이 두 가지 질소의 합으로 계산하였다. 용존산소 농도는 전극을 이용하여 측정하였다 (AQUA LYHC, Germany).
- 4 의 세공크기와 3 n?의 막면적을 갖는 polyethylene 재질의 중공사막모듈을(MitsubishiRayon, Japan) 반응조에 침지시키고 막오염 제어를 위해 산기관을 모듈아래 바로 설치하였다. 이 중공사막 모듈은 유출수 처리를 위해서만 사용하였으며, 막오염 특성은 SK 케미칼에서 제조한 SKMF10 중공사막 (pore seize: 0.1 pm, polysulfbne)을 이용하여 측정하였다. SKMF10 중공사들을 U자 형태로 만들고 끝부분을 모아 1cm 외경의 우레탄 튜브에 넣고 우레탄 접착제 를 이용하여 포팅(Potting)한 후 절단하여 막면적이 540 cm2 되도록 모듈을 만들었다.
- COD는 흡광도법을 사용하여 AL282 (AQUA LYTIC, Germany)로 측정하였다. 질산성 질소 (Nitrate; NQf-N) 와 아질산성 질 소 (Nitrite; NCh'-N) 측정은 이온크로마토그래피(Shimadzq Japan)를 이용하였고, 총 켈달질소는 Kjeltec Auto 2300 analyzer (Tecator, Sweden)로 분석하였으며 총 질소는 이 두 가지 질소의 합으로 계산하였다. 용존산소 농도는 전극을 이용하여 측정하였다 (AQUA LYHC, Germany).
- 시간별 농도변화를 직선으로 플롯하여 기울기를 통해 산소소모율 (OUR; oxygen uptake rate)을 계산하였고, 이를 MLSS 농도로 나누어 비산소소모율 (SOUR; specific oxygen uptake rate)을 계산하였다. 질산화율 (VNR; volumetric nitrification rate)은 초기 유입기간이 끝나고 포기가 시작된 후부터 10분 간격으로 혼합액 샘플을 추출하고 산화된 질소(질산성 질소와 아질산성 질소의 합; NOx-N)를 측정하여 계산하였고, 비질산화율은 (SNR; specific nirtification rate)은 질산화율을 MLSS로 나누어 계산했다. 탈질율(VDNR; volumetric denitrification rate)과 비탈질율 (SDNR; specific denitrification rate) 은 무산소 혼합기에 샘플을 추출하여 산화된 질소의 농도를 측정하여 같은 방법으로 계산하였다.
- 질산화율 (VNR; volumetric nitrification rate)은 초기 유입기간이 끝나고 포기가 시작된 후부터 10분 간격으로 혼합액 샘플을 추출하고 산화된 질소(질산성 질소와 아질산성 질소의 합; NOx-N)를 측정하여 계산하였고, 비질산화율은 (SNR; specific nirtification rate)은 질산화율을 MLSS로 나누어 계산했다. 탈질율(VDNR; volumetric denitrification rate)과 비탈질율 (SDNR; specific denitrification rate) 은 무산소 혼합기에 샘플을 추출하여 산화된 질소의 농도를 측정하여 같은 방법으로 계산하였다.
대상 데이터
- 본 연구에 사용한 활성슬러지는 경기도 용인소재의 식품회사의 폐수처리 플랜트로부터 식종하였으며, 대상으로 한 모델 합성폐수로 50일 이상 적응시킨 후 실험에 사용하였다. 실험에 사용한 모델 폐수는 Glucose, (NH4)2SO4, KH2PO4를 각각 탄소, 질소, 인원으로 하고 기타 미량의 영양분을 넣어 제조하였다.
- 본 연구에 사용한 활성슬러지는 경기도 용인소재의 식품회사의 폐수처리 플랜트로부터 식종하였으며, 대상으로 한 모델 합성폐수로 50일 이상 적응시킨 후 실험에 사용하였다. 실험에 사용한 모델 폐수는 Glucose, (NH4)2SO4, KH2PO4를 각각 탄소, 질소, 인원으로 하고 기타 미량의 영양분을 넣어 제조하였다. 또한 pH를 조절하기 위하여 NaHCQ을 첨가하였다.
- 실험에 사용한 침지형 MBR 플랜트는 유기물과 질소를 동시에 제거하기 위하여 연속회분식 반응조 형태로 운전하였고, Fig. 1에 실험장치도와 시스템 운전 모 드를 나타내었다. 0.
- SKMF10 중공사들을 U자 형태로 만들고 끝부분을 모아 1cm 외경의 우레탄 튜브에 넣고 우레탄 접착제 를 이용하여 포팅(Potting)한 후 절단하여 막면적이 540 cm2 되도록 모듈을 만들었다. 제조된 간이 모듈은 반응조에 직접 침지하여 여과 실험하였고, 매 실험마 다 새 모듈을 이용하였다.
데이터처리
- 미생물의 적응이 끝난 후에 잉여 슬러지의 폐기 없이 농도를 계속 증가시켰으며, 대략 20일씩의 기간으로 나누어 Phase-1 부터 Phase-5까지의 5개의 기간으로 나누었다. 표에 나타난 MLSS와 슬러지 부하율(F/M; gCOD/gMLSS . day)은 평균 값이며, 막투과 실험과 활성도 실험은 각 기간의 중간에 수행하였다.
이론/모형
- MLSS 농도는 시료 10 mL를 유리섬유 여과지(GF/C)에 여과한 후 105℃에서 1시간 동안 건조시킨 후 질량을 측정하여 조사하였다. COD는 흡광도법을 사용하여 AL282 (AQUA LYTIC, Germany)로 측정하였다. 질산성 질소 (Nitrate; NQf-N) 와 아질산성 질 소 (Nitrite; NCh'-N) 측정은 이온크로마토그래피(Shimadzq Japan)를 이용하였고, 총 켈달질소는 Kjeltec Auto 2300 analyzer (Tecator, Sweden)로 분석하였으며 총 질소는 이 두 가지 질소의 합으로 계산하였다.
- 막오염 정도를 정량적으로 측정하기 위하여 여과 저항 모델을 사용하였다[2, 14].전체여과 저항은 분리막 고유의 저항과 막오염에 의한 저항으로 나누어 볼 수 있으며 아래와 같은 식으로 나타낼 수 있다.
성능/효과
- 모든 MLSS의 농도에서 비포기 조건보다 높은 투과유속을 유지하여, 포기에 의한 막세척 효과를 확인할 수 있었다. MLSS 농도 변화에 따른 결과를 살펴보면 MLSS가 막오염에 미치는 영향이 좀 더 두드러지게 나타남을 확인할 수 있었다. 이는 MLSS 농도가 적을 때는 포기에 의해 발생하는 유체의 흐름이 막표면에 부착하는 오염물질들을 효율적으로 제거하지만, MLSS가 높을 때에는 막오염 저감효과가 떨어지게 됨을 의미한다.
- MBR시스템에서 막오염은 MLSS농도 증가에 의해 조금씩 심하게 발생하는 경향을 보였으나, 그 차이는 비포기 시에는 크지 않았고, 포기 시에는 차이가 좀 더 심하게 발생하였다. MLSS 농도의 증가가 막오염에 직접 커다란 영향을 주지는 않으나, 지나치게 높은 MLSS에서 유도되는 낮은 F/M비에 의해서 혼합액의 조성 변화나 점성도 등의 특징이 변화되어 막오염이 크게 증가하는 현상이 발견되었고, 이러한 조건에서는 포기에 의한 막세척 효과도 크게 감소되었다.
- 7에는 MBR시스템의 질산화율이 기간별로 나타나있다. Phase-2는 Phase-1에 비하여 슬러지 체류시간이 길어져 좋은 질산화율을 보였 는데, 그 이후로는 더 이상 증가율이 좋아지지 않았고, 이에 따라 비질산화율(SNR)은 계속해서 감소하는 경향을 보였다. 이는 질산화 박테리아의 배양을 위해서 충분히 긴 슬러지 체류시간은 필요로 하지만, 체류시간이 지나치게 길어질 경우 내생 상태와 기질 부족으로 인한 경쟁으로 인해 더 이상의 질산화 박테리아의 성장은 기대하기 어렵게 된다는 것을 의미한다.
- 모든 MLSS에서 초기부터 급격한 투과유속의 감소 현상이 발생했는데, 이는 막표면에서의 전단응력을 부여하지 않았고, 혼합액의 농도가 높았기 때문이다. 대략 4, 000-14, 000 mml의 농도범위에서는 대체로 MLSS가 높을수록 투과유속의 감소가 증가하는 경향을 보였으나, 그 차이는 그다지 크지 않았다. 포기를 하지 않아 낮은 역전달력(back transport)을 갖는 조건에서는 4, 000 mg/L의 농도도 막표면에 빠른 속도로 케이크 층을 형성시키기에 충분하며, 비포기 조 건에서 이미 케이크층 성장이 일정한 수준에 이르는 한계 농도에 근접하였기 때문에 그 이상의 MLSS의 농도 증가는 크게 막오염에 영향을 주지 않는 것으로 사료된다.
- 3은 20 L/min의 포기유량에서 위와 동일한 조건으로 투과 실험을 수행한 결과이다. 모든 MLSS의 농도에서 비포기 조건보다 높은 투과유속을 유지하여, 포기에 의한 막세척 효과를 확인할 수 있었다. MLSS 농도 변화에 따른 결과를 살펴보면 MLSS가 막오염에 미치는 영향이 좀 더 두드러지게 나타남을 확인할 수 있었다.
- 미생물의 개별 활성도(SOUR, VNR, SDNR)는 슬러지 부하가 감소할수록 지속적으로 감소하는 경향을 나타내었다. 반응조 전체 활성도(OUR, VNR, VDNR)도 역시 17, 000 mg/L 이상의 높은 MLSS로부터 유도되는 0.
- 본 연구를 통해서 효율적인 막오염 제어와 미생물의 활성을 유지하기 위해서는 적절한 수준의 MLSS와 F/M비를 유지하는 것이 반드시 필요하다는 것을 확인할 수 있었다.
- day의 낮은 슬러지 부하에서는 경쟁에 의한 활성도 저하에 의해 탈질화율이 저하되는 현상이발견되었다(Phase-5). 비탈질율은 슬러지 부하량이 감소함에 따라 지속적으로 감소하여 미생물의 개별 활성은 슬러지 부하량에 반비례함을 확인할 수 있었다.
- 4에 나타내었다. 사용된 분리막은 순수투과도가 높은 정밀여과막이기 때문에 분리막 저항은 전체 저항에서 1% 미만을 차지하는 아주 낮은 수치를 보였고, 막오염 저항이 대부분을 차지했다. 실험에 사용된 분리막을 수세한 후 순수투과유속을 분석한 결과 초기의 투과유속을 대부분 회복하여 비가역적인 오염에 의한 저항은 거의 발생하지 않았고, 대부분이 막표면에 형성되는 케이크층에 의한 저항임을 확인할 수 있었다.
- 사용된 분리막은 순수투과도가 높은 정밀여과막이기 때문에 분리막 저항은 전체 저항에서 1% 미만을 차지하는 아주 낮은 수치를 보였고, 막오염 저항이 대부분을 차지했다. 실험에 사용된 분리막을 수세한 후 순수투과유속을 분석한 결과 초기의 투과유속을 대부분 회복하여 비가역적인 오염에 의한 저항은 거의 발생하지 않았고, 대부분이 막표면에 형성되는 케이크층에 의한 저항임을 확인할 수 있었다. 이는 짧은 기간 에 투과유속의 감소 경향을 관찰하기 위해 높은 투과 유속에서 빠르게 막오염을 유도하였기 때문이다.
- 일정한 용존산소 (DO; dissolved oxygen) 농도를 유지하기 위해 높은 미생물 농도에서는 포기량을 증가시켰으며, 온도와 pH는 미생물의 활성에 방해가 되지 않는 범위로 유지되었다. MBR 반응조는 미생물 농도와 이에 따른 슬러지 부하량을 제외하고는 모든 기간에서 동일한 조건으로 운전되었다.
- 이는 성 장률이 낮은 질산화박테리아가 길어진 슬러지 일령에 의해 보다 많이 반응조 내에 체류하기 때문이다. 질산화 박테리아의 성장에 의해 Phase-4까지 지속적인 질소제거의 상승이 나타나지만, Phase-5에서는 오히려 제거율이 감소하는 경향이 나타났다. 이는 낮은 F/M비 에 의해 미생물의 성장이 거의 나타나지 않아 세포합 성에 의해서 발생하는 질소제거를 기대하기 어렵고, 극심한 기질 부족상태로 인해 미생물간 경쟁이 발생하고 이를 통해 미생물 활성이 저하되기 때문으로 사료 된다.
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