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문제 정의
- EDTA와 붕산의 주입농도에 변화를 두어 카드뮴과 크롬의 제거효율을 측정함으로써, 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양에서의 EDTA 및 붕산 혼합용출제의 적용가능성을 평가하고자 하였다(Fig. 2, Fig. 3). 오염토양내 중금속의 초기농도를 측정하기 위해서 Triple acid (붕산, 염산, 질산)로 추출한 결과 카드뮴의 초기농도는 153.
- 중금속 중에서 카드뮴과 납은 광산지역에서 대부분 발견될 수 있으며, 6가 크롬은 대부분의 산업지역에서 발견될 수 있는 독성이 매우 강한 유독물질로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 카드뮴, 납, 6가 크롬 등으로 오염된 토양에 동시에 적용이 가능한 복원기술을 개발하고자 하였다. 중금속으로 오염된 토양의 복원기술 중 토양수세법은 처리 효율면에서나 비용면에서 효과적이기 때문에 널리 사용되는 복원공법으로써 무기산(질산, 인산, 붕산 등), 계면활성제, 또는 유기산(EDTA, NTA, 시트릭산, 옥살산 등)을 주입하여 중금속을 제거하는 기술이다(4) 특히, 유기산은 다른 용출제와 비교해서 중금속 제거효율이 높은 것으로 알려져 있으나, 유기산만을 오염토양에 주입할 경우 토양공극이 막힘에 따라 중금속의 제거효율이 감소하는 것으로 조사되었다.
- 유기산만을 주입 시 발생할 수 있는 이러한 문제점들을 개선하고자 앞선 연구에서는 EDTA 및 붕산의 혼합용출제를 주입하여 용출제의 투과 속도를 증가시킴으로써 오염토양으로부터 납의 제거 효율을 증가시켰다. 따라서 본 연구에서는 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양에 EDTA 및 붕산의 혼합용출제를 주입하여 카드뮴과 크롬의 제거효율을 측정함으로써 그 적용가능성을 평가하였으며, 최적의 운전조건을 조사하였다.
- 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양을 효과적으로 정화할 수 있는 토양수세법의 개발을 목표로 효율적인 중금속 세척제로 EDTA 및 붕산 혼합용출제의 적용가능성 및 최적의 운전조건을 조사하였다. 기존의 유기산을 적용하는 토양수세법은 토양주입 시 토양 공극이 막힘에 따라 중금속 제거효율이 급격하게 감소할 수 있는 단점이 있는 반면, EDTA 및 붕산 혼합용출제는 토양공극의 막힘현상을 충분히 완화시킴으로써 세척제의 주입속도를 높게 유지시킬 수 있었다.
제안 방법
- 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 설치하였다. 50 g의 오염토양을 컬럼에 충전한 후 상단부에는 용출제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 충전하였다. 하단부에서 유출되는 용출제를 40 ml 단위로 채취하여 0.
- 국내 ○○시에 위치하고 있는 ○○광산에서 채취한 오염 토양과 ○○공단에서 채취한 오염토양에 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 주입하여 카드뮴과 크롬의 제거효율을 측정하였다. 오염토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 용출시험을 실시한 결과 오염토양내 카드뮴의 농도는 49.
- 2의 배치실험결과와 상반되는 결과라 할 수 있다. 따라서 [EDTA]/[붕산]의 농도비 변화에 따른 컬럼실험에서 투수율 변화를 측정하였으며, 투수율이 카드뮴 제거효율에 미치는 영향을 조사하였다.
- 이처럼 카드뮴과 크롬은 서로 다른 특성을 갖고 있기 때문에 EDTA 및 붕산 혼합용출제 주입 시 최적의 반응조건이 다를 수 있다. 따라서 카드뮴과 크롬의 최적 반응조건을 찾고자 pH의 영향을 조사하였으며, [EDTA]/[붕산]의 농도변화에 따른 제거효율을 측정함으로써 최적 반응조건을 조사하였다.
- 오염토앙으로부터 ED1A 및 붕산 혼합용출제의 최적 혼합비율을 결정하고자 [EDTA]/[붕산]의 비를 S1(0.01M/0.025M), S2(0.01M/0.075M), S3(0.01M/0.1M), S4(0.01M/ 0.125M), S5(0.01M/0.4M)로 변화를 두어서 카드뮴과 크롬의 제거 효율을 측정하였다. 혼합용출제의 주입속도는 0.
- 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준 사를 10 cm깊이로 설치하였다. 오염현장에서 채취한 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후, 상단부에는 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm 깊이로 설치하였다. 하단부에서 유출되는 용출제는 40 ml 단위로 채취하여 0.
- 교반이 끝난 후 토양수의 pH를 기록하고 상등수 30 ml를 취해서 원심분리기(HA-1000-3 한일과학상사)를 이용하여 4,000rpm으로 30분 동안 원심분리 시켰다. 원심분리 후 공극크기가 0.45 μm이하인 멤브레인 필터로 여과하여 여과수를 ICP로 분석하였다.
- 인공오염토양을 제조하기 위해서 토양을 충분히 건조시킨 후 No.8~No.27 표준망체를 사용하여 입자별 크기를 분류하였다. 그 결과 74.
- 건조된 토양은 다시 표준망체로 통과시켜 폴리에틸렌 병에 담아 냉장보관하였다. 조제된 오염토양의 총 오염량은 lCP(Jobin Yvon 138 Ultrace, JV Industrial Corporation)로 분석을 하였다.
- 1% 실트 및 점토로 구성되어 있는 로움토양으로 조사되었다. 컬럼실험에서 혼합액의 주입속도는 5ml/min으로 고정하였으며, [EDIA]/[붕산}의 농도비를 0.01M/0.025M, 0.01M/0.1M, 0.01M/0.4M로 변화를 두어서 제거되는 카드뮴과 크롬의 농도를 측정하였다. Fig.
- 토양수세법의 하향식 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 30 cm, 높이 100 cm의 스테인레스 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준 사를 10 cm깊이로 설치하였다. 오염현장에서 채취한 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후, 상단부에는 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm 깊이로 설치하였다.
- 0 cm의 아크릴 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 설치하였다. 50 g의 오염토양을 컬럼에 충전한 후 상단부에는 용출제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 충전하였다.
- 오염현장에서 채취한 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양 20 kg을 컬럼에 충진한 후, 상단부에는 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 10 cm 깊이로 설치하였다. 하단부에서 유출되는 용출제는 40 ml 단위로 채취하여 0.45 μm 멤브레인 필터로 여과한 후 ICP 로 분석하였다.
- 50 g의 오염토양을 컬럼에 충전한 후 상단부에는 용출제의 원활한 주입을 위해서 2mm~4mm 크기의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 충전하였다. 하단부에서 유출되는 용출제를 40 ml 단위로 채취하여 0.45 μm 멤브레인 필터로 여과한 후 ICP분석을 실시하였다.
대상 데이터
- 5%)의 혼합액을 사용하였다. 실험에 사용된 모든 증류수는 Milli-Q 정수기(저항치 <18Ω)로 부터 얻어진 것을 사용하였다.
-
1. 시약 및 오염토양의 조제
제거대상 중금속은 국내 폐광산 지역 및 주변지역에서 많이 발견되는 카드뮴 (Yakuri pure chemicals 98.5%)과 크롬 (Yakuri pure chemicals 98.5%)을 선정하였으며, 용출제로 EDTA (Aldrich 99%)와 붕산(Yakuri pure chemicals co. ltd. 99.5%)의 혼합액을 사용하였다
. 실험에 사용된 모든 증류수는 Milli-Q 정수기(저항치 <18Ω)로 부터 얻어진 것을 사용하였다. - 토양수세법의 하향식 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 30 cm, 높이 100 cm의 스테인레스 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm 크기의 주문진 표준 사를 10 cm깊이로 설치하였다.
- 토양수세법의 하향식 주입시스템을 모사하기 위해서 내경 5.4 cm, 높이 25.0 cm의 아크릴 컬럼을 제작하였다. 하단부에는 오염토양의 유실을 막기 위해서 철망을 설치하였으며, 컬럼 하부에서 용출제의 흐름을 원활하게 하기 위해서 철망 위에 직경 2mm~4mm의 주문진 표준사를 5 cm 깊이로 설치하였다.
성능/효과
- 4%가 감소하였으나, 제거효율이 매우 낮았다. 0.005M의 EDTA와 0.005M의 붕산 혼합용출제의 pH변화에 따른 카드뮴 제거효율을 측정한 결과 pH가 3에서 7로 증가하면서 제거효율이 92.4%에서 80.9%로 감소하였다. 따라서 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 카드뮴 오염토양에 주입시 pH를 7이하로 조정할 경우 카드뮴 제거효율이 증가할 것으로 판단된다.
- 0.01M의 EDTA용액을 사용하여 pH변화에 따른 카드뮴 제거효율을 측정한 결과 pH가 3에서 7로 증가하면서 제거효율은 98.2%에서 82.6%로 15.6% 감소하였다(Fig. 4).이는 pH7이하에서 대부분의 카드뮴이 이온상태로 존재하거나 용존상태의 EDTA 및 카드뮴 착물로 존재하는 반면, pH가 7이상으로 증가하면 카드뮴수산화물로 침전되기 때문으로 판단된다.
- 이는 pH7이하에서 대부분의 카드뮴이 이온상태로 존재하거나 용존상태의 EDTA 및 카드뮴 착물로 존재하는 반면, pH가 7이상으로 증가하면 카드뮴수산화물로 침전되기 때문으로 판단된다. 0.01M의 붕산을 주입할 경우 카드뮴의 제거효율은 2.4%에서 1.0%로 약 1.4%가 감소하였으나, 제거효율이 매우 낮았다. 0.
- 41×10-4cm/sec로 감소하였으며, 이러한 결과는 실제 오염토양에 EDTAS 주입 시 토양공극이 막힘에 따라 용출제의 투수율이 급격하게 감소할 수 있음을 나타내는 결과이다. EDTA 및 붕산 혼합 용출제에서 붕산의 농도변화에 따른 용출제의 투과계수 변화를 측정한 결과, 붕산의 농도가 0M에서 0.1M로 증가함에 따라 투과율은 4.68×10-4cm/sec에서 6.98×10-4 cm/sec 로 49.1% 증가하였다. 이는 EDTA에 붕산을 혼합할 경우 토양공극의 막힘현상이 완화됨으로써 카드뮴의 제거 효율이 증가될 수 있음을 나타내는 결과이다.
- 8×10-3㎎/㎏로 조사되었다. EDTA와 붕산용액을 Al(0.001M), A2(0.01M),A3(0.1M)로 농도변화를 두어서 카드뮴의 제거효율을 측정한 결과, EDTA의 농도가 0.001M에서 0.1M로 증가함에 따라 제거효율이 73.2%에서 98.5%로 25.3% 증가하였다. 또한 붕산만을 주입한 경우에도 카드뮴 제거효율이 0.
- 98×10-4cm/sec이하인 실트 또는 점토에서는 붕산의 주입농도를 증가시킴으로써 투수율을 증가시켜야 하며, 투수율이 lOecm/sec이상인 모래에서는 EDTA의 주입농도를 증가시킴으로써 카드뮴을 보다 효과적으로 제거할 수 있을 것으로 판단된다. Fig. 3에서 붕산만을 주입할 경우 붕산의 농도가 0.001M에서 0.1M로 증가함에 따라 크롬의 제거효율은 59.2%에서 99%로 39.8% 증가하였으며, Fig. 7의 컬럼실험에서도 붕산의 농도가 0.025M에서 0.4M로 증가할 경우 크롬의 제거효율이 60.7%에서 88.7%로 증가하였다. 이처럼 오염토야으로부터 크롬을 제거하기 위해서 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 주입할 경우 최적의 농도비는 0.
- Table 2에 나타난 것처럼 EDTA만을 주입할 경우, EDTA의 주입농도를 0.01M에서 0.03M로 증가시켰을 때 투수율은 4.68×10-4cm/sec에서 4.41×10-4cm/sec로 감소하였으며, 이러한 결과는 실제 오염토양에 EDTAS 주입 시 토양공극이 막힘에 따라 용출제의 투수율이 급격하게 감소할 수 있음을 나타내는 결과이다. EDTA 및 붕산 혼합 용출제에서 붕산의 농도변화에 따른 용출제의 투과계수 변화를 측정한 결과, 붕산의 농도가 0M에서 0.
- [ED1A]/[붕산]의 농도비를 변화시키면서 카드뮴의 제거 효율을 측정한 결과 0.01M의 EDIA에 붕산의 주입농도를 0.025M에서 0.1M로 증가시킬 경우 제거효율이 18%에서 84%로 64% 증가되었다. 그러나 붕산의 주입농도가 0.
-
4. Removal(%) of Cd versus pH.
pH변화에 따른 크롬 제거효율을 측정한 결과 0.01M의 ED1A만을 주입한 경우 pH가 3에서 7로 증가함에 따라 제거효율은 64.9%에서 78.4%로 13.5%가 증가하였으나, 0.01M의 붕산만을 주입한 경우에는 71.2%에서 50.6%로 약 20.6%가 감소하였다(Fig. 5)
. 특히 0. - 27 표준망체를 사용하여 입자별 크기를 분류하였다. 그 결과 74.9% 모래(2.0mm~0.05mm)와 25.1% 실트 및 점토로 구성되어 있는 로움토양으로 조사되었다. 또한, 토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 토양 내 중금속의 종류와 농도를 분석한 결과 카드뮴의 농도는 <0.
- 카드뮴과 크롬으로 오염된 토양을 효과적으로 정화할 수 있는 토양수세법의 개발을 목표로 효율적인 중금속 세척제로 EDTA 및 붕산 혼합용출제의 적용가능성 및 최적의 운전조건을 조사하였다. 기존의 유기산을 적용하는 토양수세법은 토양주입 시 토양 공극이 막힘에 따라 중금속 제거효율이 급격하게 감소할 수 있는 단점이 있는 반면, EDTA 및 붕산 혼합용출제는 토양공극의 막힘현상을 충분히 완화시킴으로써 세척제의 주입속도를 높게 유지시킬 수 있었다. EDTA 및 붕산 혼합용출제를 오염토양에 주입 시 카드뮴의 제거효율은 pH 5에서 [EDTA]:[붕산] = 0.
- 9%로 감소하였다. 따라서 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 카드뮴 오염토양에 주입시 pH를 7이하로 조정할 경우 카드뮴 제거효율이 증가할 것으로 판단된다.
- 3% 증가하였다. 또한 붕산만을 주입한 경우에도 카드뮴 제거효율이 0.7%에서 1.4%로 증가하였으나 전체적으로 제거효율은 매우 낮았다.
- 1M인 경우 가장 높았으며, 이는 EDTA에 의한 카드뮴의 탈착속도 증가와 붕산에 의해서 투수율 증가에 의한 영향으로 판단된다. 또한 크롬의 탈착은 EDTA와 붕산의 주입농도에 영향을 받으며, 0.01M의 EDTA주입 시 최적의 붕산 주입농도는 0.1M이상으로 조사되었다. 따라서 크롬과 함께 카드뮴으로 오염된 토양을 동시에 처리할 경우 [EDTA]/[붕산] 농도비를 [0.
- 이처럼 오염토양에 EDTA만을 주입할 경우 카드뮴의 탈착효율은 증가되지만 동시에 투수율이 감소하기 때문에 붕산을 첨가하여 투수율을 증가시킴으로써 카드뮴 제거효율을 높게 유지시킬 수 있을 것으로 판단된다. 또한 투수율이 6.98×10-4cm/sec이하인 실트 또는 점토에서는 붕산의 주입농도를 증가시킴으로써 투수율을 증가시켜야 하며, 투수율이 lOecm/sec이상인 모래에서는 EDTA의 주입농도를 증가시킴으로써 카드뮴을 보다 효과적으로 제거할 수 있을 것으로 판단된다. Fig.
- 1% 실트 및 점토로 구성되어 있는 로움토양으로 조사되었다. 또한, 토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 토양 내 중금속의 종류와 농도를 분석한 결과 카드뮴의 농도는 <0.02 ㎎/㎏였으며, 크롬의 농도는 <0.1㎎/㎏이었다.
- 이는 국내 토양오염 "나”지역 우려기준값을 초과하는 수치이다. 오염토양게 대한 채분석을 통해서 입도 분석을 실시한 결과 00광산에서 채취한 오염토양은 70.1% 모래(2mm~0.05mm)와 29.9% 실트 및 점토로 구성되어있었으며, 0O공단에서 채취한 오염토양은 72.9% 모래(2mm~0.05mm)와 28.1% 실트 및 점토로 구성되어 있는 로움토양으로 조사되었다. 컬럼실험에서 혼합액의 주입속도는 5ml/min으로 고정하였으며, [EDIA]/[붕산}의 농도비를 0.
- 3). 오염토양내 중금속의 초기농도를 측정하기 위해서 Triple acid (붕산, 염산, 질산)로 추출한 결과 카드뮴의 초기농도는 153.5×10-3㎎/㎏ 이였으며, 크롬의 초기농도는 202.8×10-3㎎/㎏로 조사되었다. EDTA와 붕산용액을 Al(0.
- 국내 ○○시에 위치하고 있는 ○○광산에서 채취한 오염 토양과 ○○공단에서 채취한 오염토양에 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 주입하여 카드뮴과 크롬의 제거효율을 측정하였다. 오염토양의 중금속 배경값을 알아보기 위해서 용출시험을 실시한 결과 오염토양내 카드뮴의 농도는 49.6㎎/㎏로 조사되었으며, 크롬의 농도는 16㎎/㎏으로 조사되었다. 이는 국내 토양오염 "나”지역 우려기준값을 초과하는 수치이다.
- 4M에서 28%, 37%, 34% 였으며, 크롬의 제거효율은 30%, 32%, 58%로 조사되었다. 이러한 연구결과를 통해서 EDTA 및 붕산의 혼합 용출제를 카드뮴으로 오염된 토양에 적용 시 최적의 [EDTA]/[붕산] 농도비는 0.01M/0.1M로 조사되었으며, 크롬으로 오염된 토양에 적용할 경우에는 [붕산]의 농도를 0.1M이상 증가시킬 경우 크롬의 제거효율이 증가하는 것으로 조사되었다. 따라서 카드뮴과 크롬으로 동시에 오염된 토양에 EDTA 및 붕산의 혼합용출제를 주입 시 최적의 [EDTA]/[붕산]농도비는 0.
- 7%로 증가하였다. 이처럼 오염토야으로부터 크롬을 제거하기 위해서 EDTA 및 붕산 혼합용출제를 주입할 경우 최적의 농도비는 0.01M의 EDTA에 대해서 붕산의 주입 농도가 0.1M 이상인 경우 제거효율이 최적인 것으로 조사되었다. 따라서 크롬과 함께 카드뮴으로 오염된 토양을 동시에 처리할 경우 [EDTA]/[붕산]농도비를 [0.
- 1MS. 증가시켰을 때 크롬의 제거효율은 59.2%에서 99.0%로 증가되면서 39.8% 증가하였다.
- 카드뮴의 제거효율은 [EDIA]/[붕산]의 몰비 0.01M/0.025M, 0.01M/0.1M, 0.01M/0.4M에서 28%, 37%, 34% 였으며, 크롬의 제거효율은 30%, 32%, 58%로 조사되었다. 이러한 연구결과를 통해서 EDTA 및 붕산의 혼합 용출제를 카드뮴으로 오염된 토양에 적용 시 최적의 [EDTA]/[붕산] 농도비는 0.
- 크롬의 제거효율을 측정한 결과, EDTA의 농도를 0.001M에서 0.1M로 증가시킴에 따라 크롬의 제거효율은 63.0%에서 70.6%로 커다란 변화가 없었다. 그러나 붕산의 농도를 0.
- 5). 특히 0.05M의 EDTA와 0.05M의 붕산 혼합용출제를 주입한 경우 제거효율은 61.4%~70.4%였으며, pH5에서의 제거효율이 pH3과 pH7 에서의 제거효율 보다 10%가 높았다.
후속연구
- 실제 오염토양을 채취하여 적용가능성을 조사한 결과 인공오염토양을 이용한 컬럼 실험결과와 유사한 경향성을 발견하였다. 이러한 결과는 EDTA 및 붕산 혼합 용출제가 다른 여러 가지 중금속으로 오염된 토양에서 적용성이 높음을 나타내는 결과이며, 추후 여러 가지 중금속 오염토양에서의 적용성 평가 및 최적의 운전조건에 대한 지속적인 연구가 진행될 예정이다.
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