우라늄 변환시설의 라군 슬러지에 함유된 질산염의 안정적 처리를 위해 물 첨가 용해를 실시한 뒤, 여과 케이크의 안정화 특성에 대하여 알아보았다. 물 용해에 의해 대부분의 질산염은 고농도 질산염 용액으로 제거되었으므로, 여과 케이크의 열분해는 $900^{\circ}C$에서 하나의 단계로 수행하였다. Muffle furnace를 이용하여 $900^{\circ}C$에서 5시간동안 여과 케이크의 열분해를 실시한 결과 라군 1 슬러지에 포함된 U은 $NaNO_3$의 열분해와 함께 $Na_{2}O{\cdot}2UO_3$의 형태로 안정화 되었다. 라군 2 열분해 잔류물의 경우에는 열분해 시 생성된 CaO가 냉각과정에서 수분과 반응하여 $Ca(OH)_2$로 전환되는 것을 TG/DTA 분석과 XRD 분석을 통해 확인할 수 있었지만, 처분장에서 대기중 노출이나 지하수의 침출 등에는 안정한 화합물로 알려져 있으므로, 특별한 첨가제의 첨가 없이 단순 열분해 후 처분이 가능할 것으로 판단된다.
우라늄 변환시설의 라군 슬러지에 함유된 질산염의 안정적 처리를 위해 물 첨가 용해를 실시한 뒤, 여과 케이크의 안정화 특성에 대하여 알아보았다. 물 용해에 의해 대부분의 질산염은 고농도 질산염 용액으로 제거되었으므로, 여과 케이크의 열분해는 $900^{\circ}C$에서 하나의 단계로 수행하였다. Muffle furnace를 이용하여 $900^{\circ}C$에서 5시간동안 여과 케이크의 열분해를 실시한 결과 라군 1 슬러지에 포함된 U은 $NaNO_3$의 열분해와 함께 $Na_{2}O{\cdot}2UO_3$의 형태로 안정화 되었다. 라군 2 열분해 잔류물의 경우에는 열분해 시 생성된 CaO가 냉각과정에서 수분과 반응하여 $Ca(OH)_2$로 전환되는 것을 TG/DTA 분석과 XRD 분석을 통해 확인할 수 있었지만, 처분장에서 대기중 노출이나 지하수의 침출 등에는 안정한 화합물로 알려져 있으므로, 특별한 첨가제의 첨가 없이 단순 열분해 후 처분이 가능할 것으로 판단된다.
Thermal decomposition and stabilization characteristics of the solid cake after the dissolution of nitrate of the lagoon sludge was investigated. Most of the nitrates were dissolved in the water and removed to the filtrate, but small amount of nitrates, calcium carbonate and uranium were remained in...
Thermal decomposition and stabilization characteristics of the solid cake after the dissolution of nitrate of the lagoon sludge was investigated. Most of the nitrates were dissolved in the water and removed to the filtrate, but small amount of nitrates, calcium carbonate and uranium were remained in the solid cake. The solid cake was thermally decomposed in the muffle furnace at $900^{\circ}C$ for 5 hours. Uranium, which is in the lagoon 1, was stabilized with $NaNO_3$ decomposition to $Na_{2}O{\cdot}2UO_3$ form. For the lagoon 2, it is confirmed that CaO, which was created by thermal decomposition of the $Ca(NO_3)_2$ and $CaCO_3$, was transferred to $Ca(OH)_2$ in the air with water. Because it is known that $Ca(OH)_2$ is stable material, further additives did not need to the stabilization of the thermal decomposition of the lagoons.
Thermal decomposition and stabilization characteristics of the solid cake after the dissolution of nitrate of the lagoon sludge was investigated. Most of the nitrates were dissolved in the water and removed to the filtrate, but small amount of nitrates, calcium carbonate and uranium were remained in the solid cake. The solid cake was thermally decomposed in the muffle furnace at $900^{\circ}C$ for 5 hours. Uranium, which is in the lagoon 1, was stabilized with $NaNO_3$ decomposition to $Na_{2}O{\cdot}2UO_3$ form. For the lagoon 2, it is confirmed that CaO, which was created by thermal decomposition of the $Ca(NO_3)_2$ and $CaCO_3$, was transferred to $Ca(OH)_2$ in the air with water. Because it is known that $Ca(OH)_2$ is stable material, further additives did not need to the stabilization of the thermal decomposition of the lagoons.
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문제 정의
라군 슬러지 여과 케이크에 포함된 소량의 질산염들은 조해성 물질이며, 특히 U을 포함하고 있으므로 처분장에서의 장기보관을 위해서 열분해를 통한 안정화가 필수적이라 할 수 있다. 본 연구에서는 130℃에서 건조한 슬러지 여과 케이크를 900℃ muffle furnace에서 5시간 동안 열분해하였고, 열분해 잔류물의 안정성을 평가하기 위하여 TG/DTA와 XRD 분석을 실시하였다. Figure 4에는 라군 슬러지 여과 케이크 900℃ 열분해 잔류물의 TG/DTA 분석 결과를 나타내었다.
본 연구에서는 슬러지 처리를 위한 일련의 공정 중, 고액 분리공정에서 분리된 슬러지 여과 케이크의 고온 열분해 특성과 잔류물의 안정화 특성에 대하여 조사하였다.
본 연구에서는 우라늄 변환시설의 라군 슬러지에 함유된 질산염의 안정적 처리를 위해 물 첨가 용해 를 실시한 뒤, 여과 케이크의 안정화 특성에 대하여 알아보았다. 물 용해에 의해 대부분의 질산염, 특히 폭발의 위험성이 있는 NH4NO3는 고농도 질산염 용액으로 제거되었으므로, 여과 케이크의 열분해는 900℃에서 하나의 단계로 수행하였다.
5 μm)를 이용하여 고액 분리하였다. 이전의 연구 결과[6]를 통해 최적의 물 첨가비는 1.5배임을 알 수 있었으며, 본 연구에서는 1.5배의 물 첨가 용해 후 고액 분리된 슬러 지 여과 케이크의 열분해 특성 및 잔류물의 안정화에 대해 실험하였다. 슬러지 여과 케이크는 130℃에서 건조하여 조성을 분석하였으며, 열분해 특성을 확인하기 위하여 TG/DTA 분석을 실시하였다.
제안 방법
슬러지를 구성하는 주성분인 NH4NO3, NaNO3, Ca(NO3)2, CaCO3 및 U의 조성은 Table 2에 나타내었으며, 이들 성분의 조성은 측정된 Ca, Na, U, NH4+, NO3-의 양으로부터 계산된 값이다. 고체 시료의 분석은 0.1 g의 시료를 가열된 질산과 염산의 혼합액으로 녹인 뒤 50 ml의 증류수로 희석하여 분석하였다. Table 4에는 슬러지의 바닥층에 존재하는 미량성분의 조성을 나타내었다.
1982년 변환시설의 건설 당시에는 한 개의 라군(라군 1)만이 건설되었으나, 1988년 정상적인 생산이 시작되면서 라군의 수용능력이 부족하게 되었다. 따라서 한 개의 라군(라군 2)을 더 건설하고, lime(Ca(OH)2) 처리 공정을 추가하여 라군 1 용 액을 처리한 뒤 액체는 라군 2로 이송 저장하였다. 침전슬러지 폐액은 현재 수분이 거의 모두 증발하고 상층은 함유물의 포화용액, 중간층은 결정형, 하층은 입자상 형태의 세층으로 이루어져 있으며, 그 주 성분은 NH4NO3, NaNOj, Ca(NO3)2, CaCO3 및 U 둥이다.
라군 슬러지의 처리를 위해 제안된 공정은 Figure 1에 나타낸 바와 같으며, 각 공정은 다음과 같은 방법으로 진행된다. 먼저 질산염, 우라늄 및 기타 미량 금속원소로 구성된 슬러지에 적당한 양의 물을 첨가하여 질산염을 용해한 후 슬러리 펌프를 이용하여 드럼형태의 진공 여과기로 이송한다. 약 5 伽 크기의 입자까지 여과가 가능한 드럼형태의 진공 여과기에 서 이송된 슬러지를 여과하여 고액 분리한다.
분말을 생산하여 월성발전소에 공급하였다. 본 시설을 운영함으로써 경수로용 IK>분말 제조기술을 확립하게 되었으며, 한전원자력연료(주)에 200 t-UO2년 규모 의 상용공정을 건설함으로써 경수로용 우라늄 분말 국산화에 성공하였다⑴. 이에 따라 본 변환시설 은 본래의 목적인 핵 연료 국산화 기술을 완전 이룩하여 소기의 목적을 달성하였으나, pilot 규모인 년 100 t의 규모로는 계속적인 핵연료 생산시설로서의 경제성이 없으므로 1993년 시설의 휴지신고를 완료하였다.
그러나 슬러지에 포함된 대부분의 질산염이 물에 용해되고 여과공정을 통해 여과되므로 여과 케이크에는 상대적으로 소량의 질산염들만 존재하게 되고, 따라서 열분해도 고온(900℃)에서의 한 단계로 처리할 수 있다. 슬러지 여과 케이크 열분해 잔류물의 안정화 특성은 TG/DTA와 XRD를 이용하여 평가하였다.
5배의 물 첨가 용해 후 고액 분리된 슬러 지 여과 케이크의 열분해 특성 및 잔류물의 안정화에 대해 실험하였다. 슬러지 여과 케이크는 130℃에서 건조하여 조성을 분석하였으며, 열분해 특성을 확인하기 위하여 TG/DTA 분석을 실시하였다. 건조된 슬 러지 여과 케이크는 muffle furnace를 이용하여 900℃에서 5시간 동안 열분해를 실시하였다.
대상 데이터
라군 슬러지의 물 용해를 위해 각 층의 비율에 맞추어 100 g의 슬러지 시료를 제조하였다. 제조된 시료는 시료 양의 1.
실험에 사용된 슬러지 시료는 라군에 저장된 슬러지를 직접 채취하여 사용하였다. 두 개의 라군에 저장중인 슬러지는 각각 3개의 층으로 구성되어 있으며 상층에는 액체상태의 질산염 포화용액이 존재하며, 계절에 따라 그 높이는 약간씩 변하는 것으로 나타났다.
성능/효과
라군 1의 잔류물인 (a)에서 U은 Na2O . 2UO3의 형태로 안정화됨을 확인할 수 있었다. NaNQ의 열분해를 통해 생성된 Na2O는 수분과 반응하여 불안정한 물질로 전환되는 것으로 알려져 있지만, 케이크에 포함된 NaNO3의 양이 5 wt% 미만의 작은 양이고, 46 wt%가 넘는 기타 침적물 등의 성분들과 함께 열분해를 통해 소성되어 안정한 형태로 전환되는 것으로 판단하였다.
5 wt% 이하의 양만이 잔류하였다. CaCO3는 물에 용해되지 않는 물질이므로 물첨가 용해과정을 통해서 용액으로 제거할 수 없었으며, 라군 2에서 U은 물 용해를 통해 제거되지 않고 거의 전량이 잔류하는 것으로 나타났으며, 라군 1의 경우에 CaCO3는 슬러지에 포함되어있지 않으므로 잔류율은 표시하지 않았다. 따라서 약 30분의 용해시간으로 대부분의 질산염을 용액으로 제거할 수 있으며, U은 여과 케이크에 대부분의 양이 잔류하여 케이크에 존재하는 기타의 성분들과의 열분해를 통해 안정화된 폐기물을 얻을 수 있을 것으로 판단된다.
물 용해에 의해 대부분의 질산염, 특히 폭발의 위험성이 있는 NH4NO3는 고농도 질산염 용액으로 제거되었으므로, 여과 케이크의 열분해는 900℃에서 하나의 단계로 수행하였다. Muffle fbmace를 이용하여 900℃에서 5시간동안 여과 케이크의 열분해를 실시한 뒤 TG/DTA 분석을 통해 라군 1 열분해 잔류물은 질량감소 없이 안정화되는 것을 확인할 수 있었다. U은 NaNO3의 열분해와 함께 Na2O·2UO3의 형태로 안정화 되었다.
2UO3의 형태로 안정화됨을 확인할 수 있었다. NaNQ의 열분해를 통해 생성된 Na2O는 수분과 반응하여 불안정한 물질로 전환되는 것으로 알려져 있지만, 케이크에 포함된 NaNO3의 양이 5 wt% 미만의 작은 양이고, 46 wt%가 넘는 기타 침적물 등의 성분들과 함께 열분해를 통해 소성되어 안정한 형태로 전환되는 것으로 판단하였다. 라군 2의 경우인 (b)에서는 U의 양이 상대적으로 미량인 관계로 U 화합물은 확인되지 않았으 며, Ca의 열분해 생성물인 CaO 뿐만 아니라 Ca(OH)2도 검출되었다.
실험에 사용된 슬러지 시료는 라군에 저장된 슬러지를 직접 채취하여 사용하였다. 두 개의 라군에 저장중인 슬러지는 각각 3개의 층으로 구성되어 있으며 상층에는 액체상태의 질산염 포화용액이 존재하며, 계절에 따라 그 높이는 약간씩 변하는 것으로 나타났다. 중간층은 질산염의 결정체로 존재하고, 바닥 층에는 입자상 물질의 침전물로 구성되어 있다.
7 wt%로 측정되었다. 따라서 라군 1 수용액에 용해된 질산염이 라군 2에 비해 상대적으로 다량 잔류하게 되고, 이에 따라 Table 5에 나타낸 바와 같이 라군 1 케이크에서 질산염의 비율이 라군 2에서보다 비교적 크게 나타나는 것으로 판단되었다.
CaCO3는 물에 용해되지 않는 물질이므로 물첨가 용해과정을 통해서 용액으로 제거할 수 없었으며, 라군 2에서 U은 물 용해를 통해 제거되지 않고 거의 전량이 잔류하는 것으로 나타났으며, 라군 1의 경우에 CaCO3는 슬러지에 포함되어있지 않으므로 잔류율은 표시하지 않았다. 따라서 약 30분의 용해시간으로 대부분의 질산염을 용액으로 제거할 수 있으며, U은 여과 케이크에 대부분의 양이 잔류하여 케이크에 존재하는 기타의 성분들과의 열분해를 통해 안정화된 폐기물을 얻을 수 있을 것으로 판단된다. Table 5에는 여과 케이크 내에 함유된 각 질산염들과 U의 조성을 나타내었다.
라군 1의 경우 복잡한 슬러지 조성과 다량의 침전물로 인해 기타 성분의 양이 상대적으로 많았으며, 라군 2는 슬러지의 생성과정에서 투입된 lime의 영향으로 생성되고 물용해에 의해 제거되지 않은 CaCO3의 함량이 가장 높게 나타났다. 라군 1과 라군 2 슬러지의 입도분석을 통해 라군 1 슬러지의 입자가 라군 2 슬러지의 입자보다 작은 것을 알 수 있었으며, 특히 5 μm 이하의 입자의 경우 라군 1 슬러지는 약 14 wt%, 라군 2슬러지는 약 6 wt%로 분석되었다. 충분한 시간동안 여과 후 케이크에 존재하는 수분의 비율은 라군 1과 라군 2에서 각각 약 27.
Table 5에는 여과 케이크 내에 함유된 각 질산염들과 U의 조성을 나타내었다. 라군 1의 경우 복잡한 슬러지 조성과 다량의 침전물로 인해 기타 성분의 양이 상대적으로 많았으며, 라군 2는 슬러지의 생성과정에서 투입된 lime의 영향으로 생성되고 물용해에 의해 제거되지 않은 CaCO3의 함량이 가장 높게 나타났다. 라군 1과 라군 2 슬러지의 입도분석을 통해 라군 1 슬러지의 입자가 라군 2 슬러지의 입자보다 작은 것을 알 수 있었으며, 특히 5 μm 이하의 입자의 경우 라군 1 슬러지는 약 14 wt%, 라군 2슬러지는 약 6 wt%로 분석되었다.
라군 1과 라군 2 슬러지의 입도분석을 통해 라군 1 슬러지의 입자가 라군 2 슬러지의 입자보다 작은 것을 알 수 있었으며, 특히 5 μm 이하의 입자의 경우 라군 1 슬러지는 약 14 wt%, 라군 2슬러지는 약 6 wt%로 분석되었다. 충분한 시간동안 여과 후 케이크에 존재하는 수분의 비율은 라군 1과 라군 2에서 각각 약 27.6 wt%와 7.7 wt%로 측정되었다. 따라서 라군 1 수용액에 용해된 질산염이 라군 2에 비해 상대적으로 다량 잔류하게 되고, 이에 따라 Table 5에 나타낸 바와 같이 라군 1 케이크에서 질산염의 비율이 라군 2에서보다 비교적 크게 나타나는 것으로 판단되었다.
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