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문제 정의
- 연구는 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 전기 아크로에서 첨가된 플럭스의 종류 및 첨가량에 따라 알루미늄 용융체의 용융특성 및 슬래그의 발생량의 변화를 고찰하고자 한다. 또한 알루미늄의 용융 시 표면에 오염되어 있는 Co, Cs, Sr과 같은 방사성핵종이 플럭스의 조성과 첨가량에 따라 주괴와 슬래그 상에 분포되는 분배 특성을 알아보고자 한다.
- )를 사용하여 분석하였다. 또한 XRD 분석을 통해서 각각의 시료에 모의 핵종 이어 떠한 화합물들이 존재하는지 알아보았다.
- 따라서 본 연구에서는 전기 아크로에서 첨가된 플럭스의 종류 및 첨가량에 따라 알루미늄 용융체의 용융특성 및 슬래그의 발생량의 변화를 고찰하고자 한다. 또한 알루미늄의 용융 시 표면에 오염되어 있는 Co, Cs, Sr과 같은 방사성핵종이 플럭스의 조성과 첨가량에 따라 주괴와 슬래그 상에 분포되는 분배 특성을 알아보고자 한다.
제안 방법
- 방사성 동위원소의 핵종 거동을 평가하기위해 사용된 모의 핵종은 총 3가지 (Co, Cs, Sr)로서 각각의 화합물을 사용하였다. 금속용융체의 산화를 방지하고 유동성을 증가시켜 용융 금속과 원소의 이동을 쉽게 하며 불순물의 안정한 제거를 위해 첨가되는 플럭스의 양은 용융시킬 알루미늄 시편무게의 각각 3, 5, 7, 9 wt%로 첨가하였으며, 플러스 종류와 주입된 첨가량에 따른 방사성 핵종의 분배 특성을 평가하였다. 본 실험에서 사용된 실험 장치의 세부사항과 용융실험조건은 Table 1에 나타내었다.
- 탄소 전극봉은 수직 운동을 통해 금속 시편과 근접하며 이때 아크가 발생되고 아크가 발생된 이후에는 수동으로 운전하여 알루미늄을 용융하였다. 방사성 핵종의 분포 특성을 알아보기 위해 1000 ppm의 Co, Cs, Sr을 알루미늄에 오염시켜 용융하였으며, 플럭스 양은 3, 5, 7, 9 wt%씩 변화시켜 가면서 이들 플럭스의 조성과 첨가량에 따라 약 3분 동안 용용 실험을 수행하였다. 용융된 알루미늄의 용융체는 주형 에 부어 실린더 형태의 주괴를 생성하였으며, 알루미늄 금속 용융 체의 하부에 존재하는 슬래그는 분말 형태로 채취되었다.
- 전기아크로에서 알루미늄 용융 시 알루미늄의 용융 특성 및 플럭스 종류, 그리고 플럭스의 첨가량에 따른 방사성 핵종의 분배특성을 연구한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 용융된 알루미늄의 용융체는 주형 에 부어 실린더 형태의 주괴를 생성하였으며, 알루미늄 금속 용융 체의 하부에 존재하는 슬래그는 분말 형태로 채취되었다. 주괴내에 존재하는 각 핵종의 정확한 분석을 위해서 주괴의 다양한 위치에서 시료를 채취하였으며, C는 ICP-AES(IRIS DUO, Thermo Elemental Co.)를 사용하여 정량을 분석하였으며, Cs과 Sre ICP-MS(X-7, Thermo Elemental Co.)를 사용하여 분석하였다. 또한 XRD 분석을 통해서 각각의 시료에 모의 핵종 이어 떠한 화합물들이 존재하는지 알아보았다.
대상 데이터
- Fig. 1은 알루미늄 용융 실험에 사용된 전기 아크로(Electric Arc Furnace) 의 개략도로서 , 본 실험장비는 크게 장치하부의 동관 기저전극과 상부의 흑연 전극, 오염시킨 알루미늄을 넣고 용융시키는 흑연 도가니, 고온의 아크열에 의한 장비의 손상을 막기 위한 cooling jacket 시스템 그리고 여러가지 주변 장치로 구성되어 있다. 전기아크로는 크기는 폭이 1.
- 용융 실험에 사용된 알루미늄 시편은 TRIGA 연구 시설의 제염/해체 시 발생되는 알루미늄과 같은 조성의 알루미늄을 사용하였으며 , 1 두께의 알루미늄 판(sheet)을 10 m X 10 rnn의 크기로 절단하여 300 g의 알루미늄을 혹연도가니에 장입하였다. 방사성 동위원소의 핵종 거동을 평가하기위해 사용된 모의 핵종은 총 3가지 (Co, Cs, Sr)로서 각각의 화합물을 사용하였다. 금속용융체의 산화를 방지하고 유동성을 증가시켜 용융 금속과 원소의 이동을 쉽게 하며 불순물의 안정한 제거를 위해 첨가되는 플럭스의 양은 용융시킬 알루미늄 시편무게의 각각 3, 5, 7, 9 wt%로 첨가하였으며, 플러스 종류와 주입된 첨가량에 따른 방사성 핵종의 분배 특성을 평가하였다.
- 본 실험에서 사용된 실험 장치의 세부사항과 용융실험조건은 Table 1에 나타내었다. 본 실험에서 사용된 플럭스들은 알루미늄 폐기물의 처리 시 필요한 높은 전기전도도 및 열전도도, 큰 열용량, 낮은 밀도, 적절한 점도, 상호간의 혼합성, 높은 표면에너지, 낮은 증기압 등의 다양한 장점을 가지고 있는 플럭스들을 선정하여 사용하였다[5L
- 2 m이며, 처리용량은 1 kg/batch이고, DC 아크 시스템을 채택하고 있다. 용융 실험에 사용된 알루미늄 시편은 TRIGA 연구 시설의 제염/해체 시 발생되는 알루미늄과 같은 조성의 알루미늄을 사용하였으며 , 1 두께의 알루미늄 판(sheet)을 10 m X 10 rnn의 크기로 절단하여 300 g의 알루미늄을 혹연도가니에 장입하였다. 방사성 동위원소의 핵종 거동을 평가하기위해 사용된 모의 핵종은 총 3가지 (Co, Cs, Sr)로서 각각의 화합물을 사용하였다.
- 1은 알루미늄 용융 실험에 사용된 전기 아크로(Electric Arc Furnace) 의 개략도로서 , 본 실험장비는 크게 장치하부의 동관 기저전극과 상부의 흑연 전극, 오염시킨 알루미늄을 넣고 용융시키는 흑연 도가니, 고온의 아크열에 의한 장비의 손상을 막기 위한 cooling jacket 시스템 그리고 여러가지 주변 장치로 구성되어 있다. 전기아크로는 크기는 폭이 1.2 m이고 높이가 2.2 m이며, 처리용량은 1 kg/batch이고, DC 아크 시스템을 채택하고 있다. 용융 실험에 사용된 알루미늄 시편은 TRIGA 연구 시설의 제염/해체 시 발생되는 알루미늄과 같은 조성의 알루미늄을 사용하였으며 , 1 두께의 알루미늄 판(sheet)을 10 m X 10 rnn의 크기로 절단하여 300 g의 알루미늄을 혹연도가니에 장입하였다.
성능/효과
- 1. 알루미늄 용융체의 유동성 측면에서는 A>D>B>C 플럭스 순으로 우수하였으며 , 아크로에서 알루미늄 용융의 운전 용이성은 플럭스 OB>D>A 순으로 나타났다. 분진의 분석 결과 Cs과 Sr 모두 10% 이상이 함유되어 있었으며 Sr보다 Cg] 더 많이 검출됨을 확인할 수 있었다.
- 2. Co는 실험조건(플럭스 농도 및 종류)에 따라 최대 약 60%, 휘발성 핵종인 Cse 최대 44%, 반 휘발성인 Sr의 경우 최대 73%가 용융체에서 슬래그 상으로 이동함으로써 매우 우수한 제염 효과를 얻을 수 있었다.
- 3. 운전의 용이성과 용융 및 제 염특성을 평가한 결과 플럭스 NaCl-KCl-Na3AlF6와 CaF27} 다른 플럭스보다 알루미늄 금속 제염 시 가장 유리한 플럭스로 나타났다.
- Cobalt 의 경우 실험조건(Flux A, 9wt%) 에 따라 최대 60%까지 주괴에서 슬래그로 이동시켜 제거함으로서 높은 제염 효과를 얻을 수 있었다. Cesium과 Strontium의 분배 특성은 대부분이 주괴에서 휘발되어 슬래그와 분진으로 이동하는 것을 확인할 수 있었다.
- 플럭스 D의 경우 슬래그 상으로의 분배율이 약 20%로 다른 플럭스에 비해 분배효율이 낮은 것을 볼 수 있는데 이는 실험 시 상당히 많은 양의 입자상 물질이 발생되어 배기가스로 휘발되는 것이 주원인이며 챔버와 테이블의 입자를 분석한 결과 많게는 약 10%의 Cs이 검출되었다. Cs화합물은 높은 중기압으로 인해 대부분 배기체로 이동할 것이라고 생각되었으나 본 실험에서는 상당량의 CM] 슬래그 상으로 분배됨을 알 수 있었다. 이는 향후 Cs으로 오염된 방사성 금속폐기물의 용융 시 배기체의 부하를 줄임과 동시에 필터의 가동시간을 연장시켜 운전 비용에 상당히 유리하게 작용할 것이며 2차 폐기물 처리에 대한 부담을 상당히 완화시키는 역할을 할 것으로 판단된다.
- Fig. 2는 플럭스를 첨가한 알루미늄의 용융실험에서 얻어진 슬래그의 XRD 분석결과로 슬래그의 기본물질뿐만 아니라 모의 방사성 핵종과 알루미늄의 화합물인 CoA12O47} 검출됨을 알 수 있었으며, 이러한결과로 볼 때 방사성 핵종이 슬래그 상에 존재하는 염이나 산화알루미늄 화합물과 결합하여 안정화됨을 확인할 수 있었다. 일반적으로 Co는 탄소강이나 스테인레스강과 같은 금속의 용융 시에는 대부분이 주괴 내에 균일하게 분포됨으로써 희석에 의한 비방사능의 감소로 제염효과를 얻을 수 있다고 보고[7-9] 되었으나, 알루미늄의 용융 반응에서는 용융 체내에서의 혼합에 의한 제염 효과뿐만 아니라 슬래그내의 화합물과 결합하여 보다 안정한 화합물을 형성함으로써보다 높은 제 염 효과를 얻을 수 있음을 알 수 있었다.
- 이는 반휘발성 핵종인 Sr의 특성으로 Sr의 경우에는 85012 이하에서는 증기압이 낮아 쉽게 증발되지 않기 때문이다. Sr의 경우에서도Cs의 경우와 마찬가지로 플럭스 D를 제외한 모든 플럭스에서 첨가된 플럭스의 양이 증가함에 따라 슬래그에 분배되는 Sr의 양이 증가함을 확인할 수 있었다. 플럭스에서는 Sr의 약 70 % 정도가 휘발되어 분진으로 이동되는 반면에 플럭스 A, B, C를 첨가한 용융실험에서는 최대 75% 정도까지 슬래그에 포집시킬 수 있음을 알 수 있다.
- 알루미늄 용융체의 유동성 측면에서는 A>D>B>C 플럭스 순으로 우수하였으며 , 아크로에서 알루미늄 용융의 운전 용이성은 플럭스 OB>D>A 순으로 나타났다. 분진의 분석 결과 Cs과 Sr 모두 10% 이상이 함유되어 있었으며 Sr보다 Cg] 더 많이 검출됨을 확인할 수 있었다.
- 주괴에서 Cse 플럭스 종류 및 첨가량에 관계없이 1% 미만의 적은 농도만이 검출되었다. 전반적으로 슬래그의 양이 증가할수록 슬래그 상으로 분배되는 비율이 증가함을 알 수 있으며 플럭스 D를 제외한 나머지 플럭스에 의한 분배 특성은 비슷한 수준을 나타났다.
- 8%로 대부분이 주괴에 잔류하지만, 플럭스를 첨가함에 따라 주괴 에 대부분 존재하던 Co가 슬래그 상(phase)으로 이동하여 최대 60%까지 슬래그에 분배됨을 확인할 수 있었다. 전반적으로 주괴에 포집되는 Co의 농도는 25~ 40% 정도로 나타났으며 슬래그에서는 좀 더 많은 40 ~50 % 정도의 포집율을 나타내었다.
- 이러한 차이는 투입되는 플럭스의 조성 특히, 불화물과 염화물의 물리적 특성에 기인한다. 즉, 용융 초기에는 노내의 분위기가 상당히 양호한 상태이나 도가니의 온도가 염화물의 휘발 온도에 근접하면 급격히 분진이 발생함을 알 수 있었으며 이는 고온에서 안정된 염화물은 증기압이 커서 쉽게 휘발한다는 특성과 일치한다⑹. 휘발성 입자의 분진 중 일부는 웅축되어흑연도가니 주변의 회전형 테이블(Tum-table)과 반응기 상부의 챔버(Chamber) 표면에 침적되었으며, 침적된 분진의 분석 결과 휘발성 핵종인 Cs과 Sr이다량 포함되어 있었으며 약간의 Co도 검출되었다.
- 4에서 볼 수 있듯이 Co는 플럭스를 주입하지 않은 경우보다 플럭스를 주입한 경우에 많은 양의 Co가 주괴에서 슬래그 상으로 이동되어 높은 제염 효과를 얻을 수 있음을 알 수 있다. 즉, 플럭스를 주입하지 않고 알루미늄만 용융하였을 경우에 Co의분 배율은 주괴에 82.5%, 슬래그에 12.8%로 대부분이 주괴에 잔류하지만, 플럭스를 첨가함에 따라 주괴 에 대부분 존재하던 Co가 슬래그 상(phase)으로 이동하여 최대 60%까지 슬래그에 분배됨을 확인할 수 있었다. 전반적으로 주괴에 포집되는 Co의 농도는 25~ 40% 정도로 나타났으며 슬래그에서는 좀 더 많은 40 ~50 % 정도의 포집율을 나타내었다.
- 3에 나타내었다. 첨가된 모든 플럭스의 경우에 첨가된 플럭스의 양이 증가할수록 슬래그의 발생량은 증가하는 경향을 나타냈으며 플럭스 C(CaF2)가 가장 많은 양의 슬래그를 발생시켰다.
- 휘발성인 Cs의 경우 실험조건에 따라 다소 차이를 보이나 플럭스 C의 경우 10001: 이상의 고온실험에서도 투입된 양의 최대 40% 정도가 슬래그에 분배되어 포집 됨을 알 수 있었다. 플럭스 D의 경우 슬래그 상으로의 분배율이 약 20%로 다른 플럭스에 비해 분배효율이 낮은 것을 볼 수 있는데 이는 실험 시 상당히 많은 양의 입자상 물질이 발생되어 배기가스로 휘발되는 것이 주원인이며 챔버와 테이블의 입자를 분석한 결과 많게는 약 10%의 Cs이 검출되었다. Cs화합물은 높은 중기압으로 인해 대부분 배기체로 이동할 것이라고 생각되었으나 본 실험에서는 상당량의 CM] 슬래그 상으로 분배됨을 알 수 있었다.
- 즉, 용융 초기에는 노내의 분위기가 상당히 양호한 상태이나 도가니의 온도가 염화물의 휘발 온도에 근접하면 급격히 분진이 발생함을 알 수 있었으며 이는 고온에서 안정된 염화물은 증기압이 커서 쉽게 휘발한다는 특성과 일치한다⑹. 휘발성 입자의 분진 중 일부는 웅축되어흑연도가니 주변의 회전형 테이블(Tum-table)과 반응기 상부의 챔버(Chamber) 표면에 침적되었으며, 침적된 분진의 분석 결과 휘발성 핵종인 Cs과 Sr이다량 포함되어 있었으며 약간의 Co도 검출되었다. 불화물도 염화물과 마찬가지로 휘발 특성을 가지고 있으나 단일성분의 CaF2은 비교적 높은 녹는점(1418 P)은 지니고 있어 플럭스 A와 D의 결과와는 상이한 양상을 보였다.
후속연구
- Cs화합물은 높은 중기압으로 인해 대부분 배기체로 이동할 것이라고 생각되었으나 본 실험에서는 상당량의 CM] 슬래그 상으로 분배됨을 알 수 있었다. 이는 향후 Cs으로 오염된 방사성 금속폐기물의 용융 시 배기체의 부하를 줄임과 동시에 필터의 가동시간을 연장시켜 운전 비용에 상당히 유리하게 작용할 것이며 2차 폐기물 처리에 대한 부담을 상당히 완화시키는 역할을 할 것으로 판단된다. 고온의 흑연 도가니 에서 휘발된 세슘의 대부분은 응축되어 용융로 내부 또는 HEPA filter에 포집 된다.
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