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문제 정의
- Lai-xSrxCoO3 (LSCO) [3], RuO2 [4], LaNiO3 [5], Pb2Ru2O7_x [6], IrO2 [7], and YBa2Cu3O7 [8] 와 같은 전도성 산화물 전극을 사용해 방향성 있게 증착한 박막들은 PZT의 정보의 안정성을 높이는데 큰 기여를 하였다. 본 연구에서는 이와 같은 정보들을 바탕으로 탐침형 정보 저장장치의 미디어로 산화물 전극 LaMnOa (LMO) 를 이용하여 방향성 있는 PZT를 증착하였고 물리적 전기적 특성을 측정하여 적용 가능성을 보여주고자 한다.
- 이 논문에서는 탐침형 정보 저장장치의 미디어로 응용할 수 있는 강 유전 박막을 증착하고 강유전 미디어로 사용이 가능한가를 물리적 전기적 특성의 측정을 통해 알아보았다.
제안 방법
- 시간을 달리하여 증착하였다. High Resolution X-ray Diffraction (HR-XRD) 와 Field-emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM)를 이용해 박막의 결정성과 두께 정보를 측정하였다. 탐침형 정보 저장장치에서의 특성을 분석하기 위하여 SEIKO 사의 SPA-300HV에서 Atomic Force Microscopy (AFM) 모드오} Lock-in amplifier를 이용한 Piezoelectric Force Microscopy (PFM) 모드를 사용하였다.
- Pulsed laser deposition (PLD) 방법을 사용하여 600°C, 산소 분압 lOOmTorr에서 20분 동안 LMO 하부 전극을 증착한 후, 600°C, 산소 분압 150mTorr에서 PZT를 시간을 달리하여 증착하였다. High Resolution X-ray Diffraction (HR-XRD) 와 Field-emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM)를 이용해 박막의 결정성과 두께 정보를 측정하였다.
- 왼쪽의 결과는 1주일 동안 측정을 하기 위해 고안한 패턴으로, 20 风n X 20 伽1 영역 안에 4가지의 패턴을 썼다. 그리고 일주일 후 패턴을 찾는 과정을 용이하게 하기 위해 4개의 모퉁이에 2 伽 X 2 例 크기의 marking을 하였다. 결과에서 보듯이 1주일의 시간이 지난 후에도 area 도메인이나 수십 nm 크기를 가지는강유전 도메인 모두 처음 도메인의 모양이나 크기를 유지하는 것으로 나타났다.
- 전극을 올려 hysteresis loop 및 fatigue를 측정한 결과 Pr값은 15jaC/cm2으로 다소 줄어들었지만 10“번 스위칭을 반복한 후에도 전혀 피로 현상을 보이지 않았다. 그리고 탐침형 정보저장장치와 가장 비슷한 환경인 AFM 장비를 이용한 실험을 하였다. contact mode인 PFM mode를 구성하여 bit domain을 구성한 결과 2x2 pm2의 영역에 13x13개의 bit domain을 쓰고 읽는 것이 가능하였고 retention 면에서도 우수한 특성을 보여주었다.
- 연구가 활발하게 진행되었다. 그중 가장 본효과를 본 실험은 하부 전극을 금속 전극에서 산화물 전극으로 대체한 실험들이다. Lai-xSrxCoO3 (LSCO) [3], RuO2 [4], LaNiO3 [5], Pb2Ru2O7_x [6], IrO2 [7], and YBa2Cu3O7 [8] 와 같은 전도성 산화물 전극을 사용해 방향성 있게 증착한 박막들은 PZT의 정보의 안정성을 높이는데 큰 기여를 하였다.
- 반도체 특성을 가지는 물질의 경우에는 free charge와 함께 bound charge들이 charge com pensation 역할을 수행할 수 있으므로 분극을 유지해주는 pinning 효과가 더 클 가능성이 있다. 따라서, 반도체 특성을 가지고 있는 LM0를 하부 전극으로 사용하여 single crystalline PZT 박막을 증착하였다.
- 박막의 영향만을 고려한 PZT 박막의 신뢰성 평가를 위해, 선행 실험 [9]에서 LSCO에 비해 더 좋은 하부전극으로 판명이 난 LMO를 전극으로 사용하여 PZT single crystalline 박막을 증착하였다. 증착 조건들을 체계적으로 변화하여 아래의 HR-XRD data에서 볼 수 있듯이, LAO 단결정 기판 위에 PZT (001) 과 LMO (001) 방향의 peak들만 존재하는 다층 박막 구조를 확보할 수 있었다.
- 보다 정밀한 강유전체의 나노 도메인에 대한 측정을 위하여, AFM 장비에 외부 lock-in amplifier를 연결하여 PFM 모드의 사용이 가능하게 하였다. 즉, 외부에서 걸어준 ac 전압 하에서 변화하는 박막의 변형 정도를 측정함으로써 강유전 도메인의 분극 상태를 확인할 수 있게 하였다.
- 위 전극에서 +3V, -3V 으로 전압을 반복적으로 변화시키며 반복 횟수에 따른 분극 값을 확인하였다. 그 결과 10“회까지 아무런 변화 없이 처음과 동일한 경로의 hysteresis loop를 그리는 것을 보였다.
- 전도성 tip을 가지는 AFM mode로 2um X 2pm 영역을 5V로 bias를 인가한 상태를 유지한 채로 scan 하고 같은 방법으로 -5V를 유지하며 lpm X lum 영역을 scan 하여 domain의 분극을 반전시킨 후 PFM mode를 이용하여 3pm X 311m 영역을 읽어 들였다. 그 결과 topo.
- PFM 모드의 사용이 가능하게 하였다. 즉, 외부에서 걸어준 ac 전압 하에서 변화하는 박막의 변형 정도를 측정함으로써 강유전 도메인의 분극 상태를 확인할 수 있게 하였다. 그림 7은 PZT/LMO/LAO 박막에 대한 한 지점에 서의 strain-voltage (Z-V) data를 보여주고 있다.
- 하부 전극으로 금속의 특성을 가지고 있는 전도성 산화물 대신에 정보의 보유와 지속 능력을 향상시키기 위해서는 전도성이 다소 낮지만 반도체 특성을 가지고 있는 산화물 전극을 이용해 PZT 박막을 PLD 방법으로 증착하였다. 반도체 특성을 가지는 물함께 boundfree charge오扌 함께bound charge들이 charge compensa tion 역할을 수행할 수 있으므로 polarization을 유지해주는 pinning 효과가 더 클 가능성이 있을 것으로 예상하였다.
- 한편, 보다 오랜 시간 동안 나노 크기의 강유전 도메인이 유지되는 지를 확인하기 위하여 위의 그림과 같이 1주일 동안의 강 유전 도메인의 변화를 측정하여 보았다. 왼쪽의 결과는 1주일 동안 측정을 하기 위해 고안한 패턴으로, 20 风n X 20 伽1 영역 안에 4가지의 패턴을 썼다.
대상 데이터
- P-V 특성을 측정한 결과이다. 전극은 지름이 300U m, 5011m인 전극에 프로브를 접촉하여 측정하였으며 실재적으로 두 전극을 병렬로 연결한 것이 되어 작은 전극의 유전적 성질이 우세하게 나타나게 된다. 그 결과 Pr 값은 약 ISliC/cn? 의 다소 작은 분극 값을 나타내었다.
이론/모형
- High Resolution X-ray Diffraction (HR-XRD) 와 Field-emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM)를 이용해 박막의 결정성과 두께 정보를 측정하였다. 탐침형 정보 저장장치에서의 특성을 분석하기 위하여 SEIKO 사의 SPA-300HV에서 Atomic Force Microscopy (AFM) 모드오} Lock-in amplifier를 이용한 Piezoelectric Force Microscopy (PFM) 모드를 사용하였다. 전기적즉정을 위하여, 하부 전극을 sample holder에 silver paste를 이용하여 연결하였고, Pt을 coating한 전도성 tip을 사용하였다.
성능/효과
- 위의 PZT 박막의 경우 비교적 선명한 90도 domain이 있는 경우의 retention 결과의 예이다. 51시간 정도의 비교적 긴 시간 후의 PFM 결과로 도메인의 모양 및 사이즈 면에서 큰 변화가 없는 것을 보여주었다. 분극 차이(^Z)가 미세하게 증가한 것을 보여주는데 이는 실재로 증가한 것보다 tip 및 AFM 장비의 상태에 따른 읽기 조건의 미세한 변화에 따른 것으로 예상된다.
- 알 수 있었다. Lattice parameter를 계산한 결과 Lattice parameter가 비슷하고 구조가 비교적 단순해서 방향성 있게 성장하였음을 알 수 있었다. 전극을 올려 hysteresis loop 및 fatigue를 측정한 결과 Pr값은 15jaC/cm2으로 다소 줄어들었지만 10“번 스위칭을 반복한 후에도 전혀 피로 현상을 보이지 않았다.
- 그리고 탐침형 정보저장장치와 가장 비슷한 환경인 AFM 장비를 이용한 실험을 하였다. contact mode인 PFM mode를 구성하여 bit domain을 구성한 결과 2x2 pm2의 영역에 13x13개의 bit domain을 쓰고 읽는 것이 가능하였고 retention 면에서도 우수한 특성을 보여주었다.
- 그리고 일주일 후 패턴을 찾는 과정을 용이하게 하기 위해 4개의 모퉁이에 2 伽 X 2 例 크기의 marking을 하였다. 결과에서 보듯이 1주일의 시간이 지난 후에도 area 도메인이나 수십 nm 크기를 가지는강유전 도메인 모두 처음 도메인의 모양이나 크기를 유지하는 것으로 나타났다.
- 에 나타내었다. 결과에서 알 수 있듯이 LAO 기판과 LMO 하부 전극, PZT 박막의 구조가 tetragonal/cubic/cubicS. 단순하고 lattice parameter가 비슷하여 방향성 있게 증착하는 것이 용이하였던 것으로 분석된다.
- 그 결과 10“회까지 아무런 변화 없이 처음과 동일한 경로의 hysteresis loop를 그리는 것을 보였다. 이는 한 자리에서 읽고 쓰고를 10“회동 안 반복했을 때 정보를 읽고 쓰는 조건의 변화가 없음을 나타낸다.
- 확인할 수 있었다. 또한, PZT (002) peak 의 rocking curve를 즉정한 결과 full width at half maximum (FWHM) 이 0.43으로 정렬 성이 매우 뛰어난 박막임을 알 수 있었다.
- 또한, XRD $-scan data에서도 PZT (101) 의 네 개의 peak만이 관즉되어 out-of-plane 및 in-plane 모두 잘 정렬된 single crystalline PZT 박막이 형성되었음을 확인할 수 있었다. 또한, PZT (002) peak 의 rocking curve를 즉정한 결과 full width at half maximum (FWHM) 이 0.
- 미디어가 가져야 할 조건으로는 작은 surface roughness, 균일한 성질, 작은 두께, 정보 저장 능력 등이 있다. 미디어로 쓰일 물질의 기록/재생방식 후보로는 자기 기록 방식, 열 기계 기록 방식, 상전이 기록 방식, 강 유전 기록 방식, 전도성 전이 기록 방식 등이 있으나 본 실험은 강 유전기록 방식의 미디어로 쓰일 물질 중 PbZro.3Tio.7O3 (PZT)를 이용해 그 가능성을 보았다.
- 예상대로 600°C의 비교적 낮은 온도에서 LMO 전극과 PZT 박막을 방향성 있게 증착할 수 있었고 HR-XRD로 확인한 결과 결정성이 우수한 박막으로 성장했음을 알 수 있었다. Lattice parameter를 계산한 결과 Lattice parameter가 비슷하고 구조가 비교적 단순해서 방향성 있게 성장하였음을 알 수 있었다.
- 그림 7은 PZT/LMO/LAO 박막에 대한 한 지점에 서의 strain-voltage (Z-V) data를 보여주고 있다. 외부 전압이 변화함에 따라서, 박막의 변형이 hysteretic 하게 변화하는 모습을 보여, 전형적인 강 유전 박막이 나타내는 Z-V loop를 확인할 수 있었다. 이러한 PFM mode를 이용하면, contact mode로 박막의 국소적인 지점에서의 변형 상태를 측정할 수 있으므로, non-contact mode인 KFM보다 정밀도가 높게 강 유전도 메인을 분석하는 것이 가능하다.
- Gbit/in? 의집적도를 가지는 강유전체 탐침형 정보저장장치의 실현이 가능함을 보여주는 실험 결과이다.
- Lattice parameter를 계산한 결과 Lattice parameter가 비슷하고 구조가 비교적 단순해서 방향성 있게 성장하였음을 알 수 있었다. 전극을 올려 hysteresis loop 및 fatigue를 측정한 결과 Pr값은 15jaC/cm2으로 다소 줄어들었지만 10“번 스위칭을 반복한 후에도 전혀 피로 현상을 보이지 않았다. 그리고 탐침형 정보저장장치와 가장 비슷한 환경인 AFM 장비를 이용한 실험을 하였다.
- crystalline 박막을 증착하였다. 증착 조건들을 체계적으로 변화하여 아래의 HR-XRD data에서 볼 수 있듯이, LAO 단결정 기판 위에 PZT (001) 과 LMO (001) 방향의 peak들만 존재하는 다층 박막 구조를 확보할 수 있었다.
- 또한, 그 위에 10분 이하의 시간 동안 증착된 PZT 박막들은 모두 4]im의 사이즈에서 1 nm 미만의 RMS roughness를 보여 nano-stor- age용으로 적합한 표면 거칠기를 보여주고 있다. 하지만, 20분 이상 증착된 PZT 박막은 표면 거칠기가 급격하게 증가하며, 증착 시간이 증가하면서 거칠기가 증가하는 것을 확인할 수 있었다.
후속연구
- 플래시 메모리는 작은 크기와 저전력 소모, 기계적인 부품이 존재하지 않음으로써 기계적 견고성 등의 장점을 바탕으로정보 저장장치에저장장치에 포괄적으로 사용되고 있다. 그러나 향후 지속적인 기록 밀도 증가를 위해서는 리소그래피 기술의 한계에 부딪힐 것으로 예상된다.
- 이는 한 자리에서 읽고 쓰고를 10“회동 안 반복했을 때 정보를 읽고 쓰는 조건의 변화가 없음을 나타낸다. 이 실험들로 인하여 탐침형 정보 저장장치의 강유전 미디어로서의 가능성을 확인하였고 탐침형 정보저장장치와 비슷한 환경에서 물성 및 전기적 특성을 보기 위한 실험이 요구되었다.
- 전극이 많이 사용되어 왔다. 하지만, 정보의 지속능력을 향상시키기 위해서는 전도성이 다소 낮지만 반도체 특성을 가지고 있는 산화물 전극의 특성을 검증할 필요가 있었다. 반도체 특성을 가지는 물질의 경우에는 free charge와 함께 bound charge들이 charge com pensation 역할을 수행할 수 있으므로 분극을 유지해주는 pinning 효과가 더 클 가능성이 있다.
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