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문제 정의
- 10를 통해 3가지 개질기의 운전 조건인 GHSV, O2/C, H2O/C 중에서 6/C가 고체산화물 연료전지/메탄 자열 개질기 시스템 운전에 중요한 제어 변수임을 확인할 수 있었다. 또한 이러한 결과를 통해 본 연구에서 제시한 연료 전지/메탄 개질기 모델이 실제 시스템을 잘 모사 한다고 판단할 수 있었으며, 이를 바탕으로 하여 본 연구에서 제시한 3가지 운전 전략에 대한 시스템에 특성을 알아보았다.
- 본 연구에서는 고체산화물 연료전지/메탄 자열 개질기 연동 운전 실험을 바탕으로 시스템을 모 델링하였고, 3가지 운전 전략에 대해서 전압 특성 및 효율에 대해서 알아보았다.
가설 설정
- 이때 3가지 비가 역적인 요소는 전극 면에서의 활성화 손실(activation overpotential), 전극 및 전해질의 내부 저항에 의한 손실(internal resistance overpotential)농도 변화에 따른 물질 전달 한계에 의한 손실 (concentration overpotential)등으로 구분된다. 그러 나 본 연구에서는 시스템의 고전류 영역 운전을 고려하지 않을 것이므로 물질 전달한계에 대한 손실은 무시하기로 한다. 또한 스택 각 층에서의 연료 및 공기 공급량, 온도 등은 일정하다고 가 정하였고, 전체 스택 전압은 단전지에서 구한 전 압에 적층한 단수를 곱하여 표현하였다.
- 그러 나 본 연구에서는 시스템의 고전류 영역 운전을 고려하지 않을 것이므로 물질 전달한계에 대한 손실은 무시하기로 한다. 또한 스택 각 층에서의 연료 및 공기 공급량, 온도 등은 일정하다고 가 정하였고, 전체 스택 전압은 단전지에서 구한 전 압에 적층한 단수를 곱하여 표현하였다.
- 본 연구에서 정의된 효율은 시스템이 운전되는 전기로의 소비전력에 대해서는 고려하지 않았다. 즉 연료 개질기는 전체 반응 자체가 발열반응이 되는 조건에서 운전되어지고, 연료전지 스택 역시 전기화학 반응에 참여하지 않은 연료를 태워 얻은 열이나 연료 전지의 비가역적인 요소로 발생되는 열을 이용하여 온도를 유지할 수 있을 것 이라 생각하였다.
제안 방법
- 30W(75(TC)급 고체산화물 연료전지/메탄 자열 개질기 연동 실험을 바탕으로 가정용 분산 전원 장치의 운전 전략 및 최적 조건을 고찰하기 위하여 Fig.2와 같이 시스템에 대한 모델링을 수행하였다. 시스템은 크게 고체산화물 연료전지 모델(SOFC model) 과 메탄 자열개질기 모델 (fiielreformer) 부분으로 나눠져 있고, 두 모델은 채널 동특성 모델(channel dynamics)에 의해서 연결되어 있다.
- 연료개질기는Gibbs 에너지 최소 원리(Gibbs potential minimization principle) 를 바탕으로 CVQoxygen to carbon ratio) 과 H2O/C(steam to carbon ratio) 변화에 따른 메탄(CH») 의 자열개질반응(autothermal reaction)°1] 대한 열역 학적 데이터를 획득하여 2차원 배열 (2-dimension table) 형태로 모델링하였다. Matlab/Simulink®를 이용하여 연동 시스템 모델을 시뮬레이션 하였으며, 최적 운전 조건을 위해 연료개질기를 이용한 운전 전략을 제시하였다. 이러한 시뮬레이션 결과는 실 제의 30W(750℃)급 고체 산화물형 연료전지/메탄 자열 개질기 연동실험 및 IkW급 가정용발전시스템 개발의 기초 데이터로 활용할 수 있었다.
- F.과 Lubelli, F., 3) 등에 의해 많이 제시되고 있지만 본 연구에서는 임피던스 분석을 통하여 스택 전체의 저항을 측정하여 사용하였다. Fig.
- 본 연구에서는 기존의 알려진 연료전지의 비가역 적인 요소들을 이용하여 고체산화물 연료전지의 동 적 모델을 확립하였고, 한전 전력연구원(KEPRI)의 30靴750。급 고체산화물 연료전지 스택(stack)을 이용한 운전결과와 비교해 보았다. 연료개질기는Gibbs 에너지 최소 원리(Gibbs potential minimization principle) 를 바탕으로 CVQoxygen to carbon ratio) 과 H2O/C(steam to carbon ratio) 변화에 따른 메탄(CH») 의 자열개질반응(autothermal reaction)°1] 대한 열역 학적 데이터를 획득하여 2차원 배열 (2-dimension table) 형태로 모델링하였다.
- 본 연구에서는 고체산화물 연료전지 스택이 메 탄 개질기와 연동 운전되기 때문에 개질기의 조 건의 변화를 통해 시스템을 제어할 수 있다. 따라서 제시된 운전전략에 대해서 식 (6)과 같은 PID 제어기를 이용하여 개질기의 조건을 변화시 켜 각 운전전략의 요구 조건을 충족시키도록 하였다.
- 중에 하나인 LSMQamSrgzMnCh)으 로 코팅을 시켰다. 또한 단전지와 연결재의 사이 에는 니켈 펠트(연료극)와 인코넬 펠트(공기극)를 이용하여 반응물의 통로 및 전류 집합체(currentcollector)의 역할이 되도록 하였다. 전압은 멀티미 터(Keithley 2700)를 이용하여 각층 마다 측정하였으며, 임피던스는 Solarton 1287/1260을 이용하여 측정하였다.
- 반응 후에 생성물들은 스택의 연료극 으로 직접 연결되었으며, 연결관은 생성물 내에 존재하는 수증기의 응축을 막기 위해서 열선으로 감겨졌다. 또한 생성물의 조성은 탈수장치 거쳐 완벽하게 수분을 제거한 후 가스분석장치(Agilent 6890N)를 이용하여 분석하였다.
- 4는 30W급 고체산화물연료전지 스택을 메 탄 자열개질기와 연동운전 하였을 경우, 하나의 단전지에 대한 전류-전압에 대한 특성 곡선이다. 먼저 개질기의 생성물 중에 하나인 일산화탄소의 고체산화물 연료전지에 대한 영향을 알아보기 위해 스택에 공급되는 수소와 일산화탄소의 총량은 600sccm으로 고정하고 비율은 달리하여 전류-전 압 특성곡선을 측정해 보았다. 그 결과 연료전지는 일산화탄소의 양에 상관없이 순수한 수소를 이용했을 경우와 동일한 성능을 얻을 수 있었으 며, 이를 통해 일산화탄소도 고체산화물 연료전 지에서는 좋은 연료가 될 수 있다는 것을 확인할 수 있었다.
- 본 연구에서는 고체산화물 연료전지 스택이 메 탄 개질기와 연동 운전되기 때문에 개질기의 조 건의 변화를 통해 시스템을 제어할 수 있다. 따라서 제시된 운전전략에 대해서 식 (6)과 같은 PID 제어기를 이용하여 개질기의 조건을 변화시 켜 각 운전전략의 요구 조건을 충족시키도록 하였다.
- 이에 반 해 압축기는 블로어보다 많은 전력을 소비하나, 차압이 큰 시스템에 적합하다. 본 연구에서트 IkW급 이상의 가정용 분산전원을 고려하여 G. I. Tech의 B51-BA401 제품을 기초로 하여 유량 및 압력에 대한 실험을 바탕으로 압축기 모델을 개 발하여 사용하였다.
- 시스템의 인가전류 값을 바탕으로 필요한 수소 량을 수식적으로 계산한 후, 연료극의 연료이용 률이 0.5가 되도록 개질기에 들어가는 연료량을 PID 제어하였다. 이때 연료개질기는 선행 연구를 통하여 최적 조건으로 알게 된 H2O/C : o2/c = 1.
- 4Coi«FeQ3)의 구조를 기초로 하여 5x5ctf으로 제작된 단전지가 5층 적층되어 있다. 연결재(interconnect)는 스테인리스 430을 이용하여 제조하였는데, 내부 유로(internal manifold) 구조를 바탕으로 한 cross-flow 타입으로 설계되었다. 이때 공기분위기에서 스테인리스의 빠른 산화를 방지하기 위하여 고체산화물 연료전지의 공기극 재료.
- 본 연구에서는 기존의 알려진 연료전지의 비가역 적인 요소들을 이용하여 고체산화물 연료전지의 동 적 모델을 확립하였고, 한전 전력연구원(KEPRI)의 30靴750。급 고체산화물 연료전지 스택(stack)을 이용한 운전결과와 비교해 보았다. 연료개질기는Gibbs 에너지 최소 원리(Gibbs potential minimization principle) 를 바탕으로 CVQoxygen to carbon ratio) 과 H2O/C(steam to carbon ratio) 변화에 따른 메탄(CH») 의 자열개질반응(autothermal reaction)°1] 대한 열역 학적 데이터를 획득하여 2차원 배열 (2-dimension table) 형태로 모델링하였다. Matlab/Simulink®를 이용하여 연동 시스템 모델을 시뮬레이션 하였으며, 최적 운전 조건을 위해 연료개질기를 이용한 운전 전략을 제시하였다.
- 2에서와 같이 크게 고체산화물 연료전지 모델, 연료 개질기 모 델, 공기 압축기 모델, PID 제어 및 채널 동특성 모델 등으로 구성되어 있다. 운전 전략에 대한 시뮬레이션에 앞서, 본 연구에서 채택한 고체산 화물 연료전지/메탄 자열개질기 모델이 실제 시스템을 대표 가능한지 여부를 확인하기 위해 부 하변동에 따른 전압 변화를 실험결과와 비교해 보았다. Fig.
- 필요한 전류 사이클(drive cycle)이 연료전지 모델에 입력되면 스택의 전압은 떨어지고, 떨어 진 전압과 필요 전압(demand voltage)의 차이는 제어기(controller)의 입력 신호로 들어가게 되어 운전 전략에 따른 제어 변수를 제어하게 된다. 이때 시스템의 실제 운전을 고려하여 공기 압축기 모델 (compressor model), 물관리 모델 (water management model) 등을 추가하였다. 각 요소에 대한 설명은 다음과 같다.
- 5가 되도록 개질기에 들어가는 연료량을 PID 제어하였다. 이때 연료개질기는 선행 연구를 통하여 최적 조건으로 알게 된 H2O/C : o2/c = 1.12 : 0.6를 유지하도록 수증기와 공기의 양을 비례하여 증가시키도록 모델링 하였다.°)
- 따라서 전략 2의 경우에는 인 가전류에 따라 시스템의 전압을 일정하게 유지하기 위해서 개질기에 공급되는 연료의 양을 제어 하여 스택에 들어가는 연료의 분압을 조절하도록 하였다. 이때 연료이용률은 고려하지 않았으며, 개질기에 들어가는 메탄의 양에 따라 H2O/C : Oi/C = 1.12 : 0.6를 유지하도록 수증기과 공기의 양도 비례하여 변화시키도록 모델링 하였다.
- 또한 단전지와 연결재의 사이 에는 니켈 펠트(연료극)와 인코넬 펠트(공기극)를 이용하여 반응물의 통로 및 전류 집합체(currentcollector)의 역할이 되도록 하였다. 전압은 멀티미 터(Keithley 2700)를 이용하여 각층 마다 측정하였으며, 임피던스는 Solarton 1287/1260을 이용하여 측정하였다.
대상 데이터
- 이 중 자열개질은 수증기 개질과 부분산화개질의 복합체로서 적절한 발열 반응을 유지하여 수증기 개질과 부분산 화개질의 장점을 모두 가진 반응시스템으로 평가 되고 있다. 따라서 본 연구의 연료개질기 모델은 700P에서 운전되는 자열개질를 기초로 하였고, 액화천연가스의 주요 성분으로 알려져 있는 메탄 을 연료로 설정하였다. 또한 연료전지와의 연동 시스템을 고려하여 자열개질기 모델은 반응물의 조성 변화(H2O/C, 6/C)에 따른 생성물의 조성에 초점을 두었다.
- 본 연구에서 사용된 30W(75(TC)급 고체산화물 연료전지 스택은 NiO-YSZ(yttria-stablized zirconia)/ YSZ/LSCF(Lao.6Sro.4Coi«FeQ3)의 구조를 기초로 하여 5x5ctf으로 제작된 단전지가 5층 적층되어 있다. 연결재(interconnect)는 스테인리스 430을 이용하여 제조하였는데, 내부 유로(internal manifold) 구조를 바탕으로 한 cross-flow 타입으로 설계되었다.
이론/모형
- 고체산화물 연료전지에서의 활성화 손실 저항 에 대한 모델은 여러 가지가 있으나 본 연구에서는 식 (2)와 같이 가장 보편적으로 사용되는 Achenbach©의 모델을 채택하였다.
- 생성물의 구성은 계산 시간의 단축을 위하여 미리 계산된 H2O/C, 01/C에 따른 열역학적 데이터를 바탕으로 수소(氏), 일산화탄소 (CO), 물 (H20), 이산화탄소(CO2) 생성물의 2차원 배열을 형성하였고, 데이터 사이의 값들에 대해서는 Matlab/Simulink®에서 제공하는 보간법을 이용하여 그 값을 얻을 수 있었다.
성능/효과
- (1) 고체산화물 연료전지/메탄 자열개질기 연동 운전 실험을 통해 고체산화물 연료전지에서는 수소 뿐만 아니라 일산화탄소도 좋은 연료가 되는 것을 확인하였고, 연동 시스템의 출력 전압은 연료개질기의 HiO/C 보다 6/C에 의해서 민감하 게 변화하였다.
- (2) 연료이용률 유지를 위한 연료유량제어(전략 1)를 통해 연동 시스템을 운전할 경우, 출력 전압 을 일정하게 유지하지는 못하였지만, 상대적으로 높은 시스템 전기효율을 얻을 수 있었다.
- (3) 전압 유지를 위한 연료유량제어(전략 2)를 통해 연동 시스템의 전압을 제어할 수 있었으나, 운전에 필요한 연료, 공기의 양이 다른 전략에 비해서 매우 컸기 때문에 가장 낮은 시스템 전기 효율을 보였다.
- (4) 전압유지를 위한 O2/C 제어(전략 3)를 이용하여 연동 시스템을 운전했을 경우, 가장 높은 시스템 전기 효율을 얻을 수 있었다. 그러나 실제 O2/C 비율을 변화 시키면 촉매층의 온도 분포 나 수소 전환 효율에 영향을 미치기 때문에 열 수급을 고려한 전체 연동 시스템 성능을 고려해 서 판단해야 될 것이다.
- Fig. 8 ~ Fig. 10를 통해 3가지 개질기의 운전 조건인 GHSV, O2/C, H2O/C 중에서 6/C가 고체산화물 연료전지/메탄 자열 개질기 시스템 운전에 중요한 제어 변수임을 확인할 수 있었다. 또한 이러한 결과를 통해 본 연구에서 제시한 연료 전지/메탄 개질기 모델이 실제 시스템을 잘 모사 한다고 판단할 수 있었으며, 이를 바탕으로 하여 본 연구에서 제시한 3가지 운전 전략에 대한 시스템에 특성을 알아보았다.
- 먼저 개질기의 생성물 중에 하나인 일산화탄소의 고체산화물 연료전지에 대한 영향을 알아보기 위해 스택에 공급되는 수소와 일산화탄소의 총량은 600sccm으로 고정하고 비율은 달리하여 전류-전 압 특성곡선을 측정해 보았다. 그 결과 연료전지는 일산화탄소의 양에 상관없이 순수한 수소를 이용했을 경우와 동일한 성능을 얻을 수 있었으 며, 이를 통해 일산화탄소도 고체산화물 연료전 지에서는 좋은 연료가 될 수 있다는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 실험결과를 바탕으로 고체산 화물 연료전지 모델에서의 연료의 분압은 메탄 자열개질기에서 생성된 수소와 일산화탄소 양의 합으로 표현할 수 있다.
- 이러한 결과는 메탄 자열개질기를 통해 공급 된 연료 내에는 순수한 수소를 사용했던 경우와 는 달리 다량의 수증기가 함유되어 있기 때문에 식 (1)에서도 알 수 있듯이 개방회로전압이 떨어 지기 때문이다. 그러나 이러한 다량의 수증기는 단전지가 고전류 영역에서 운전될 경우, 오히려 고체산화물 연료전지의 성능향상에 도움이 되기 때문에, © 초기의 전압 감소폭은 고전류 영역으로 갈수록 크기가 줄어드는 것을 확인할 수 있었다.
- 이는 PID 제어기가 전류증가에 따른 출력 전압 감소를 보상하기 위해 많은 양의 연료와 공기를 연료전지 및 연료개질기에 공급하 게 되고, 이렇게 증가된 연료량과 공기량은 연료 이용률의 감소 및 공기 압축기의 소비 출력의 증가에 의한 연료전지 시스템 효율 감소를 의미한다. 따라서 전체 시스템의 효율은 약 10% 내외로 크게 떨어진 것을 확인할 수 있었다.
- 이는 고체산화물 연료전지 성능에 가장 큰 영향을 미치는 내부 저항에 의한 손실 값을 실제 임피던스impedance spectroscopy)측정을 통해 모델에 적용하였기 때문이다. 또한 Fig. 7에서 볼 수 있듯이, 본 연구에 사용한 모델 이 고체산화물 연료전지의 전류-전압 특성뿐만 아니라 인가 전류에 따른 동특성도 실제 고체산 화물 연료전지를 잘 반영한다는 것을 알 수 있었다.
- 3000A/cm2S 변화할 때 시스템의 전압 변화를 보여주고 있다. 먼저 연료이용률 유 지를 위한 연료유량제어(전략 1)일 경우를 살펴보 면, 단지 인가 전류에 따른 연료소비량을 계산하여 스택에 공급되는 연료량이 2배가 되도록 하기 때문에 전류가 증가함에 따라 비가역적인 손실이 증가하고 스택 전압이 떨어지는 것을 확인할 수 있었다. 그러나 감소된 전압을 다시 회복하지 못 하여 전 시간영역에 대해서 시스템의 요구 전압 인 8.
- 2V로 유지하는 것을 볼 수 있다. 이는 인가전류가 증가하여 시스템 출력 전압이 감소하게 되면 PID 제어기가 그 값을 보상하기 위해서 연료개질기의 6/C를 변화시 켜, 개질기의 생성물 중 수소와 일산화탄소의 분 압을 증가시키고 수증기의 부분분압을 감소시켜, 출력 전압을 증가시키는 것을 확인할 수 있었다.
- 476 Q扇)을 갖는다. 이러한 내부 저항에 대한 실험값을 고체산화물 연료전지 모델에 사용함으로써 실제 시스템을 보다 정확하게 표현할 수 있었다.
- 이에 반해, Fig. 14에서 볼 수 있듯이 Oz/C제어 (전략 3)인 경우에는 Oz/C가 변화함에 따라서 개 질기 효율, 연료전지 스택 효율, 연료이용률이 약간 변화되었으나, 전체 시스템 효율이 약 25%로 유지 되는 것을 확인할 수 있었다. 즉, 전압유지 를 위한 연료유량제어(전략 2)가 유량 증가에 따른 연료전지의 성능을 향상시키는 것과는 달리, 6/C저어(전략 3) 경우에는 줄어든 6/C가 개질기 자체에서 수소와 일산화탄소의 분압을 증가시키 기 때문에 스택의 전압 유지뿐만 아니라 연료이 용률 측면에서도 다른 두 운전 전략에 비해서 뛰 어나다는 것을 확인할 수 있었다.
- 11과 동일한 인가 전 류의 변화에 따른 연동 시스템의 효율의 변화를 보여주고 있다. 인가전류가 증가함에 따라 연료 전지에 유입되는 연료량이 비례하여 증가하였기 때문에 전 시간 영역에서 연료이용률이 0.5로 유 지되었고, 입력되는 6/C와 HQ/C가 일정하기 때문에 개질기의 효율 또한 80%로 유지 되었다. 그러나 전류가 증가함에 따라서 비가역성의 증가 로 인해 SOFC 스택의 효율은 감소하였다.
- 그러나 전류가 증가함에 따라서 비가역성의 증가 로 인해 SOFC 스택의 효율은 감소하였다. 전체 시스템 효율은 고전류에서 약간 감소하였으나 대 체적으로 24%를 유지하는 것을 확인할 수 있다.
- 이에 비해 6/C나 HQ/C가 변화할 경우에는 조 건에 따라서 개질기의 생성물(=연료전지 연료극 에서는 반응물)의 분압이 변화하기 때문에 단전 지의 전압에 영향을 미치게 된다. 즉, Fig. 9와 같이 O2/C 감소함에 따라 개질기에서 생성되는 수 소와 일산화탄소의 분압이 증가하게 되고, 증가된 연료의 분압이 개방회로전압의 상승시킬 뿐만 아니라 활성화 손실을 감소시키기 때문에 단전지 의 출력 전압이 상승하는 것을 확인할 수 있었다. 그러나 6/C와는 달리 HQ/C가 감소하는 경우에는 개질기에서 생성되는 수소의 분압이 감소 하여 출력 전압이 떨어지지만, 줄어든 수증기의 분압에 의한 개방회로전압의 상승효과가 더 크기 때문에 전체적으로 Fig.
- 14에서 볼 수 있듯이 Oz/C제어 (전략 3)인 경우에는 Oz/C가 변화함에 따라서 개 질기 효율, 연료전지 스택 효율, 연료이용률이 약간 변화되었으나, 전체 시스템 효율이 약 25%로 유지 되는 것을 확인할 수 있었다. 즉, 전압유지 를 위한 연료유량제어(전략 2)가 유량 증가에 따른 연료전지의 성능을 향상시키는 것과는 달리, 6/C저어(전략 3) 경우에는 줄어든 6/C가 개질기 자체에서 수소와 일산화탄소의 분압을 증가시키 기 때문에 스택의 전압 유지뿐만 아니라 연료이 용률 측면에서도 다른 두 운전 전략에 비해서 뛰 어나다는 것을 확인할 수 있었다. 특히 DC/DC 변환기 (DC/DC converter) 혹은 DC/AC 변환기 (DC/AC converter)를 고려했을 경우, 고체산화물 연료전지에서의 전압이 높을수록 변환기의 승압 운전 효율이 높아지기 때문에 O2/C 제어가 더욱 필요한 제어 전략이라 할 수 있다.
- 연료 개질기의 생성물은 HQ/C와 6/C에 의해서 결정된다. 특히 본 연구를 통해서 자열 개질 운전에서 Ch/C는 HQ/C에 비해 개질기의 수소 및 일산화탄소의 수득율에 큰 영향을 미친다. 따라서 HQ/C는 L12 고정하고 연료전지가 일정한 전압을 유지하도록 개질기에 들어가는 공기량을 PID 제어하여 스택에 들어가는 반응물의 분압을 조절 하였다.
후속연구
- 3가지 운전 전략을 통해서 연동 시스템의 특성을 분석한 결과 다음과 같은 주요 결과들을 도출 할 수 있었으며 이는 실제 고체산화물형 연료전 지/연료개질기 연동 시스템의 운전에 있어서 중요한 기초자료가 될 것이라 판단되었다.
- 따라서 실제의 연료전지시스템의 효율 은 계산된 값보다 더 적게 나올 것이라는 것을 예상할 수 있다. 그러나 본 연구에서 계산된 효 율 변화의 경향성은 실제 시스템 설계에 유용하 게 이용되어 질 수 있다고 판단된다.
- 바꾸어 말하면 만약 고체산화물 연료전지 의 밀봉기술이 개선되어 고분자 전해질형 연료전 지와 비슷한 수준까지 올라가게 되면 시스템 전 기효율이 40%에 가깝게 될 수 있다. 따라서 고체 산화물 연료전지/메탄 개질기 시스템의 상용화를 위해서는 시스템 운전 전략을 통한 최적화뿐만 아니라 스택의 밀봉에 대해서도 깊이 있는 연구가 필요할 것이다.
- Matlab/Simulink®를 이용하여 연동 시스템 모델을 시뮬레이션 하였으며, 최적 운전 조건을 위해 연료개질기를 이용한 운전 전략을 제시하였다. 이러한 시뮬레이션 결과는 실 제의 30W(750℃)급 고체 산화물형 연료전지/메탄 자열 개질기 연동실험 및 IkW급 가정용발전시스템 개발의 기초 데이터로 활용할 수 있었다.
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