[논문]후막 스피커 응용을 위한 Pb(Zr1Ti)O3-PVDF 복합체의 압전 특성 평가

손용호; 김성진; 김영민; 정준석; 류성림; 권순용

doi:10.4313/jkem.2006.19.10.966

문제 정의

따라서 본 연구에서는 우수한 특성의 후막형 스 피커 제작을 위한 세라믹-고분자 압전 복합체를 제조하고, 이를 이용한 후막 제작 공정을 최적화하여 압전 특성을 평가하였다. 압전체 세라믹으로는 압전 상수가 매우 높은 Pb(ZrxTii-x)O₃ 계를 적용 하였고, 고분자 물질은 압전 특성을 보이는 PVDF 를 이용하였다.
세라믹과 고분자 압전체의 장점을 접목시키기 위하여. 0-3 형 압전 복합체를 제작하였다.

가설 설정

그림 2. X-선 회절 도형: (a) PZT 분말, (b) 혼합 분율이 65:35인 PZT-PVDF 복합체 필름. Fig.

제안 방법

PZT 분말 및 복합체의 결정구조는 XRD (Rigaku, D/MAX-2500H)을 이용하여 분석하였고, 미세 구조 관찰에는 SEM (Hitachi, S-2400)을 이용하였다. 유전 상수 (k) 측정은 LCR meter (EDCT620)를 이용하여 수행하였고, 압전 전하 상 수인 &3 값은 APC 8000 모델을 이용하여 측정하였다.
따라서 65:35 혼합 분율로 제조된 복합체 필름 을 이용하여 후막형 필름 스피커를 제작하였다. 그림 4는 제작된 돔형 스피커 (dome-shaped speaker) 의 디자인 및 스피커 음압 특성 평가를 위한 실험 장치 설치 예를 보여주고 있다.
이에 비하여 압전 전압 상수는 PZT가 65 wt%인 경우에서 최대값을 보였고, 그 값은 32 mV - m/N 이었다. 따라서 PZT:PVDF=65:35 혼합 분율의 복 합체 필름을 이용하여 후막형 스피커를 제작하였다. 제작된 스피커에 70 Vms 전압을 인가했을 경우, 스피커의 음압은 1 kHz에서 약 68 dB 정도의 값을 보였다.
압전체 세라믹으로는 압전 상수가 매우 높은 Pb(ZrxTii-x)O₃ 계를 적용 하였고, 고분자 물질은 압전 특성을 보이는 PVDF 를 이용하였다. 또 최적의 복합체를 이용하여 필름 스피커를 제작한 후 그 실용 가능성을 평가하였다.
복합체의 두께는 약 80 pm 정도이고, 하부 전극인 ITO는 두께가 얇아서 본 SEM 사진으로는 관찰되지 않는다. 상부 은 전극은 일반적인 은 페 이스트를 스크린 프린팅 법으로 코팅하여 제작하였다. 각 층간의 계면이 명확히 구분되고 박리 현 상이 없는 것으로부터 계면에서의 이상 반응이 없는 우수한 적합성을 보임을 알 수 있다.
4 %로 가장 높게 나타났다. 상부 은 전극을 코팅한 후 복합체 필름의 전기 적 특성을 평가하였다. 유전 상수 및 압전 전하 상 수는 PZT의 혼합 분율이 증가함에 따라 증가하였 는데, 그 최대값은 각각 88.
복합체 후막의 상부 전극은 전도성 은 페이스트 (Ag paste)를 스크린 프린트법으로 코팅 하여 형성하였다. 상부 전극을 형성한 다음, 120 ℃에서 4 kV/mm 의 DC전계로 분극 공정을 수행 한 후, 전기적 특성을 평가 하였다.
그림 4는 제작된 돔형 스피커 (dome-shaped speaker) 의 디자인 및 스피커 음압 특성 평가를 위한 실험 장치 설치 예를 보여주고 있다. 스피커의 음압을 향상시키기 위하여 곡면으로 디자인하였다. 제조된 후막을 이용하여 제작된 스피커의 음압 특성 (SPL)은 스펙트럼 분석기 (HP 4195)에 연결된 기 준 마이크로폰 (B&K 4135)을 이용하여 평가하였다.
표 1. 여러 혼합비로 제조된 복합체 필름의 이 론 밀도와 측정 밀도의 비교. Table 1.
제조된 후막을 이용하여 제작된 스피커의 음압 특성 (SPL)은 스펙트럼 분석기 (HP 4195)에 연결된 기 준 마이크로폰 (B&K 4135)을 이용하여 평가하였다. 제작된 후막형 필름 스피커와 표준 마이크로폰 을 1 m 거리로 유지시키고, 입력 전압을 1 ~ 100 Vms 사이에서 변화시키며 음압 특성을 평가하였다. 그림 5는 제조된 필름 스피커의 여러 인가전압 하에서의 주파수에 따른 음압 (SPL) 특성을 보여주고 있다.
PVDF 는 평량하여 용제인 DMF (dimethylformamide)1:4의 무게 비율로 혼합하여 60 ℃의 hot plate 위에서 녹였다. 제조된 PZT 분말과 PVDF를 50:50, 60:40, 65:35, 70:30의 무게 분율로 칭량한 후, 분산제 및 소포제 등을 첨가하여 3단 roll mixer를 이용하여 충분히 분산시 켰다. 제조된 복합체를 이용하여 후막 필름을 제조 하기 위하여 30 nm 두께의 ITO 전극이 증착된 PET (polyethylene terephthalate) 고분자 필름에 스크린 프린트 (screen printing) 법을 사용하여 인 쇄하였다.
스피커의 음압을 향상시키기 위하여 곡면으로 디자인하였다. 제조된 후막을 이용하여 제작된 스피커의 음압 특성 (SPL)은 스펙트럼 분석기 (HP 4195)에 연결된 기 준 마이크로폰 (B&K 4135)을 이용하여 평가하였다. 제작된 후막형 필름 스피커와 표준 마이크로폰 을 1 m 거리로 유지시키고, 입력 전압을 1 ~ 100 Vms 사이에서 변화시키며 음압 특성을 평가하였다.
최적 혼합비를 얻고자 여러 종류의 무게 분율을 갖는 PZT-PVDF 복합체 필름을 제조하였다 (PZT'.PVDF = 50:50, 60:40, 65:35, 70:30). 그림 1은 ITO(30 nm)/PET 기판 위에 코팅하여 제작한 여러 종류의 PZT-PVDF 복합체의 단면 SEM 사 진이다.

대상 데이터

0-3 형 압전 복합체를 제작하였다. 다양한 혼합 비율로 제작된 PZT-PVDF 페이스트를 ITO/PET 기판 위에 코팅하여 80 ㎛ 두께의 복합 체 필름을 제작하였다. 복합체의 상대 밀도는 65:35 혼합 분율에서 73.
본 실험에서는 먼저 최적화된 (Pbi-a-bBaaCdb) (ZrxTii-x)i-c-d(Nii/3Nb2/3)c(Zni/3Nb2/3)dO₃ 조성을 선 택하여 (이하 PZT라 약칭함), 일반적인 분말 제조 공정을 이용하여 PZT 분말을 제조하였다. 원료 물 질인 PbO, BaCO₃, CdO, NiO, Nb2O₅, ZnO, ZrO₂, TiO₂ 등을 조성에 맞추어 칭량한 후, 에틸알코올 내에서 ZrO₂ 세라믹 볼을 이용하여 24시간 혼합하였다.
따라서 본 연구에서는 우수한 특성의 후막형 스 피커 제작을 위한 세라믹-고분자 압전 복합체를 제조하고, 이를 이용한 후막 제작 공정을 최적화하여 압전 특성을 평가하였다. 압전체 세라믹으로는 압전 상수가 매우 높은 Pb(ZrxTii-x)O₃ 계를 적용 하였고, 고분자 물질은 압전 특성을 보이는 PVDF 를 이용하였다. 또 최적의 복합체를 이용하여 필름 스피커를 제작한 후 그 실용 가능성을 평가하였다.
조성을 선 택하여 (이하 PZT라 약칭함), 일반적인 분말 제조 공정을 이용하여 PZT 분말을 제조하였다. 원료 물 질인 PbO, BaCO₃, CdO, NiO, Nb2O₅, ZnO, ZrO₂, TiO₂ 등을 조성에 맞추어 칭량한 후, 에틸알코올 내에서 ZrO₂ 세라믹 볼을 이용하여 24시간 혼합하였다. 혼합된 분말은 건조한 후 100 메시 (mesh) 채로 채가름을 한 다음, 800 ℃, 공기 중에서 5시간 동안 열처리 하여 하소 공정을 수행하였다.

이론/모형

표 1은 PZT 분말의 무게 분율 변화에 따라 제 작된 복합체 필름의 밀도를 나타낸 것이다. 복합 체의 이론 밀도는 혼합법칙으로 알려진 다음의 식 (1)을 사용하여 계산하였다[7, 8].
PZT 분말 및 복합체의 결정구조는 XRD (Rigaku, D/MAX-2500H)을 이용하여 분석하였고, 미세 구조 관찰에는 SEM (Hitachi, S-2400)을 이용하였다. 유전 상수 (k) 측정은 LCR meter (EDCT620)를 이용하여 수행하였고, 압전 전하 상 수인 &3 값은 APC 8000 모델을 이용하여 측정하였다.
제조된 PZT 분말과 PVDF를 50:50, 60:40, 65:35, 70:30의 무게 분율로 칭량한 후, 분산제 및 소포제 등을 첨가하여 3단 roll mixer를 이용하여 충분히 분산시 켰다. 제조된 복합체를 이용하여 후막 필름을 제조 하기 위하여 30 nm 두께의 ITO 전극이 증착된 PET (polyethylene terephthalate) 고분자 필름에 스크린 프린트 (screen printing) 법을 사용하여 인 쇄하였다. 인쇄된 후막을 120 ℃에서 5분간 건조하여 약 80 ㎛의 두께의 세라믹/고분자 복합체 후막 을 얻었다.

성능/효과

이는 압전 복합체 필름의 평면 방향으로의 공진 주파수와 일 치하는 것으로 해석되었다. 70 Vrms 입력 전압을 인가하는 경우, 1 kHz에서의 음압은 약 68 dB 정도를 나타내고 있는데, 이는 상용 전동 스피커 (electro-dynamic speaker)의 특성과 유사함을 알 수 있었다[11丄 이와 같은 결과로부터 65:35 혼합 분율의 압전 세라믹-고분자 복합체 필름은 후막형 압전 스피커로의 응용 가능성이 충분한 것으로 판단 되었다.
상부 은 전극은 일반적인 은 페 이스트를 스크린 프린팅 법으로 코팅하여 제작하였다. 각 층간의 계면이 명확히 구분되고 박리 현 상이 없는 것으로부터 계면에서의 이상 반응이 없는 우수한 적합성을 보임을 알 수 있다.
다른 혼합 조성의 XRD 회 절 도형도 본 그림 2와 거의 유사한 결과를 보였다. 본 회절선을 이용하여 상 동정을 수행한 결과 2차상이 없는 완전한 페로브스카이트 구조의 PZT 회절선임을 확인할 수 있었다. PVDF의 결정상 (이 경우에만 PVDF71- 압전 특성을 보이게 됨)으 로 알려진 a상의 회절선 (26.
그림 5는 제조된 필름 스피커의 여러 인가전압 하에서의 주파수에 따른 음압 (SPL) 특성을 보여주고 있다. 평가한 주파수 범위는 가청 주파수인 20 Hz ~ 20 kHz 범위인데, 음압 특성은 입력 전압 이 증가함에 따라서 증가하다가 70 Vms 이상에서 는 거의 변화가 없음을 볼 수 있다. 측정된 음압은 70 k出z에서 최고값 88 dB을 보이는데, .

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