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문제 정의
- 본 연구에서는 두 후보유리인 AG8W1과 DG-2에 대한 화학적 내구성을 평가하기 위한 방법으로 90℃와 200P 환경에서 단기간에 유리고화체의 화학적 건전성을 평가하는 US DOE Product Consistency Test(PCT)와 Vapor Hydration Test(VHT)를 사용하여 미국 내에서 규제하고 있는 각각의 기준치들과 비교하였다. PCT는 각 원소별로 침출률을 계산하는 시험법이며 VHT는 유리고화체 전체에 대한 침출률을 평가할 수 있는 시험법이다.
제안 방법
- 시험수행에 사용한 후 보유리는 AG8W1과 DG-2이며 미국 Savannah River Laboratory(SRL)에서 제조하고 제공한 기준유리인 SRL-EA(Environmental Assessment) 유리고화체를 함께 사용하였다. PCT를 수행하기 위해 149 Km(100 mesh)체를 통과하고 74 wn(200 mesh)체 위에 걸러진 유리고화체 분말시료 5 g 정도를 취한 다음 스테 인레스강(SUS 304L) 용기(Fig. 1)에 넣고 유리고화체 분말시료의 10배 에 해당하는 ASTM Type I 탈이온수 로 채운 다음 밀봉하였다. 이 경우 유리고화체 시료의 표면적과 침출수의 체적비(SA2V)는 2000 m-i이다.
- 두 후보유리에 대한 자세한 조성은 Table 1에 나타내었다. 각 후보유리 별 조성에 맞게 만들어진 화학약품 배취를 잘 혼합 한 후 점토 도가니(clay crucible)에 옮겨 담아 MoSi2 발열체 전기로(KFC-220, 고려전기로)의 온도인 1, 15(TC 에서 1시간 용융하였다. 온도가 l, 150"C 에 도달한 후 45분이 경과되면 점토 도가니를 꺼내어 석 영봉(quartz rod)을 이용하여 용융유리를 균질하게 혼합한 뒤 다시 전기로에 넣은 후 LISOP 에서 15 분 동안 용융한 다음 흑연몰드에 부어 냉각하였다.
- 각 후보유리의 품질을 실험실적으로 평가하기 위해서 화학약품(raw chemical)을 사용하여 유리조성 배취를 만들었다. 사용한 화학약품들은 제조회사들이 제공한 순도를 기준으로 사용량이 조절되며 98% 이상의 순도를 지니는 화학약품을 사용하였다.
- 온도가 l, 150"C 에 도달한 후 45분이 경과되면 점토 도가니를 꺼내어 석 영봉(quartz rod)을 이용하여 용융유리를 균질하게 혼합한 뒤 다시 전기로에 넣은 후 LISOP 에서 15 분 동안 용융한 다음 흑연몰드에 부어 냉각하였다. 냉각된 유리고화체 시료는 시험목적에 맞게 사용하였다.
- 이 경우 유리고화체 시료의 표면적과 침출수의 체적비(SA2V)는 2000 m-i이다. 미리 90℃로 예열된 오븐에 넣고 7, 30, 60, 120 일 침출시일이 지난 후 꺼내어 침출수 중 1ml를 취해 1% HNO3 20 ml 용액이 담긴 vial 에 담아 유리고화체로부터 침출되어 나온 원소들의 침출률을 SRL-EA 기준유리의 침출률과 비교하였다. 또한, 남아 있는 침출수는 실온으로 냉각시켜 즉시 pH를 즉정하였다.
- 때문에 유리는 현존하는 재료 중 방사성폐기물 처리 매질로 가장 각광을 받고 있다. 본 연구에서는 원자력발전소에서 발생되는 저방사성폐수지 , 무기 이온교환체(Zeolite), 가연성잡고체 (Dry Active Waste: DAW)를 혼합 또는 단독으로 유리화 하기위해 두 가지 후보유리 즉, AG8W1과 DG-2를 개발하였다. AG8W1은 저방사성 폐수지, 무기이온교환체(Zeolite), DAW가 일정하게 혼합된 폐기물 처리용 유리조성이며, DG-2 유리는 가연성잡고체(DAW) 중 PVC함유 재료를 제외한 10 여종을 혼합하여 유리화하기 위해 개발한 유리조성이다.
- 25ml를 채워서 200±2t 에서 7일 동안 시험하였다. 시험을 마친 유리고화체 시편은 각 부분의 침출상태를 광학현미경으로 측정한 후 침 출률(leach rate)을 구하였다. 본 VHT 시험은 University of Missouri-Rolla 의 Graduate Center for Materials Research에서 수행하였다.
- 또한, 남아 있는 침출수는 실온으로 냉각시켜 즉시 pH를 즉정하였다. 유리고화체에서 침출되어 나온 침출수에 존재하는 주요 성분들의 정량분석을 위하여 ICP-AES(OPTIMA 3300DV, Perkin Elmer)와 ICP-MS(Elan 6000, Perkin Elmer)를 이용하였다.
- 후보유리 2종(AG8W1 & DG-2)과 기준유리 (SRL- EA) 1종의 침출시험을 7일부터 120일까지 수행하여 침출수의 pH 변화를 비교해 보았다. Fig.
대상 데이터
- 시험을 마친 유리고화체 시편은 각 부분의 침출상태를 광학현미경으로 측정한 후 침 출률(leach rate)을 구하였다. 본 VHT 시험은 University of Missouri-Rolla 의 Graduate Center for Materials Research에서 수행하였다.
- 각 후보유리의 품질을 실험실적으로 평가하기 위해서 화학약품(raw chemical)을 사용하여 유리조성 배취를 만들었다. 사용한 화학약품들은 제조회사들이 제공한 순도를 기준으로 사용량이 조절되며 98% 이상의 순도를 지니는 화학약품을 사용하였다. 유리 조성을 위해 사용한 화학약품들은 Al2O3, Al2O3, B2O3)CaCO3, CeO2, CoCl2)Cs2CO3( Cr2O3, Fe2O3, K2CO3, Li2CO3, MgO, MnO2, Na2CO3, NiO, P2O5, SiO2, TiO2, VO2, ZrO2 등이다.
- 유리고화체의 화학적 내구성 시험으로서 PCT 침출시험은 최소 7일 또는 수백일 기간동안 유리고화 체내 원소들의 침출거동을 기준유리(benchmark glass)와 비교하는 시험이다. 시험수행에 사용한 후 보유리는 AG8W1과 DG-2이며 미국 Savannah River Laboratory(SRL)에서 제조하고 제공한 기준유리인 SRL-EA(Environmental Assessment) 유리고화체를 함께 사용하였다. PCT를 수행하기 위해 149 Km(100 mesh)체를 통과하고 74 wn(200 mesh)체 위에 걸러진 유리고화체 분말시료 5 g 정도를 취한 다음 스테 인레스강(SUS 304L) 용기(Fig.
- 사용한 화학약품들은 제조회사들이 제공한 순도를 기준으로 사용량이 조절되며 98% 이상의 순도를 지니는 화학약품을 사용하였다. 유리 조성을 위해 사용한 화학약품들은 Al2O3, Al2O3, B2O3)CaCO3, CeO2, CoCl2)Cs2CO3( Cr2O3, Fe2O3, K2CO3, Li2CO3, MgO, MnO2, Na2CO3, NiO, P2O5, SiO2, TiO2, VO2, ZrO2 등이다. 두 후보유리에 대한 자세한 조성은 Table 1에 나타내었다.
- 두 번째 침출시험법으로는 Vapor Hydration Test(VHT)를 수행하였다. 침출시험에 사용한 유리고 화체 시편은 10x 10X 1.5 mm으로 모든 면을 600grit의 SiC paper로 연마하였다. 연마한 유리고화체 시편 을 탈염수와 아세톤으로 충분히 세척한 후 Parr 22ml T304 stainless steel vessel에 시편을 Fig.
이론/모형
- 두 번째 침출시험법으로는 Vapor Hydration Test(VHT)를 수행하였다. 침출시험에 사용한 유리고 화체 시편은 10x 10X 1.
- AG8W1은 저방사성 폐수지, 무기이온교환체(Zeolite), DAW가 일정하게 혼합된 폐기물 처리용 유리조성이며, DG-2 유리는 가연성잡고체(DAW) 중 PVC함유 재료를 제외한 10 여종을 혼합하여 유리화하기 위해 개발한 유리조성이다. 이 두 가지 개발 유리조성들에 대한 화학적 내 구성을 평가하기 위해 국제적으로 인증된 침출시험법들을 적용하였다.
성능/효과
- 또한, 미국 Hanford 유리고화체의 규제치인 2 g/m2 보다 훨씬 낮은 결과를 나타내었다. 120일까지 수행한 PCT 시험에서도 B, Na, Si, Li의 침출률은 기준유리(SRL-EA) 원소들보다 낮게 나타남을 알 수 있었다. VHT 시험법을 이용하여 AG8W1과 DG-2 유리고화체에 대한 침출률(leach rate)을 분석한 결과 2와 10 g/m7day 으로써 미국 Hanford 규제치 50 g/m1 /day 보다 낮은 결과를 나타내었다.
- 7일 PCT 시험법을 이용하여 AG8W1과 DG-2 유리고화체내의 B, Na, Si, Li에 대한 침출률을 분석한 결과 기준유리(SRL-EA)의 침출률 보다 낮음을 알 수 있었다. 또한, 미국 Hanford 유리고화체의 규제치인 2 g/m2 보다 훨씬 낮은 결과를 나타내었다.
- 120일까지 수행한 PCT 시험에서도 B, Na, Si, Li의 침출률은 기준유리(SRL-EA) 원소들보다 낮게 나타남을 알 수 있었다. VHT 시험법을 이용하여 AG8W1과 DG-2 유리고화체에 대한 침출률(leach rate)을 분석한 결과 2와 10 g/m7day 으로써 미국 Hanford 규제치 50 g/m1 /day 보다 낮은 결과를 나타내었다. 향후 상용유리화 시설에서 사용예정인 이들 후보유리들은 국제적인 유리고화체 기준치들을 모두 만족하므로 화학적 내구성이 우수함을 알 수 있었다.
- 이 침출된 층의 결과로 AG8W1과 DG-2 유리고화체의 VHT 침출률을 계산한 결과 AG8W1은 2 g/m'/day 이고 DG-2는 10 g/m!/day 로 평가되었다. VHT 시험을 통하여 AG8W1은 DG-2 보다 상대적으로 내구성이 우수한 유리고화체임을 알 수 있었다. 또한, 이 결과들은 미국 Hanford 저방사성 유리고화 체침줄률 규제치인 50 g/m7day 이하를 만족하므로 화학적 내구성이 우수한 것임을 알 수 있었다.
- 비가교 산소(NBO)가 AG8W1은 57이고 DG-2는 73 으로 AG8W1 보다 DG-2가 더 많다[6]. 결론적으로 7 일간 수행한 PCT 시험에 의한 화학적 내구성이 우수한 유리고화체를 나열하면 AG8W1, DG-2 그리고 SRL-EA 순인 것으로 나타났으며 후보유리내의 각 원 소별 침출률은 SRL-EA 보다 우수하고 미국 Hanford 고/저준위 유리고화체 규제치인 2 g/m1 보다 낮게 나타났음을 알 수 있었다.
- 5에서부터 증가한 후 지속적으로 증가하는 추세를 보였다. 그러나 후보유리 AG8W1과 DG-2의 침출수 pH는 기준유리(SRL-EA)의 침출수 pH에 비해 낮은 것으로 분석되었다. 시험에 사용된 세 유리 고화체 시료의 침출수 pH가 침출초기부터 10이상으 로 나타났는데 이는 pH 완충작용을 하는 silicic acid가 유리고화체로부터 빠져나온 후 유리고화체 매질에 존재하는 Na이 다른 원소에 비해 상대적으로 많이 용출되었기 때문으로 판단된다(Table 2, 3 & 4의 Na 농도 참조).
- 4의 그래프에서 보듯이 개발한 후보유리들 이 기준유리보다 우수한 내침출 특성을 나타내고 있음을 알 수 있다. 또한, AG8W1 후보유리의 경우 DG-2 후보유리에 비해 네 가지 원소들의 침출저항 력은 상대적으로 우수한 것임을 알 수 있었다.
- VHT 시험을 통하여 AG8W1은 DG-2 보다 상대적으로 내구성이 우수한 유리고화체임을 알 수 있었다. 또한, 이 결과들은 미국 Hanford 저방사성 유리고화 체침줄률 규제치인 50 g/m7day 이하를 만족하므로 화학적 내구성이 우수한 것임을 알 수 있었다.
- VHT 시험법을 이용하여 AG8W1과 DG-2 유리고화체에 대한 침출률(leach rate)을 분석한 결과 2와 10 g/m7day 으로써 미국 Hanford 규제치 50 g/m1 /day 보다 낮은 결과를 나타내었다. 향후 상용유리화 시설에서 사용예정인 이들 후보유리들은 국제적인 유리고화체 기준치들을 모두 만족하므로 화학적 내구성이 우수함을 알 수 있었다. 결과적으로 원전발생 방사성폐기물 유리화를 통하여 유해물질들이 환경으로 누출되는 것을 차단할 수 있는 견고한 유리고화체를 만들 수 있게 되므로 유리화 기술은 보다 안전하고 효율적인 방사성폐기물 관리에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
후속연구
- 향후 상용유리화 시설에서 사용예정인 이들 후보유리들은 국제적인 유리고화체 기준치들을 모두 만족하므로 화학적 내구성이 우수함을 알 수 있었다. 결과적으로 원전발생 방사성폐기물 유리화를 통하여 유해물질들이 환경으로 누출되는 것을 차단할 수 있는 견고한 유리고화체를 만들 수 있게 되므로 유리화 기술은 보다 안전하고 효율적인 방사성폐기물 관리에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
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