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문제 정의
- 따라서, 본 연구에서는 현재 국내에서 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주산 칼슘 벤토나이 트에서 발생되는 콜로이드가 지하 매질을 통한 핵종이동에 미치는 영향을 평가하기 위해 필요한 콜로이드에 대한 핵종수착특성을 대표적인 고준위 핵종인 우라늄을 이용하여 고찰하였다.
- 우선 수착 실험에 사용될 경주 벤토나이트로부터 제조된 벤토나이트 콜로이드의 특성을 규명하기 위한 분석을 수행하였다. 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 결정하기 위하여 중력여과법(gravitational filtration method)을 사용하였다.
제안 방법
- 용기 속 용액 에 공기를 넣어주면 pH가 변하게 되는데 pH 조절액 을 이용하여 이를 보정하였다. 공기 주입 및 이로 인한 pH 변화가 어느 정도 안정화되면(알칼리 영역에 서는 높은 CO2 용해도로 인해 보통 1-3일 정도 소요 되었음), 용기를 느슨하게 밀봉하여(실제로는 용기 뚜껑에 직경이 2mm 정도 되는 구멍을 3개 뚫었다) 자동 온도제어가 가능한 교반기 (incubator shaker) 에서 25 P 를 유지하며 100 rpm 정도의 속도로 교반시 키며 수착반웅을 실시하였다.
- 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄의 수착실험 은 pH 및 이온강도의 함수로 회분식으로 수행되었다. 모든 수착 실험은 대기 조건의 일정 온도(25±2 ℃)에서 수행되었다.
- 수착반웅 시킨 3일 후에 용액의 pH를 측정한 후 (Ion Analyzer EA-940 및 Ross combination electrode 83-02, ORION), 한외여과기(Ultrafiltration Stirred Cell 8000, Millipore)를 이용하여 약 3nm 기 공 크기를 가진 XM5O(5O, OOO NMWL, Millipore) 한 외 여과필터로 벤토나이트 콜로이드를 분리하였고, 여과된 용액 중 약 4 mL를 채취하였다. 채취된 여과 액은 시료용기에 담아 65% 질산 10 *L를 가한 후에 ICP-MS로 핵종 농도를 분석하기 위하여 냉장고에 보 관하였다.
- 3 M32-cm의 저항도(resistivity)를 가진 초순수 제조기(Milli-Q, Millipore)를 이용하여 제조되었고, AR 등급의 시약들을 사용하였다. 실험용액의 이온강도를 조절하기 위하여 1.0 M의 NaClO4 용액을 적절히 첨가하여 사용하였다.
- 또한 대기 중의 CQ와 평형을 유지하기 위하여 물로 포화된 공기 방 울을 이 용액에 계속하여 주입하였다. 용기 속 용액 에 공기를 넣어주면 pH가 변하게 되는데 pH 조절액 을 이용하여 이를 보정하였다. 공기 주입 및 이로 인한 pH 변화가 어느 정도 안정화되면(알칼리 영역에 서는 높은 CO2 용해도로 인해 보통 1-3일 정도 소요 되었음), 용기를 느슨하게 밀봉하여(실제로는 용기 뚜껑에 직경이 2mm 정도 되는 구멍을 3개 뚫었다) 자동 온도제어가 가능한 교반기 (incubator shaker) 에서 25 P 를 유지하며 100 rpm 정도의 속도로 교반시 키며 수착반웅을 실시하였다.
- 용기벽에 흡착 또는 부착되거나, 침전되어 손실되는 우라늄의 양과 우라늄이 콜로이드를 형성하여 한 외여과에 의해 제거되어 지는 우라늄의 손실을 규명 하기 위한 공시험(blank test)을 pH 및 이온강도(즉, NaClQ의 농도)를 변화시키면서 수행하였다.
- 수착 실험 수행 시 반응용 기 벽면으로의 수착 또는 한외 여과 등에 의해 우라늄의 손실을 유발할 수 있으며 이러한 손실은 결국 수착 실험 결과에 오차를 유발하게 되므로 이러한 손실량에 대한 정량적 평가가 중요하다. 우선 우라늄-벤토나이트 수착 반응용기의 벽면에 대한 우라늄 손실량을 분석하기 위한 공시험을 벤토나이트 콜로이드가 존재하지 않는 조건에서 이온강도(실제로는 NaQQ의 농도)와 pH를 변화시키며 수행하였다. 실험 결과를 Fig.
- XRD(D8 Advance, Briiker, 한국기초과학지원연구원)를 이용하여 제조된 벤토나이트 콜로이드의 구성 광물을 분석한 결과 주광물은 몬모릴로나이트이며 다른 부광물은 거의 없는 것으로 나타났다. 이를 확인하기 위한 추가적인 XRD 분석을 수행하였는데 우선 몬모릴로나이트의 팽윤 특성을 확인하기 위하여 EG(ethylene glycol) 처리를 하여 XRD를 측정하였고 몬모릴로나이트의 층간간격(basal spacing)이 14.1 (A)에서 16.8 (A)으로 팽윤하였다. 그리고 350 X:로 처리한 후에 XRD를 측정한 결과에서는 몬모릴로나이트의 층간 간격이 14.
- 수착반웅 시킨 3일 후에 용액의 pH를 측정한 후 (Ion Analyzer EA-940 및 Ross combination electrode 83-02, ORION), 한외여과기(Ultrafiltration Stirred Cell 8000, Millipore)를 이용하여 약 3nm 기 공 크기를 가진 XM5O(5O, OOO NMWL, Millipore) 한 외 여과필터로 벤토나이트 콜로이드를 분리하였고, 여과된 용액 중 약 4 mL를 채취하였다. 채취된 여과 액은 시료용기에 담아 65% 질산 10 *L를 가한 후에 ICP-MS로 핵종 농도를 분석하기 위하여 냉장고에 보 관하였다.
대상 데이터
- 실험에 사용된 벤토나이트는 경상북도 경주에서 생산된 것으로 "경주벤토나이트”로 불린다. 경주벤 토나이트는 양이온 교환능이 71 meq/100g이고 Ca2+ 이온이 주 이온 교환 가능한 양이온으로 칼슘벤토나 이트라할 수 있다.
- (NC)3)2 . 6H2O(MERCK) 형태의 시료로 +6가의 우라늄을 사용하였고 우라늄의 농도는 ICP-MS(Ultramass 700, Varian, 상지대학교 자연과학지원연구센터)을 이용하여 측정하였다. 우라늄 핵종의 침전을 방지하기 위해 0.
- 01M HC1O4 산 용액에 시약을 첨가하여 용해시킨 후에 10-3 M 농도의 원액을 제조하여 사용하였다. 모든 실험용액은 18.3 M32-cm의 저항도(resistivity)를 가진 초순수 제조기(Milli-Q, Millipore)를 이용하여 제조되었고, AR 등급의 시약들을 사용하였다. 실험용액의 이온강도를 조절하기 위하여 1.
- 본 실험에 사용된 우라늄 핵종은 UO2(NC)3)2 . 6H2O(MERCK) 형태의 시료로 +6가의 우라늄을 사용하였고 우라늄의 농도는 ICP-MS(Ultramass 700, Varian, 상지대학교 자연과학지원연구센터)을 이용하여 측정하였다.
- 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 결정하기 위하여 중력여과법(gravitational filtration method)을 사용하였다. 필터홀더는 Millipore Swinnex(직경 25 mm)를 이용하였고, 주사기는 고압용 20 mL 주사기를 (Millipore) 사용하였다. 측정 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100 ppm이고 98% 이상의 콜로이드들이 200- 450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다(Fig.
이론/모형
- 우선 수착 실험에 사용될 경주 벤토나이트로부터 제조된 벤토나이트 콜로이드의 특성을 규명하기 위한 분석을 수행하였다. 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 결정하기 위하여 중력여과법(gravitational filtration method)을 사용하였다. 필터홀더는 Millipore Swinnex(직경 25 mm)를 이용하였고, 주사기는 고압용 20 mL 주사기를 (Millipore) 사용하였다.
- 따라서, EBS의 장기 건전성을 확보하기 위해서는 EBS와 주변 모암(host rock) 사이의 상호작용을 이해하는 것이 필수적이며 다양한 열적, 수력 학적, 기계적 (THM, Thermo-Hydraulic-Mechanical) 등의 복합적인 영향들을 고찰하는 것이 필요하다. 이를 위해 심지층 결정질 암반의 실제 처분장 조건에서 EBS의 거동을 이해하고 모암과의 상호작용을 해석하기 위한 연구가 ENRESA(The Spanish Agency for Radioactive Waste Disposal)를 중심으로 스위스 GTS(Gimsel Test Site) 지하시험시설에서 FEBEX(Full-scale Engineered Barriers Experiment) 프로젝트로 수행되었다(3).
성능/효과
- 아울러 GTS의 5 m 규모의 화강암 자연균열의 지하수에서 FEBEX 벤토나이트를 이용하여 빙사성 핵종에 미치는 벤토나이트 콜로이드의 영향 및 이동에 대한 연구를 CRR(Colloid and Radionuclide Retention) 프로젝트로 수행된 바 있다 [4]. CRR 현장 실험의 결과는 벤토나이트 콜로이드가 방사성 핵종의 유출량 및 이동 속도를 증가시킨다는 것이었다. 이러한 결과는 그동안 과소평가 되었던 콜로이드의 역할 및 중요성에 대한 인식의 새로운 전기를 마련하는 계기가 되었다.
- 2에 경주 벤토나이트 및 제조된 벤토나이트 콜로이드의 XRD 측정 결과들을 나타내었다. XRD(D8 Advance, Briiker, 한국기초과학지원연구원)를 이용하여 제조된 벤토나이트 콜로이드의 구성 광물을 분석한 결과 주광물은 몬모릴로나이트이며 다른 부광물은 거의 없는 것으로 나타났다. 이를 확인하기 위한 추가적인 XRD 분석을 수행하였는데 우선 몬모릴로나이트의 팽윤 특성을 확인하기 위하여 EG(ethylene glycol) 처리를 하여 XRD를 측정하였고 몬모릴로나이트의 층간간격(basal spacing)이 14.
- 일반적으로 TEM 촬영 시에서는 완전히 건조된 시료를 이용해야 하기 때문에 탄소코팅된 Cu 그리드 (carbob coated Cu grid)에 벤토나이트 콜로이드 부유액을 소량(약 10 μL) 침적하여 건조한 후에 촬영하였다. 따라서 촬영된 벤토나이트 콜로이드의 형태는 완전히 분산된 벤토나이트 콜로이드의 형태가 아닌 건조로 인해 응집된 벤토나이트 콜로이드의 모습을 보여주고 있으며 평판 형태의 콜로이드들이 서로 응집되어 있는 모습을 확인할 수 있었다.
- 4에 나타내었다. 반응용기 벽면에 의한 우라늄 손실량은 이온강도에 상관없이 중성 pH 영역에서 가장 크게 나타났지만 최대 10% 정도로 그 영향이 크지 않은 것으로 나타났다. 그리고 이온강도가 낮을수록 손실량이 증가하는 경향을 보이기는 했지만 그 차이는 크지 않은 것으로 나타났다.
- 7은 벤토나이트 콜로이드의 농도가 벤토나이트 콜로이드의 우라늄(VI)의 수착에 미치는 영향을 분석한 실험 결과이다. 벤토나이트 콜로이드의 농도를 0.5 ppm에서 1000 ppm까지 변화시키며 우라늄 수착량을 측정한 결과, 벤토나이트 콜로이드의 농도가 증가할수록 우라늄 수착량도 증가하고 그 증가의 경향은 S-곡선의 형태를 가지고 있음을 알 수 있다. 벤토나이트 콜로이드의 농도가 약 5 ppm에서 부터 우라늄 수착량이 급격히 증가하다가 500 ppm 이상이 되면 수착량이 거의 포화됨을 알 수 있다.
- 연구 결과에 의하면 방사성 폐기물 심지층 처분에서 완충재로 고려되고 있는 벤토나이트로부터 벤토나이트 콜로이드가 발생되어 암반 균열을 통해 이동하는 경우에 벤토나이트 콜로이드의 높은 수착능으로 인해 우라늄 등과 같은 방사성 핵종들과 강하게 결합하여 방사성 콜로이드의 형태로 지하수를 따라 이동할 가능성이 높다고 하겠다. 하지만 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드가 방사성 핵종의 이동에 미치는 영향을 규명하기 위해서는 침식에 의해 발생되는 벤토나이트 콜로이드의 발생량, 지하수 조건에서의 안정성, 방사성 핵종수착의 가역성, 지하수를 통한 이동 특성 둥 다양한 관점에서 보다 엄밀한 해석 및 실제 심지층 조건을 모사할 수지화학적 조건에서 추가적인 실험들이 더 수행되어 종합적인 평가가 이루어져야 할 것이다.
- 6 (A)으로 수축하고 특성 피크(peak)가 사라졌다. 위의 두 XRD 측정 결과들로 미루어 제조된 벤토나이트 콜로이드가 몬모릴로나이트의 특성을 보임을 확인할 수 있었다. 아울러 Fig.
- 필터홀더는 Millipore Swinnex(직경 25 mm)를 이용하였고, 주사기는 고압용 20 mL 주사기를 (Millipore) 사용하였다. 측정 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100 ppm이고 98% 이상의 콜로이드들이 200- 450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다(Fig. 1 참조).
후속연구
- 연구 결과에 의하면 방사성 폐기물 심지층 처분에서 완충재로 고려되고 있는 벤토나이트로부터 벤토나이트 콜로이드가 발생되어 암반 균열을 통해 이동하는 경우에 벤토나이트 콜로이드의 높은 수착능으로 인해 우라늄 등과 같은 방사성 핵종들과 강하게 결합하여 방사성 콜로이드의 형태로 지하수를 따라 이동할 가능성이 높다고 하겠다. 하지만 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드가 방사성 핵종의 이동에 미치는 영향을 규명하기 위해서는 침식에 의해 발생되는 벤토나이트 콜로이드의 발생량, 지하수 조건에서의 안정성, 방사성 핵종수착의 가역성, 지하수를 통한 이동 특성 둥 다양한 관점에서 보다 엄밀한 해석 및 실제 심지층 조건을 모사할 수지화학적 조건에서 추가적인 실험들이 더 수행되어 종합적인 평가가 이루어져야 할 것이다.
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