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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 반응물의 염소, 질소, 탄소 비율에 따른 NDMA 생성을 여러 조건에서 조사하는 것을 목적으로 하였다. 이를 위하여 초기 디메틸아민 농도는 0.
제안 방법
- NDMA 분석을 위하여 GC/MS(Shimadzu QP5050, Japan)와 Restek Rtx-Vrx 칼럼(60 m, 032 mm ID, USA)을 이용 하였다. 자동 시료기에 의해 4 µL 시료를 채취하여 자동 주입하는데, 분석조건은 주입, 검출 온도가 각각 35℃, 200℃로 한 후 10℃/min되게 상승시켰다.
- 제시된 예측 식은 디메틸아민과 모노클로라민 농도비에 따라 다르게 나타나 있으며 대략적인 농도 예측이 가능한 것으로 알려져 있다. pH가 7과 8인 조건에서 모노클로라민/디메틸 아민 비율이 1보다 클 때와 작을 때에 따라 NDMA 생성에 차이가 보인 것으로 조사되었으며 pH나 모노클로라민/ 디메틸아민 비율에 따라 회귀식도 제시하였다. 단순 회귀 식에 의한 예측은 동역학 모델에 비하여 단순하며 사용하기 쉬운 장점이 있으며, 상대적으로 간단하게 NDMA 발생 농도를 예측할 수 있어 원수에 존재하는 디메틸아민이나 모노클로라민 농도를 감소시켜 NDMA를 관리 조절할 수 있는 특징이 있다.
- 주요시약인 N-nitrosodimethylamine(100 µg/mL)은 Ultra Scientific NS-100(USA), NDMA-d6(1 mg/mL)은 Cambride Isopotes Labotratory(USA), 차아염소산 나트륨용액은 Fisher Scientific(USA), 디메틸아민은 Alpha Aesar(USA)에서 각각 구입하였다. 각 실험은 Milipore 증류장치(USA)에서 얻어진 증류수 500 mL, 모노클로라민, 디메틸아민을 1-L 갈색 병에 주입하고 25℃로 조절되는 어두운 장소에서 24시간 화학반응 시켰다. 모노클로라민은 실험 바로 전에 염화암모늄과 차아염소산 나트륨과 반응시켜 제조하였으며 농도를 DPD-FAS 방법에 의해 결정하였다.
- 05 mM 로 고정시키고 모노클로라민 농도에 따른 NDMA 생성 농도도 측정하였다. 또한 기존에 발표되었던 자료를 사용하여 디메틸아민, 접촉시간, 염소/질소 비율에 따라 비교연 구도 함께 수행하였다.
- 따라서 본 연구에서는 반응물의 염소, 질소, 탄소 비율에 따른 NDMA 생성을 여러 조건에서 조사하는 것을 목적으로 하였다. 이를 위하여 초기 디메틸아민 농도는 0.05 mM 로 고정시키고 모노클로라민 농도에 따른 NDMA 생성 농도도 측정하였다. 또한 기존에 발표되었던 자료를 사용하여 디메틸아민, 접촉시간, 염소/질소 비율에 따라 비교연 구도 함께 수행하였다.
- 자동 시료기에 의해 4 µL 시료를 채취하여 자동 주입하는데, 분석조건은 주입, 검출 온도가 각각 35℃, 200℃로 한 후 10℃/min되게 상승시켰다.
대상 데이터
- 흡착물질은 여과장치를 이용해 회수하고 후드에서 1∼2시간 동안 건조시킨 후 디클로로메탄으로 추출하여 2-mL 병에 보관하였다. 각 pH 조절을 위하여 중탄산나트륨(1 mM) 완충 용액에 필요할 경우 묽은 황산이나 수산화나트륨을 사용하였다.
- 자동 시료기에 의해 4 µL 시료를 채취하여 자동 주입하는데, 분석조건은 주입, 검출 온도가 각각 35℃, 200℃로 한 후 10℃/min되게 상승시켰다. 운반 기체는 헬륨이며 유량은 30.4 mL/min이고 분리 없이 분석하였다. 분석 장비의 NDMA 검출한계는 1 µg/L이다.
- 주요시약인 N-nitrosodimethylamine(100 µg/mL)은 Ultra Scientific NS-100(USA), NDMA-d6(1 mg/mL)은 Cambride Isopotes Labotratory(USA), 차아염소산 나트륨용액은 Fisher Scientific(USA), 디메틸아민은 Alpha Aesar(USA)에서 각각 구입하였다.
이론/모형
- 각 실험은 Milipore 증류장치(USA)에서 얻어진 증류수 500 mL, 모노클로라민, 디메틸아민을 1-L 갈색 병에 주입하고 25℃로 조절되는 어두운 장소에서 24시간 화학반응 시켰다. 모노클로라민은 실험 바로 전에 염화암모늄과 차아염소산 나트륨과 반응시켜 제조하였으며 농도를 DPD-FAS 방법에 의해 결정하였다.9) 증류수에서 존재 하는 디메틸아민 농도를 0.
- 05∼5 mM로 변화시켰다. 실험법은 125 mg Ambersorb 348F(Aldrich, USA)를 흡착물질로 사용하는 고체상 추출법을 적용하였다. 추출에 필요한 회수율(30∼40%)을 점검하기 위하여 내부 표준물질인 NDMA-d6을 주입하여 250 rpm으로 1시간 동안 흔들어 주었다.
성능/효과
- 3) 상수원에는 디메틸아민(DMA) 및 아질산염을 포함한 여러 종류의 NDMA 전구물질이 존재하고 있으며 캐나다 대부분 상수원에서 NDMA 농도는 10 ng/L 정도를 보이고 있으나, 1,000 ng/L 이상 검출되는 경우도 있는 것으로 알려져 있다.4) 상수원을 염소 소독처리를 할 경우 모노클로라민 농도가 증가하거나 잔류염소 농도가 높을수록 접촉시간 증가와 함께 고농도 NDMA 생성을 촉진할 수 있는 결과도 발표되었다.1)
- Fig. 1에서와 같이, 전체적으로 pH 7, 9보다 8에서 NDMA가 상대적으로 높게 생성되었으며 지금까지 여러 연구 결과와 같이 pH가 NDMA 생성농도에 영향을 주고 있음을 알 수 있었다. Table 1에 요약하였듯이 pH 7에서 NDMA 생성은 처음 두 번 조건을 제외하고 pH 9보다 1∼6.
- 두 실험결과에서 볼 수 있듯이 pH 8에서 최대 10 µg/L 생성을 보이고 점차 감소하는 형태를 보였다. Fig. 1에서와 유사하게 본 연구에서 실험한 조건에서는 pH 8에서 높은 NDMA 생성을 초래하였다.
- l비록 정확 하게 같은 시간에 측정한 값은 없지만 Fig. 6에서와 같이 초기 디메틸아민 농도가 0.1 mM, 즉 2배 많은 조건에서 NDMA는 3∼4배 더 높게 생성됨을 알 수 있었다.
- pH 7이고 디메틸아민 농도가 0.05 mM인 조건에서 NDMA 농도가 4.04 µg/L이었으며 다른 디메틸아민 농도에서 보다 NDMA 생성이 4∼19배 높았다.
- 기존 연구를 참조하여 접촉시간에 따른 NDMA 생성 영향을 조사한 결과 두 조건 모두 일정하게 증가하다가 본 연구 결과와 같이 72시간에서 급속하게 증가하는 것을 볼 수 있었다. 초기 디메틸아민 농도가 높을 경우 NDMA 생성도 높게 생성됨을 알 수 있었는데 정수장에서 접촉시간과 초기 디메틸농도를 고려할 경우 염소 소독할 경우 접촉시간 증가와 함께 고농도 NDMA 생성을 촉진할 수 있음을 보여 주는 연구이었다.
- 두 실험결과에서 볼 수 있듯이 pH 8에서 최대 10 µg/L 생성을 보이고 점차 감소하는 형태를 보였다.
- 디메틸아민 농도 증가는 NDMA 생성 증가와 비례하지 않았으며, 디메틸아민/모노클로라민 비율이 생성에 영향을 주는 것으로 조사되었다. 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1에 근접 할 경우에 NDMA 생성이 높게 나타났으며 아주 작거나 너무 클 경우 생성은 급속하게 감소하였다.
- Choi와 Valentine5)은 pH 의존성을 디메틸아민의 특성과 중간 생성물의 안정성과 관련이 있을 것으로 추정하였다. 디메틸아민 농도가 0.05 mM이고 모노클로라민 농도가 5 mM에서 NDMA 최대 생성율은 pH 7, 8, 9에서 각각 7.6%, 28% 및 1.5%로 조사되었다. 주입 모노클로라민 농도가 증가할수록 일반적으로 생성율은 증가하는 경향을 보였다.
- 디메틸아민 농도 증가는 NDMA 생성 증가와 비례하지 않았으며, 디메틸아민/모노클로라민 비율이 생성에 영향을 주는 것으로 조사되었다. 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1에 근접 할 경우에 NDMA 생성이 높게 나타났으며 아주 작거나 너무 클 경우 생성은 급속하게 감소하였다. Choi 와 Valentine5)의 연구결과에서도 디메틸아민의 영향에 대해 조사 하였는데 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1 근처에서 최고 NDMA 생성 농도를 보여주었다.
- 다른 연구들은 초기농도가 다르거나 반응시간이 다른 관계로 비교할 수 없는 조건이었다. 디메틸아민과 모노클로라민 농도를 변화시킨 결과 48시간까지는 두 조건 모두 일정하게 증가하다가 디메틸아민 농도가 0.05 mM에서 72시간에 급속하게 증가하는 것을 볼 수 있다. l비록 정확 하게 같은 시간에 측정한 값은 없지만 Fig.
- 은 475시간 동안 NDMA 생성에 관하여 조사 하였는데 초기 150시간까지 생성이 급속하게 증가하다가 그 이후는 점차 둔화되는 경향을 보였고 염소이온 농도도 이 시간까지 급속하게 감소하여 NDMA 생성에 연관이 있음을 발표하였다. 또한 모노클로라민을 상수와 지속적으로 접촉시키며 증가시킨 결과 NDMA 농도도 비례적으로 증가하는 경향을 보였다.
- 1에서 생성되는 NDMA 농도는 4∼170 µg/L이었다. 본 연구 결과는 기존 연구가 없어 비교하지 않았지만 염소/탄소 비율도 염소/질소 비율 결과와 유사하게 NDMA 생성이 증가하는 것으로 나타나 염소 성분이 중요한 성분으로 작용함을 의미한다.
- 1 mM인 NDMA 생성에 관한 것으로 본 연구 실험 조건과 유사하게 수행하여 비교연구를 수행하였다. 본 연구는 디메틸아민 및 모노클로라민 농도가 각각 0.05 mM과 0.1 mM로서 디메틸아민 농도가 1/2인 조건이었다. 다른 연구들은 초기농도가 다르거나 반응시간이 다른 관계로 비교할 수 없는 조건이었다.
- 이것은 모노클로라민의 전환율이 염소/질소 비율의 증가와 함께 증가하는 경향이 있는 것으로 생각된다. 본 연구에서도 염소/질소 비율이 증가하면서 NDMA 생성도 증가 한 것으로 나타나 기존 연구와 유사함을 알 수 있었다. 한편, 김종오11)는 NDMA 생성 예측식을 전체 질소에서 모노클로라민 내에 존재하는 질소 비율 따라 NDMA 생성 농도와의 연관성을 보고하는데, 모노클로라민과 디메틸아민에는 각각 1개 질소원자가 존재하는데 이들 질소가 NDMA 생성에 관여하는 것으로 설명하였다.
- 연구결과, 디메틸아민 농도가 0.05 mM인 조건에서 0.01 mM 이나 0.1 mM에 비하여 NDMA 생성 농도가 높았는데 디메틸아민 농도 증가에 의해 NDMA 생성 증가와 비례하지 않았으며, 디메틸아민/모노클로라민 비율이 생성에 영향을 주는 것으로 조사되었다. 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1에 근접 할 경우에 NDMA 생성이 높게 나타났으며 아주 작거나 너무 클 경우 생성은 급속하게 감소하였다.
- 디메틸아민/모노클로라민 비율이 1에 근접 할 경우에 NDMA 생성이 높게 나타났으며 아주 작거나 너무 클 경우 생성은 급속하게 감소하였다. 염소/질소 비율이 증가함에 따라 NDMA 생성도 증가하는 것으로 조사되어 염소 성분이 생성에 중요한 지표가 됨을 알 수 있었다. 이는 모노클로라민 농도 증가가 NDMA 생성에 비례하듯이 염소/질소 비율에서도 유사한 결과로 여겨진다.
- 1 mM로 일정하게 유지하였다. 조사결과, 암모니아 농도를 감소시키면, 즉 염소/질소 비율이 증가할 경우 NDMA 발생도 증가하는 것으로 나타났다. 이것은 모노클로라민의 전환율이 염소/질소 비율의 증가와 함께 증가하는 경향이 있는 것으로 생각된다.
- 기존 연구를 참조하여 접촉시간에 따른 NDMA 생성 영향을 조사한 결과 두 조건 모두 일정하게 증가하다가 본 연구 결과와 같이 72시간에서 급속하게 증가하는 것을 볼 수 있었다. 초기 디메틸아민 농도가 높을 경우 NDMA 생성도 높게 생성됨을 알 수 있었는데 정수장에서 접촉시간과 초기 디메틸농도를 고려할 경우 염소 소독할 경우 접촉시간 증가와 함께 고농도 NDMA 생성을 촉진할 수 있음을 보여 주는 연구이었다. 기존연구에서와 같이 본 연구에서도 모노클로라민과 pH는 NDMA 생성에 중요한 영향을 주는 항목으로 조사되었다.
- 1 mM, 즉 2배 많은 조건에서 NDMA는 3∼4배 더 높게 생성됨을 알 수 있었다. 특히 정수장에서 접촉시간과 초기 디메틸농도를 고려할 경우 염소 소독시 접촉시간 증가와 함께 고농도 NDMA 생성을 촉진할 수 있음을 보여 주는 결과이었다.
후속연구
- 단순 회귀 식에 의한 예측은 동역학 모델에 비하여 단순하며 사용하기 쉬운 장점이 있으며, 상대적으로 간단하게 NDMA 발생 농도를 예측할 수 있어 원수에 존재하는 디메틸아민이나 모노클로라민 농도를 감소시켜 NDMA를 관리 조절할 수 있는 특징이 있다. 그러나 다른 전구물질이 포함되어 있을 경우는 사용에 제한이 있을 것으로 생각되며 이에 대한 연구는 앞으로 더욱 필요할 것으로 여겨진다. 또한 Choi와 Valentine7)의 연구에서는 NDMA 생성에 영향을 주는 요인인 모노클로라민 농도, 염소와 질소 비율별로 조사하였으며 염소/질소 비율이 증가할 경우 NDMA 발생도 증가하는 것으로 나타났다.
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