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문제 정의
- 따라서 본 연구의 목적은 장기간동안의 파일롯 규모의 GAC 연구를 통해 입상활성탄지에서 흡착과 생물학적 제거기작이 진행되는 동안 전처리공정으로서 오존처리가 용존 유기물질의 제거특성, 성상과 특성의 변화와 생분해성 유기물과 미생물의 증식에 미치는 영향을 평가하는 것이다.
- 이때, 미량오염물질을 제거하기 위해 여과공정의 전․후에 위치하는 GAC에 비해 F/A는 기존 여과지의 구조물을 이용하여 미량오염물질의 제거와 함께 탁질을 동시에 제거하는 공정이다. 본 연구에서는 기존 정수장에서 도입을 검토하고 있는 입상활성탄공정들을 모의한 것이다.
제안 방법
- 전체 시설용량은 150 m3/일로서 3계열로 나뉘어져 있으며, 한 계열당 50 m3/일을 처리할 수 있다. 1계열은 정수장 원수 유입본관에서 원수를 공급받아 유입수로 하는 전오존 공정과 표준정수처리 공정, 활성탄여과지(Filter-Adsorber;F/A) 컬럼(Pre O3 + F/A)으로 구성되었고, 2계열은 정수장 침전수를 유입수로 하는 F/A 공정(F/A), 3-1계열은 정수장 여과수를 유입하는 GAC공정 (GAC), 3-2계열은 정수장 여과수를 유입수로 하여 후오존활성탄 흡착공정(Post O3 + GAC)으로 구성하여 운영하였다. 이때, 미량오염물질을 제거하기 위해 여과공정의 전․후에 위치하는 GAC에 비해 F/A는 기존 여과지의 구조물을 이용하여 미량오염물질의 제거와 함께 탁질을 동시에 제거하는 공정이다.
- 4) 분리방법은 시료를 pH 2.0 ± 0.1의 산성조건에서 연속적으로 XAD-8과 XAD-4 수지 컬럼을 통과시켜, 수지에 흡착된 또는 통과된 시료의 DOC를 분석하였다.
- 6) 물 속에 존재하는 미생물을 30일 동안 반응조에 숙성시킨 후, 시료를 10 mL/min의 유속으로 통과시켜 유입수의 DOC 농도에서 최소로 떨어진 반응조 유출수의 DOC 농도의 차로 구하여 BDOC를 결정하였다.
- BDOC의 측정은 미생물이 부착된 안트라싸이트가 충진된 고정상 컬럼 연속 반응조를 이용하였다.6) 물 속에 존재하는 미생물을 30일 동안 반응조에 숙성시킨 후, 시료를 10 mL/min의 유속으로 통과시켜 유입수의 DOC 농도에서 최소로 떨어진 반응조 유출수의 DOC 농도의 차로 구하여 BDOC를 결정하였다.
- DOM의 분포 특성은 연속적인 2개의 XAD-8과 XAD-4수지 컬럼을 이용하여 소수성(Hydrophobic DOM; HPO), 반친수성(Transphilic DOM; THP)과 친수성(Hydrophilic DOM; HPI)으로 분리하여 결정하였다.4) 분리방법은 시료를 pH 2.
- 각 단계 희석액 0.1 mL를 표준한천배지 3매 이상에 도말한 후, 35 ± 0.5℃에서 48 ± 2시간 배양하여 집락수를 계산하였다.
- 또한 Fig. 8(a)는이중여재(안트라싸이트/모래)여과수와 입상활성탄공정(F/A, GAC와 Post O3 + GAC)에서 HPC를 운영기간(II, III 구간, BV 38,000∼97,000) 동안 측정하여 평균값을 나타낸 것으로, 실제 미생물 농도를 평가함으로서 물의 생물학적 안정성을 알아보았다.
- DOC(Dissolved Organic Carbon) 분석방법은 Standard Methods 5310C, “Persulfate-Ultraviolet Oxidation Method” 로 하였고, 분석기기는 Dohrmann TOC분석기(Dohrmann의 Phoenix 8000)를 사용하였다. 또한 UV254 흡광도는 Varian Cary 5G UV-VIS-NIR spectrophotometer를 사용하여 1 cm 길이의 석영셀로 측정하였고, 분석된 값은 흡광도를 셀길이로 나눈 m-1로 표현하여 나타내었다.
- 접촉조와 반응조의 규격은 지름 300 mm의 원형 SUS관으로 높이 4,800 mm(유효높이 4,200 mm)이고, 접촉지 형식은 병류식(기포방향과 동일방향)의 상향류 방식으로 운영하였다. 또한 오존 전달 효율을 증가시키기 위해 기존의 산기관 방식의 주입방식에서 이젝터 타입으로 변경하여 주입시켰으며, 주입되는 오존의 관찰이용이하도록 투시창을 설치하였다. 배오존은 각각의 접촉조 및 반응조의 상부에서 배출되도록 하여 오존파괴기로 이송하여 제거하도록 하였다.
- 에 의해 Pseudomonas Fluorescens P17과 Spirillum NOX의 성장을 측정하여 결정하였다. 멤브레인 필터로 여과, 70℃에서 30분 동안 살균 처리 후, Sodium thiosulfate 용액으로 탈염된 시료는 Pseudomonas Fluorescens P17과 Spirillum NOX를 접종하여 15℃에서 7일간 배양시킨 후, 미네랄버퍼로 101, 102, 103으로 희석하여 R2A 배지에 도말하여 3일간 25℃에서 배양시켜 집락수를 측정하였다. 이때 Pseudomonas Fluorescens P17 균주는 R2A 한천배지에 도말하여 단일콜로니를 얻고, 이로부터 Sodium Acetate와 완충용액이 포함된 균주저장용액을 만들고, 이를 실험에 사용한다.
- 또한 오존 전달 효율을 증가시키기 위해 기존의 산기관 방식의 주입방식에서 이젝터 타입으로 변경하여 주입시켰으며, 주입되는 오존의 관찰이용이하도록 투시창을 설치하였다. 배오존은 각각의 접촉조 및 반응조의 상부에서 배출되도록 하여 오존파괴기로 이송하여 제거하도록 하였다. 오존발생량과 용존 및 배오존을 측정하기 위하여 오존발생 측정기, 용존오존농도 측정기, 배오존농도 측정기가 각각 설치되었다.
- 입상활성탄 컬럼 구성과 사양을 Table 1에 상세히 나타내었다. 역세척 방식은 공기와 물역세척 방법을 사용하였으며, 여재팽창률을 조절할 수 있도록 역세척수 유입배관에 유량계 및 컨트롤 밸브를 설치하였다.
- + GAC)에서 BV 구간별 DOC 제거율을 나타낸 것이다. 운영기간별 제거특성을 알아보기 위하여 10개월 간격으로 I, II, III 구간으로 나누고, 마지막 구간 IV은 14개월 동안 운영한 것이다. 운전을 시작한 시점(BV 0)에서 GAC, F/A와 Post O3 + GAC공정의 유출수의 DOC 농도는 0.
- 입상활성탄 모형실험장치는 중력식 고정층으로서 1지당 8.3과 12.3 m3/일 유량으로 선속도 5.6 m/h에서 운전하였고, 활성탄은 외산 석탄계(Calgon사) 활성탄으로 EBCT(Empty Bed Contact Time)를 14분으로 충진하였다. 입상활성탄 컬럼 구성과 사양을 Table 1에 상세히 나타내었다.
- 후오존공정(Post-Ozonation; Post O3)은 접촉조와 반응조를 직렬로 연결하여 체류시간 5∼30분으로 운전하였고, 오존 주입량은 1∼3 mg-O3/L가 주입되도록 유지하였다. 접촉조와 반응조의 규격은 지름 300 mm의 원형 SUS관으로 높이 4,800 mm(유효높이 4,200 mm)이고, 접촉지 형식은 병류식(기포방향과 동일방향)의 상향류 방식으로 운영하였다. 또한 오존 전달 효율을 증가시키기 위해 기존의 산기관 방식의 주입방식에서 이젝터 타입으로 변경하여 주입시켰으며, 주입되는 오존의 관찰이용이하도록 투시창을 설치하였다.
- 2는 입상활성탄공정에서 오존공정이 활성탄공정에 미치는 영향을 알아보기 위하여 GAC와 Post O3 + GAC의 BV(Bed Volume의 수)에 따른 DOC 제거 변화를 농도(mg/L)와 잔류율(Ce/Co)로 도시한 것이다. 파일롯 공정의 운영은 3년 6개월 동안 수행되었으며, 활성탄 컬럼의 EBCT는 모두 14분으로 설계되었다. DOC는 GAC 컬럼의 최종 유출 수의 농도를 나타낸 것이고, 잔류율은 원수의 DOC 농도 대비 GAC 컬럼의 최종 유출수의 DOC 농도의 비를 표시한 것이다.
- 파일롯 규모의 입상활성탄공정들(F/A, GAC, Pre O3 + F/A과 Post O3 + GAC)의 장기간 운영을 통해 흡착과 생물학적 제거 기작이 진행되는 동안 전처리공정으로서 오존처리가 용존유기물질의 제거특성, 구조 특성의 변화와 생분해성 유기물과 미생물의 증식에 미치는 영향을 평가하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 활성탄공정에서 오존공정으로 인한 생분해성 유기물의 변화와 미생물의 재증식 가능성을 살펴보기 위해 AOC, BDOC와 HPC를 측정하였다.
- 후오존공정(Post-Ozonation; Post O3)은 접촉조와 반응조를 직렬로 연결하여 체류시간 5∼30분으로 운전하였고, 오존 주입량은 1∼3 mg-O3/L가 주입되도록 유지하였다.
대상 데이터
- 8(b)는 이중여재(안트라싸이트/모래)여과와 입상활성탄공정(F/A, GAC와 Post O3 + GAC)에서 실제 여재에 고정된 박테리아 생체량을 알아보기 위하여 Biomass를 일정 운영기간(IV 구간, BV 116,000∼138,000) 동안 측정하여 평균값을 나타낸 것이다. Biomass 양의 측정에 사용된 여재는 지의 상층부에서 채취되었다. 따라서 이중여재는 안트라싸이트로 수행된 결과이다.
- 본 연구에 사용된 원수는 팔당댐을 수원으로 하는 호소수로서 파일롯 실험동안 DOC는 1.2∼3.0 mg/L로 평균 1.7 mg/L이었고, UV254 흡광도는 1.9∼5.9 m-1로 평균 3.4 m-1이었다.
- 연구를 수행하기 위한 모형플랜트는 S정수장에 설치되었으며, 구성은 응집/침전/이중여재(안트라싸이트/모래)여과의 표준정수처리공정에 전․후오존과 입상활성탄 공정으로 Fig. 1에 공정 구성도를 나타냈다. 전체 시설용량은 150 m3/일로서 3계열로 나뉘어져 있으며, 한 계열당 50 m3/일을 처리할 수 있다.
이론/모형
- DOC(Dissolved Organic Carbon) 분석방법은 Standard Methods 5310C, “Persulfate-Ultraviolet Oxidation Method” 로 하였고, 분석기기는 Dohrmann TOC분석기(Dohrmann의 Phoenix 8000)를 사용하였다.
- 시료 속의 AOC 분석은 van der Kooij방법5)에 의해 Pseudomonas Fluorescens P17과 Spirillum NOX의 성장을 측정하여 결정하였다. 멤브레인 필터로 여과, 70℃에서 30분 동안 살균 처리 후, Sodium thiosulfate 용액으로 탈염된 시료는 Pseudomonas Fluorescens P17과 Spirillum NOX를 접종하여 15℃에서 7일간 배양시킨 후, 미네랄버퍼로 101, 102, 103으로 희석하여 R2A 배지에 도말하여 3일간 25℃에서 배양시켜 집락수를 측정하였다.
- 일반세균(HPC; Heterotropic Plate Count)의 분석방법은 먹는물수질기준법에 따랐으며, HPC를 실험하기 위해 시료는 각 활성탄 흡착지의 표층으로부터 아래 30 cm 지점에서 채취하여 인산완충용액을 사용하여 10단계 희석법으로 1 mL당 세균수가 30∼300개로 추정될 수 있는 농도로 희석되었다.
- 입상활성탄 여재에 고정된 박테리아 생체량(biomass)은 Findlay et al.7)에 의해 처음 개발되고, Wang8,9)에 의해 수정된 인지질 추출법을 사용하여 측정하였다.
성능/효과
- 1) 입상활성탄공정에서 오존공정이 전처리공정으로서 DOC 제거에 미치는 영향은 활성탄의 흡착능이 유지되는 기간에는 거의 없었고, 생물학적 제거능이 발생되는 운영기간에는 10% 정도 향상되었다.
- 2) 오존공정이 연계된 입상활성탄공정에서 HPO와 THP의 제거에는 오존의 영향이 없었지만, 생물학적 제거능이 활성화되는 운영기간에는 오존처리가 전처리로서 친수성 유기물 부분인 HPI의 생물학적 제거를 더욱 활성화시켰다.
- 3) 오존공정을 통해 용존유기물질 중에 생분해성 유기물 부분의 증가로 AOC와 BDOC 농도가 높아졌고, F/A, GAC와 Post O3 + GAC의 모든 공정은 생물학적 유기물 제거능을 가지고 있지만, Post O3 + GAC는 오존처리로 인해 입상 활성탄지에서 더욱 활성화된 생물학적 활동도에 의해 AOC와 BDOC의 저감 효과가 더 크게 나타났다
- 4) 활성탄 여재에 고정된 미생물의 생체량인 Biomass는 전처리로서 오존처리의 유․무에 상관없이 공정별로 큰 차이를 보이지 않은 반면에, 유출수에서의 HPC는 F/A나 GAC에 비해 Post O3 + GAC에서 매우 낮았다.
- 5) 오존공정이 존재하는 입상활성탄 공정(Pre O3 + F/A과 Post O3 + GAC)은 오존의 위치(전오존․후오존)에 상관없이 입상활성탄 단독공정(F/A, GAC)에 비해 생물학적 제거능이 활성화된 장기간 운영 후에 DOC, HPI, BDOC, AOC의 제거율이 10∼20% 정도로 높았다.
- 0 mg-O3/mg-DOC의 범위에서 운영하였다. BDOC는 각 정수처리공정에서 AOC와 유사한 경향으로 생성/저감되는 것으로 나타났다. 즉, 응집/침전/여과공정을 통해 평균 31.
- 4는 입상활성탄공정에 전오존과 후오존공정이 미치는 영향을 알아보기 위하여 GAC, Pre O3 + F/A과 Post O3+ GAC의 BV에 따른 DOC 제거 변화를 농도(mg/L)와 잔류율(Ce/Co)로 도시한 것이다. BV 31,000 이후, II구간에서 Pre O3 + F/A는 Post O3 + GAC에 비해 14% 정도 더 높은 DOC 제거 경향을 나타냈지만, 운영기간이 장기화됨에 따라 전오존공정과 후오존공정에 따른 Pre O3 + F/A와 Post O3 + GAC의 공정별 차이는 나타나지 않았다.
- BV 31,000 이후부터는 DOC 제거율에 차이를 나타내지 않다가 BV 62,000을 지나면서 후오존공정을 입상활성탄공정 전단계에 운영한 Post O3 + GAC에서의 DOC 제거율이 GAC에 비해 5∼10% 정도 증가되었다.
- 이때, BV는 입상활성탄 컬럼의 단위 용적당 처리된 단위 수량의 비를 나타낸 것으로, 1개월의 BV은 3,100이다. DOC의 흡착능이 유지되는 즉, 파과시점을 컬럼의 유입수 DOC 농도로 하였을 때, 파과되기 전의 운영 기간(I구간)에는 DOC 제거율이 GAC에서 52%였고, Post O3 + GAC에서 56%로 Post O3 + GAC가 약간 높은 경향이었다. BV 31,000 이후부터는 DOC 제거율에 차이를 나타내지 않다가 BV 62,000을 지나면서 후오존공정을 입상활성탄공정 전단계에 운영한 Post O3 + GAC에서의 DOC 제거율이 GAC에 비해 5∼10% 정도 증가되었다.
- Post O3 + GAC는 F/A나 GAC에 비해 친수성 성분의 유기물과 생분해성 유기물농도가 낮은 값을 나타냈고, 이는 오존공정과 연계된 입상활성탄지에서 미생물이 먹이로 활용할 수 있는 HPI, BDOC, AOC의 용존유기물질의 제거가 더 높았음을 나타냈지만, 그 차이는 10∼20% 정도로 작았다.
- 7%의 제거율을 보였다. 따라서 BDOC 제거도 AOC 제거와 마찬가지로 GAC 단독 공정 보다는 Post O3 + GAC에서 더 높게 나타났다.
- 9%가 제거되었다. 따라서 모래여과공정은 AOC 의 제거에 기여하지 못하였으며, 응집/침전공정을 통해 유기물의 제거와 함께 AOC도 저감 되는 것을 알 수 있었다. 반면 단독 Post O3의 AOC는 평균 214.
- Post O3 + GAC는 F/A나 GAC에 비해 친수성 성분의 유기물과 생분해성 유기물농도가 낮은 값을 나타냈고, 이는 오존공정과 연계된 입상활성탄지에서 미생물이 먹이로 활용할 수 있는 HPI, BDOC, AOC의 용존유기물질의 제거가 더 높았음을 나타냈지만, 그 차이는 10∼20% 정도로 작았다. 또한 활성탄 여재에 고정된 미생물의 생체량은 공정별로 큰 차이를 보이지 않은 반면에 유출수에서의 HPC는 F/A나 GAC에 비해 Post O3 + GAC에서 매우 낮았다.
- 모든 공정의 HPO 농도는 I 구간(평균 DOC 0.17∼0.19 mg/L)에서 서서히 증가하여 II, III 구간(평균 DOC 0.36∼0.42 mg/L)에서 일정해지는 경향이 뚜렷이 나타났다.
- 반면 단독 Post O3의 AOC는 평균 214.4 µg-C/L로 모래여과수 대비 평균 30%로 증가되었고, P-17과 NOX 농도는 각각 43.7%와 58.5%로 증가되어 원수 수준의 AOC 농도로 회복되었다.
- + GAC의 HPO 농도는 F/A와 GAC에 비해 운전 초기에는 DOC가 다소 높았다가 BV 18,000을 지나면서 낮아졌다. 오존처리로 인한 HPO의 제거는 운영기간이 진행되면서 다소 낮아지는 경향에 있기는 하나, 그 차이는 작은 것으로 나타났다.
- 용존유기물질의 각 항목별 농도는 DOC > HPI > BDOC > AOC순이었며, DOC 대비 HPI는 46∼53%, BDOC는 26∼27%, AOC는 8%로 분포하고 있었다.
- + F/A는 다른 공정에 비해 약 10% 정도 제거율이 높았다. 운영 20개월 이후인 III 구간으로 진행되면서 오존공정이 수반된 Pre O3 + F/A와 Post O3 + GAC는 오존공정이 연계되지 않은 GAC와 F/A에 비해 DOC 제거율이 뚜렷하게 약 10%정도 향상된 결과를 나타냈다.
- 운전 10개월 이후인 II 구간에서 Post O3 + GAC는 GAC나 F/A와 거의 같은 DOC 제거율을 나타냈고, Pre O3 + F/A는 다른 공정에 비해 약 10% 정도 제거율이 높았다. 운영 20개월 이후인 III 구간으로 진행되면서 오존공정이 수반된 Pre O3 + F/A와 Post O3 + GAC는 오존공정이 연계되지 않은 GAC와 F/A에 비해 DOC 제거율이 뚜렷하게 약 10%정도 향상된 결과를 나타냈다.
- 9%의 제거율을 보였다. 이를 통해 GAC 단독 공정 보다는 오존공정과 연계된 GAC에서 AOC 농도를 낮게 유지 할 수 있었다.
- 이상의 결과는 오존공정을 통해 용존유기물질 중에 생분해성 유기물 부분의 증가로 AOC와 BDOC 농도가 높아졌고, F/A, GAC와 Post O3 + GAC의 모든 공정에서 생물학적 유기물 제거능을 가지고 있지만, Post O3 + GAC는 오존처리로 인해 입상활성탄지에서 더욱 활성화된 생물학적 활동도에 의해 AOC와 BDOC의 저감 효과가 더 크게 나타난 것으로 판단된다.
- 이상의 결과로 볼 때, Pre O3 + F/A와 Post O3 + GAC는 F/A와 GAC 단독공정에 비해 활성탄의 흡착능이 유지되는 기간에는 DOC의 제거율에 거의 차이가 없었고, 생물학적 제거능이 발생되는 운영기간에는 10% 정도 향상되어, 입상활성탄공정의 전처리공정으로서 오존공정은 DOC 제거에 큰 영향을 미치지 않는 것으로 생각된다.
- 7%의 증가율로 원수의 BDOC 농도 범위에 있었다. 입상활성탄공정인 GAC 후에 BDOC는 전공정 대비 약 14.3% 제거되었고, Post O3 + GAC는 모래여과수 대비 평균 25.7%의 제거율을 보였다. 따라서 BDOC 제거도 AOC 제거와 마찬가지로 GAC 단독 공정 보다는 Post O3 + GAC에서 더 높게 나타났다.
- BDOC는 각 정수처리공정에서 AOC와 유사한 경향으로 생성/저감되는 것으로 나타났다. 즉, 응집/침전/여과공정을 통해 평균 31.4%의 제거율을 보였으며, 오존처리공정을 통해 모래여과수 대비 48.7%의 증가율로 원수의 BDOC 농도 범위에 있었다. 입상활성탄공정인 GAC 후에 BDOC는 전공정 대비 약 14.
- 침전수와 모래여과수의 AOC는 각각 평균 154 µg-C/L와 평균 146 µg-C/L로, 표준정수처리 공정에서 AOC는 침전공정 후에 평균 37.7%, 모래여과공정 후에 40.9%가 제거되었다.
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