3차원 지하수 유동과 반응성용질이동 모델을 활용한 우라늄 흡착 및 이동에 관한 개념 모델링 Conceptual Modeling on the Adsorption and Transport of Uranium Using 3-D Groundwater Flow and Reactive Transport Models원문보기
본 연구에서는 지구화학 모델을 활용하여 지하수 환경에서의 우라늄의 존재 형태, 흡착 및 이동 특성을 모사해 보았다. 흡착에 의한 우라늄의 지연 이동을 효과적으로 모사하기 위하여 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 활용하였다. 모사 결과, $pCO_2=10^{-3.6}$조건에서 대부분의 우라늄 흡착(최대 99.5%)은 pH 5.5와 띠에서 발생하였다. $pCO_2$가 $10^{-2.5}$인 경우 우라늄이 대부분 흡착되는 pH범위는 6에서 7사이로 매우 좁았으며, 반면 $pCO_2=10^{-4.5}$인 경우에는 흡착되는 pH가 범위가 상대적으로 넓어 pH 5.5에서 8.5사이에서 대부분 흡착되었다. 음이온 화합물을 고려한 경우에는 pH 6 이하에서는 불소착물의 형성에 의해 우라늄 흡착이 감소하였다. 본 연구를 통하여, 우라늄 이동이 pH, $pCO_2$ 및 음이온의 종류와 농도 등 지하수의 지화학적 조건에 의해 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 향후 여러 부지 조사 및 평가와 관련하여 우라늄 및 기타 유해성 화합물의 환경 영향을 예측하는데 있어 지구화학 모델이 중요한 도구로 활용되어야 할 것이다.
본 연구에서는 지구화학 모델을 활용하여 지하수 환경에서의 우라늄의 존재 형태, 흡착 및 이동 특성을 모사해 보았다. 흡착에 의한 우라늄의 지연 이동을 효과적으로 모사하기 위하여 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 활용하였다. 모사 결과, $pCO_2=10^{-3.6}$조건에서 대부분의 우라늄 흡착(최대 99.5%)은 pH 5.5와 띠에서 발생하였다. $pCO_2$가 $10^{-2.5}$인 경우 우라늄이 대부분 흡착되는 pH범위는 6에서 7사이로 매우 좁았으며, 반면 $pCO_2=10^{-4.5}$인 경우에는 흡착되는 pH가 범위가 상대적으로 넓어 pH 5.5에서 8.5사이에서 대부분 흡착되었다. 음이온 화합물을 고려한 경우에는 pH 6 이하에서는 불소착물의 형성에 의해 우라늄 흡착이 감소하였다. 본 연구를 통하여, 우라늄 이동이 pH, $pCO_2$ 및 음이온의 종류와 농도 등 지하수의 지화학적 조건에 의해 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 향후 여러 부지 조사 및 평가와 관련하여 우라늄 및 기타 유해성 화합물의 환경 영향을 예측하는데 있어 지구화학 모델이 중요한 도구로 활용되어야 할 것이다.
In this study, the speciation, adsorption, and transport of uranium in groundwater environments were simulated using geochemical models. The retarded transport of uranium by adsortption was effectively simulated using 3-D groundwater flow and reactive transport models. The results showed that most u...
In this study, the speciation, adsorption, and transport of uranium in groundwater environments were simulated using geochemical models. The retarded transport of uranium by adsortption was effectively simulated using 3-D groundwater flow and reactive transport models. The results showed that most uranium was adsorbed(up to 99.5%) in a neutral pH(5.5$pCO_2(10^{-3.6}atm)$ condition. Under the higher $pCO_2(10^{-2.5}atm)$ condition, however, the pH range where most uranium was absorbed was narrow from 6 to 7. Under very low $pCO_2(10^{-4.5}atm)$ condition, uranium was mostly absorbed in the relatively wide pH range between 5.5 and 8.5. In the model including anion complexes, the uranium adsorption decreased by fluoride complex below the pH of 6. The results of this study showed that uranium transport is strongly affected by hydrochemical conditions such as pH, $pCO_2$, and the kinds and concentrations of anions($Cl^-$, ${SO_4}^{2-}$, $F^-$). Therefore, geochemical models should be used as an important tool to predict the environmental impacts of uranium and other hazardous compounds in many site investigations.
In this study, the speciation, adsorption, and transport of uranium in groundwater environments were simulated using geochemical models. The retarded transport of uranium by adsortption was effectively simulated using 3-D groundwater flow and reactive transport models. The results showed that most uranium was adsorbed(up to 99.5%) in a neutral pH(5.5$pCO_2(10^{-3.6}atm)$ condition. Under the higher $pCO_2(10^{-2.5}atm)$ condition, however, the pH range where most uranium was absorbed was narrow from 6 to 7. Under very low $pCO_2(10^{-4.5}atm)$ condition, uranium was mostly absorbed in the relatively wide pH range between 5.5 and 8.5. In the model including anion complexes, the uranium adsorption decreased by fluoride complex below the pH of 6. The results of this study showed that uranium transport is strongly affected by hydrochemical conditions such as pH, $pCO_2$, and the kinds and concentrations of anions($Cl^-$, ${SO_4}^{2-}$, $F^-$). Therefore, geochemical models should be used as an important tool to predict the environmental impacts of uranium and other hazardous compounds in many site investigations.
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문제 정의
8. Distribution of the vertical flow velocity of groundwater at the model surface in this study.
pH 변화에 따른 흡착 특성 변화를 바탕으로 지하수 내의 탄산염 화학종이 우라늄 흡착에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다. 지하수의 pCO2 값도 대기압 조건에 비하여 높거나 낮은 매우 다양한 값들을 보여준다.
아울러, 위의 표면 흡착 모델 결과는 다양한 지구화학 조건에 따라 우 라늄의 흡착이 강하게 영향을 받음을 보여주었다. 따라서 본 모델에서는 우라늄의 표면 흡착 모델과 지하 수 유동 모델을 이용하여 우라늄의 시간적/공간적 거 동을 예측하는데 있어 지구화학 모델의 적용성을 제시 하고자 하였다. 모델링의 결과들은 Fig.
본 연구에서는 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 이용하여 다양한 지하수의 지구화학 조건에서의 우라늄의 흡착 거동 특성을 모사해 보았다. 본 모델링 결과, 지하수의 다양한 pH 및 pCO2, 그리고 음이온의 존재(종류와 농도)가 우라늄 흡착에 큰 영향을 줌을 확인하였다.
이에 본 연구에서는 다양한 지구화학 조건에서의 지하수계 내에서의 우라늄 흡착을 모사하는데 있어 표면흡착 모델의 유용성을 검토하고자, 지구화학 모델인PHREEQC(Parkhurst and Appelo, 2001)를 이용하여 우라늄의 이동과 운명에 관한 모사(simulation)를 수행하였다. 또한 위의 결과를 바탕으로 3차원 지하수 유동과 반응성용질이동 모델이 조합된 PHAST(PHREEQC And HST3D; Parkhurst et al.
가설 설정
875 moles/Fe로 사용하였다. 대수층 내페리하이드라이트의 양은 0.1 g/L로 가정하였다.
제안 방법
대수층 유입수는 강우 형태로 유동 경계를 통해 유입되는 것으로 하였으며, 토양층의 pCO2 값(10-1.5 atm)과 평형을 이루도록 하였다(Table 3). 본 모델의 총 모사 시간은 1년이었다.
6m2/day의 범위 내에서 해안과 인접한 지역이 내륙보다 높은 경향을 갖도록 분포시켰다. 대수층의 수평 수리전도도(m/day)는 수식 T = bK(T: 투수량 계수, b: 대수층 두께, K: 수리전도도)를 이용하여 계산하였으며, 대수층의 두께는 초기 지하 수위에서 대수층의 최하부 심도를 빼어 구하였다. 수직 수리전도도는 수평 수리전도도의 1/10로 하여 이방성 대수층으로 설정하였다.
또한 위의 결과를 바탕으로 3차원 지하수 유동과 반응성용질이동 모델이 조합된 PHAST(PHREEQC And HST3D; Parkhurst et al., 2004)를 활용하여 가상 대수층 조건에서의 흡착에 의한 우라늄의 농도 변화를 시공간적으로 예측하였다. 본 연구 결과는 다양한 지하수의 지구화학 조건에서 우라늄의 농도 변화를 정밀하게 예측하는데 있어 지구화학 모델링 기법이 매우 유용하게 활용될 수 있음을 보여준다.
마지막으로 위 모델에 음이온 형성과 관련된 열역학 자료를 추가하여 음이온이 우라늄 흡착에 미치는 영향을 모사하였다.
모델 경계 조건과 관련하여, 모델 우측의 해수와 인접하는 영역에서는 수두(specifc head)는 해수면과 같은 OmM 설정하였으며, 그 외의 모델 외곽은 무 흐름 경계(noflow boundary)로 설정하였다. 모델 최상부 층은 지하수 충진을 고려하여 유동 경계 (flux boundary)로 설정하였는데 O.
flow boundary)로 설정하였다. 모델 최상부 층은 지하수 충진을 고려하여 유동 경계 (flux boundary)로 설정하였는데 O.lm/year의 일괄적인 충진률을 부여하였다.
대수층의 수평 수리전도도(m/day)는 수식 T = bK(T: 투수량 계수, b: 대수층 두께, K: 수리전도도)를 이용하여 계산하였으며, 대수층의 두께는 초기 지하 수위에서 대수층의 최하부 심도를 빼어 구하였다. 수직 수리전도도는 수평 수리전도도의 1/10로 하여 이방성 대수층으로 설정하였다.
연구 방법에서 언급한 모사 순서에 따라 초기 지하수 조건(pC6=1036atm)에서 pH만 변화시키면서 우라늄의 흡착 변화를 모사하였다. 자연 상태에서 지하수의 pH 범위는 매우 다양하기 때문에 pH는 3에서 10까지 변화시키며 모사하였다.
우선 Tkble 2의 지하수 성분에서 pCQj는 고정하고 pH만 3에서 10까지 변화시키면서 pH 변화에 따른 흡착 변화를 모사하였다. 이때는 우라늄 착물을 형성하는 음이온에 관한 열역학 자료(Qble 1)를 사용하지 않아 음이온 영향은 배제하였다.
위의 모델을 기본으로 pCC)2를 lOeatm에서까지 변화시키면서 pCO2 변화에 따른 흡착 변화를 모사하였다. 에서와 마찬가지로 음이온에 의한 착물 형성은 배제하였다.
음이온이 우라늄 흡착에 미치는 영향을 모사하기 위하여, 우라늄과 착화합물을 형성하는 음이온들(Cl； SO42； F)과의 반응에 관한 열역학 자료를 초기 지하 수 조건에 추가하고 모델링을 수행하였다. 모델링 결과, pH 6 이상에서 우라늄 흡착은 음이온 화합물을 고려하지 않은 초기 지하수 조건에서와 동일한 결과를 보여주었다(Fig.
지하수의 pCO2 값도 대기압 조건에 비하여 높거나 낮은 매우 다양한 값들을 보여준다. 이에, 본 모델에서는 초기 지하수의 pCO2 값인 l036 atm에 비해 높은 값으로 10-2.5 atm을, 낮은 값으로 10-4.5 ag 을 설정하여 모사하였다. 모델 결과(Fig.
흡착 모델링에서는 pH 변화, pCO2 변화, 음이온 (cr, so42-, F)에 의한 흡착 변화를 모사하였고, 동시에 우라늄 이온종의 분포(speciation)를 고찰하였다. 모델링 순서는 다음과 같다.
대상 데이터
2와 같은바, 모델 우측은 해수와 인접하고 있다. 모델의 크기는 지리정보시스템의 좌표를 사용하여 나타내었으며, 모델 격자의 수는 가로와 세로 30 x 33개로 설정하였다(Fig. 2). 대수층의 최하부 심도는 해수면에서 최소 -78 m에서 최대 -42 m로 분포하였으며(Fig.
5 atm)과 평형을 이루도록 하였다(Table 3). 본 모델의 총 모사 시간은 1년이었다.
본 연구에 사용된 지구화학 모델은 잘 알려진 PHREEQC와 PHAST이다. PHREEQC(Rirkhurst and Appelo, 2001)는 다성분 지구화학 모델로서 이온종, 이온 교환, 반응 속도, 표면 흡착, 일차원 반응성 용질 이동 등을 모사하는데 폭넓게 활용된다.
본 연구에서는 U(VI)의 흡착과 이동을 조절하는 중요한 광물로서 철산화물 (iron oxides) 중 페리하이드라이트(ferrihydrite)를 선택하였다. 지하수 환경에서 우라늄의 이동은 철산화물에 의한 U(VI)의 흡착 모델로 잘 설명되는 것으로 알려져 있다(Waite et al.
우라늄과 관련된 이온종과 흡착에 관한 열역학 자료는 기존 문헌들과 MESITEQA2(Allison et al., 1991)의 자료를 활용하였는데, 본 모델에 사용된 우라늄 관련 열역학 자료는 Table 1에 정리하였다. 한편, 본 모델에 사용된 지하수 성분은 실제 한국원자력연구원의 지하연구시설인 KURT(KAERI Underground Research lunnel) 내에서 채취 분석된 것으로서 Table 2에 제시한 바와 같다.
, 1991)의 자료를 활용하였는데, 본 모델에 사용된 우라늄 관련 열역학 자료는 Table 1에 정리하였다. 한편, 본 모델에 사용된 지하수 성분은 실제 한국원자력연구원의 지하연구시설인 KURT(KAERI Underground Research lunnel) 내에서 채취 분석된 것으로서 Table 2에 제시한 바와 같다. KURT의 지하 지질은 주로 중생대 화강암으로 구성되어 있으며, 지하수의 pH는 8.
이론/모형
, 1994). 이들 흡착 사이트의 농도는 Waite et M.Q990)에 의해 제시된 값, 즉 "강한 흡착 사이트는 0.00184 moles/Fe, “약한 흡착 사이트는 0.875 moles/Fe로 사용하였다. 대수층 내페리하이드라이트의 양은 0.
PHREEQC(Rirkhurst and Appelo, 2001)는 다성분 지구화학 모델로서 이온종, 이온 교환, 반응 속도, 표면 흡착, 일차원 반응성 용질 이동 등을 모사하는데 폭넓게 활용된다. PHASIC 3 차원의 포화대에서 지하수 유동과 다성분 반응성 용질 이동을 모사할 수 있는 코드로서, 지구화학 반응은 PHREEQC을 이용하여 계산하며 지하수 이동 및 용질 이동은 HST3D(Kipp, 1997)를 이용하여 계산한다. 따라서 본 연구에서의 입력 자료는 PHREEQC를 이용해 작성되었으며, 지하수 유동 모델은 PHAST의 그래픽 사용자 인터페이스 버전인 GoPhast(Winston, 2006)를 사용하여 작성되었다.
PHASIC 3 차원의 포화대에서 지하수 유동과 다성분 반응성 용질 이동을 모사할 수 있는 코드로서, 지구화학 반응은 PHREEQC을 이용하여 계산하며 지하수 이동 및 용질 이동은 HST3D(Kipp, 1997)를 이용하여 계산한다. 따라서 본 연구에서의 입력 자료는 PHREEQC를 이용해 작성되었으며, 지하수 유동 모델은 PHAST의 그래픽 사용자 인터페이스 버전인 GoPhast(Winston, 2006)를 사용하여 작성되었다.
지하수 유동을 모사하기 위한 가상의 대수층은 GoPhast(Winston, 2006)에 제시되어 있는 해안에 인접한 대수층(Biscayne Bay Aquifer) 예제를 기반으로 설정하였다. PHASIC 유한 차분(finite difference) 방식으로서 대수층의 공간 분포를 나타내기 위하여 격자(grid)를 사용한다.
페리하이드라이트의 분자량과 표면적은 각각 잘 알려진 값인 89g/mol와 600m2/g을 사용하였다(Dzombak and Morel, 1990). 표면 흡착 반응을 모사하기 위하여 확산 이중층 모델(diffuse double layer model)을 사용하였으며, 흡착사이트는 일반적으로 사용되는 “강한 흡착 사이트, 와 , 약한 흡착 사이트로 나누어 표현하였다(Dzombak and Morel, 1990; Waite et al., 1994). 이들 흡착 사이트의 농도는 Waite et M.
성능/효과
음이온의 존재는 지하수의 pH가 중성 이하인 경우 우라늄의 흡착에 영향을 미치게 되며, 특히 불소는 우라늄과 안정한 착화합물을 형성함으로써 우라늄-의 흡착을 감소시키는 역할을 한다. 결국, 본 연구 결과는 지하수의 다양한 지구화학 조건이 우라늄 흡착에 지대한 영향을 미침을 보여준다.
음이온이 우라늄 흡착에 미치는 영향을 모사하기 위하여, 우라늄과 착화합물을 형성하는 음이온들(Cl； SO42； F)과의 반응에 관한 열역학 자료를 초기 지하 수 조건에 추가하고 모델링을 수행하였다. 모델링 결과, pH 6 이상에서 우라늄 흡착은 음이온 화합물을 고려하지 않은 초기 지하수 조건에서와 동일한 결과를 보여주었다(Fig. 5). 하지만 pH 6 이하에서는 음이온 화합물을 고려하는 경우에 우라늄 흡착은 초기 지하수 조건의 결과에 비해 감소함을 알 수 있다.
보았다. 본 모델링 결과, 지하수의 다양한 pH 및 pCO2, 그리고 음이온의 존재(종류와 농도)가 우라늄 흡착에 큰 영향을 줌을 확인하였다. 대기압과 유사한 pCO2 조건에서는 우라늄의 흡착은 대부분 pH 5.
9에 걸쳐 2차워 평면의 그림으로 제시되어 있다. 실제 본 연구에서 수행된 모델 도메인 및 모사 결과는 모두 3차원이지만, 강우 충진에 의해 수반되는 pH와 pCO2의 변화는 평면에 가까운 지하수면을 따라 발생하며 또한 이들 변화에 의한 용존 우라늄의 농도 변화 역시 지하수면 근처에서 뚜렷하게 발생하기 때문에 모사 결과는 공간적인 변화를 가장 잘 표현할 수 있도록 2차원 평면으로 나타내었음을 명기한다.
흡착과 관련된 운송 모델링에서 분배 계수는 시간적/ 공간적으로 변화하는 지하수 지구화학 조건에서는 적 용에 한계가 있음을 앞서 언급하였다. 아울러, 위의 표면 흡착 모델 결과는 다양한 지구화학 조건에 따라 우 라늄의 흡착이 강하게 영향을 받음을 보여주었다. 따라서 본 모델에서는 우라늄의 표면 흡착 모델과 지하 수 유동 모델을 이용하여 우라늄의 시간적/공간적 거 동을 예측하는데 있어 지구화학 모델의 적용성을 제시 하고자 하였다.
후속연구
, 2004)를 활용하여 가상 대수층 조건에서의 흡착에 의한 우라늄의 농도 변화를 시공간적으로 예측하였다. 본 연구 결과는 다양한 지하수의 지구화학 조건에서 우라늄의 농도 변화를 정밀하게 예측하는데 있어 지구화학 모델링 기법이 매우 유용하게 활용될 수 있음을 보여준다. 나아가 지구화학 모델링 기법을 통하여 독성 금속원소의 이동과 거동에 관한 예측이 가능하므로, 위해성 평가, 오염 정화 평가, 폐기물 매립지의 안전성 평가 등에 핵심적으로 사용될 수 있음을 제시하고 있다.
이에 반하여, 본 연구 결과는 지구화학 모델이 시/공간적으로 다양한 지구화학 조건에서의 우라늄(및 기타 금속)의 이동 및 거동을 평가하고 예측하는데 있어 보다 훌륭한 도구로 활용될 수 있음을 보여준다. 앞으로 핵폐기물 처분 뿐 아니라 지하수 정화 등의 여러 분야에서 지구화학 모델링 기법이 폭넓게 활용되기를 기대한다.
조건을 효과적으로 반영할 수 없다. 이에 반하여, 본 연구 결과는 지구화학 모델이 시/공간적으로 다양한 지구화학 조건에서의 우라늄(및 기타 금속)의 이동 및 거동을 평가하고 예측하는데 있어 보다 훌륭한 도구로 활용될 수 있음을 보여준다. 앞으로 핵폐기물 처분 뿐 아니라 지하수 정화 등의 여러 분야에서 지구화학 모델링 기법이 폭넓게 활용되기를 기대한다.
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