In this study, the chemical compositions of $PM_{2.5}$ samples collected at the Redwood National Park IMPROVE site in California from March 1988 to May 2004 were analyzed to provide source identification and apportionment. A total of 1,640 samples were collected and 33 chemical species we...
In this study, the chemical compositions of $PM_{2.5}$ samples collected at the Redwood National Park IMPROVE site in California from March 1988 to May 2004 were analyzed to provide source identification and apportionment. A total of 1,640 samples were collected and 33 chemical species were analyzed by particle induced X-ray emission, proton elastic scattering analysis, photon induced X-ray fluorescence, ion chromatography, and thermal optical reflectance methods. Positive matrix factorization (PMF) was used to develop source profiles and to estimate their mass contributions. The PMF modeling identified five sources and the average mass was apportioned to motor vehicle (35.8%, $1.58\;{\mu}g/m^3$), aged sea salt (23.2%, $1.02\;{\mu}g/m^3$), fresh sea salt (21.4%, $0.94\;{\mu}g/m^3$), wood/field burning (16.1%, $0.71\;{\mu}g/m^3$), and airborne soil (3.5%, $0.15\;{\mu}g/m^3$), respectively. To analyze local source impacts from various wind directions, the CPF and NPR analyses were performed using source contribution results with the wind direction values measured at the site. These results suggested that sources of $PM_{2.5}$ are also sources of visibility degradation and then source apportionment studies derived for $PM_{2.5}$ are also used for understanding visibility problem.
In this study, the chemical compositions of $PM_{2.5}$ samples collected at the Redwood National Park IMPROVE site in California from March 1988 to May 2004 were analyzed to provide source identification and apportionment. A total of 1,640 samples were collected and 33 chemical species were analyzed by particle induced X-ray emission, proton elastic scattering analysis, photon induced X-ray fluorescence, ion chromatography, and thermal optical reflectance methods. Positive matrix factorization (PMF) was used to develop source profiles and to estimate their mass contributions. The PMF modeling identified five sources and the average mass was apportioned to motor vehicle (35.8%, $1.58\;{\mu}g/m^3$), aged sea salt (23.2%, $1.02\;{\mu}g/m^3$), fresh sea salt (21.4%, $0.94\;{\mu}g/m^3$), wood/field burning (16.1%, $0.71\;{\mu}g/m^3$), and airborne soil (3.5%, $0.15\;{\mu}g/m^3$), respectively. To analyze local source impacts from various wind directions, the CPF and NPR analyses were performed using source contribution results with the wind direction values measured at the site. These results suggested that sources of $PM_{2.5}$ are also sources of visibility degradation and then source apportionment studies derived for $PM_{2.5}$ are also used for understanding visibility problem.
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문제 정의
본 연구에서는 1988년 3월 2일부터 2004년 5월 30일까지 미국 서부인 캘리포니아 주에 위치한 IMPROVE 측정소인 Redwood 국립공원에서 채취한 PM2.5 자료를 이용하여 PMF 모델링을 수행하였으며 , 본 연구지역에 존재하는 각 오염원의 파악 및 그 오염원의 정량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 CPF와 NPR 모델을 적용하여 지 역 규모의 오염원 위치를 파악하고자 하였으며, 본 연구의 수행을 통하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
본 연구에서는 최적의 오염원 수를 결정하기 위하여 또한 물리적으로 가장 합리적인 모델링 결과를 산출하기 위하여 오염원의 수를 변경하며 모델링을 수행하였다. 최종적으로 scaled 잔차행렬, Q 값, rotmat (인자회전 상수의 표준편차 즉, 인자의 회전에 따른 불확실 도를 의미하며 pxp행렬) 행렬 등을 이용하여 FPEAK값이 0일 때 최적의 오염원 수를 5개로 정하였다.
이 자료를 PMF 모델의 입력자료로 이용하여 본 연구지역에 존재하는 PMh 오염원의 파악 및 정 량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 기상자료(풍향, 풍속)와 각 오염원의 기여도 자료를 이용한 CPF (conditional probability function)오) NPR (nonparametric regression) 분석을 수행하여 지역규모 오염원의 위치 파악을 시도하였다.
제안 방법
네 번째 오염원은 목재 연소 및 불법소각 오염원으로 결정하였다. 주로 기여하는 항목은 OC1, OC2, OP, ECI, EC2, SO42\ NO「, K, Mg, Na, 그리고 Si 등으로 조사되었다.
8 km 지점에 101번 고속도로가 남북방향으로 관통하고 있다. 대기 중 PMu시료는 IMPROVE 채취기 (IMPROVE aerosol sampler) 를 사용하여 평균 22.8L/min 의 유량으로 24시간 동안 시료를 채취하였다. 시료의 유입 구는 지상으로부터 약 1.
5 자료를 이용하여 PMF 모델링을 수행하였으며 , 본 연구지역에 존재하는 각 오염원의 파악 및 그 오염원의 정량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 CPF와 NPR 모델을 적용하여 지 역 규모의 오염원 위치를 파악하고자 하였으며, 본 연구의 수행을 통하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
본 연구에서는 OC1, OC2, OC3, OC4, OP, ECI, EC2, EC3, SO42-, NQ「, Al, As, Br, Ca, Cl, Cr, Cu, Fe, H, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Rb, Se, Si, Sr, Ti, V, Zn, 그리고 Zr 등과 같은 총 33개 항목을 입력 자료로 선택하였다. 또한 weak 변수로 선정된 OC1, EC2, EC3, As, Cr, Mn, rb, V, 그리고 Zr 등과 같은 9개 항목은 각각의 오차 값에 2배 또는 3배를 하여 down-weighting을 수행하였다. 시료 채취 기간 동안의 각 항목에 대한 산술평균, 표준편차, 기하평균, 최소, 최대 농도, 검출한계 미만의 시료 수 등을 표 에 제시하였다.
이 자료를 PMF 모델의 입력자료로 이용하여 본 연구지역에 존재하는 PMh 오염원의 파악 및 정 량적 기여도를 추정하고자 하였다. 또한 기상자료(풍향, 풍속)와 각 오염원의 기여도 자료를 이용한 CPF (conditional probability function)오) NPR (nonparametric regression) 분석을 수행하여 지역규모 오염원의 위치 파악을 시도하였다. pm25 오염원은 시야 시정 감소의 주요 오염원이기 때문에 이 연구 결과는 시야시정 문제를 이해하는데 기초자료로 이용될 것이다.
, 2005). 본 연구에서는 FPEAK값을 -1부터 1까지 변화시키면서 모델링을 수행하였으며, 최종적으로 최적의 FPEAK값을 0으로 선택하였다.
본 연구지역에 존재하는 오염원을 확인하기 위하여 PMF 모델을 적용하였으며, 최적의 오염원 수를 5 개로 결정하고 오염원 분류 표를 이용하여 본 연구지역의 대기질에 영향을 주는 자동차 오염원, aged 해염, 해염, 목재 연소 및 불법 소각 오염원, 그리고 토양오염원 등을 확인하였다. 본 연구지역에서 연구 기간 동안의 전체 평균 기여도는 자동차 오염원이 35.
세 번째 오염원의 경우는 Na와 C1 이 주로 기여하였으며, 또한 Mg, K, Ca, Br, SO42\ NO3- 등이 기여하는 것으로 조사되어 해 염 (fresh sea salt) 오염원으로 결정하였다. 계절별 평균 기여도의 경우, 봄철 (1.
또한 weak 변수로 선정된 OC1, EC2, EC3, As, Cr, Mn, rb, V, 그리고 Zr 등과 같은 9개 항목은 각각의 오차 값에 2배 또는 3배를 하여 down-weighting을 수행하였다. 시료 채취 기간 동안의 각 항목에 대한 산술평균, 표준편차, 기하평균, 최소, 최대 농도, 검출한계 미만의 시료 수 등을 표 에 제시하였다.
첫 번째 오염원은 OC3, OC4, ECI, NO「, Br, Ca, Fe, K, Mg, Na, 그리고 Zn 등이 주로 기 여하는 것으로 조사되어 자동차 오염원(휘발유 및 경유 자동차) 으로 추정하였다. 본 연구에서는 휘발유 자동차와 경유 자동차를 분류하지 못하였지만 시료채취 장소의 특성상 경유 자동차의 영향보다는 휘발유 자동차의 기여도가 더 클 것으로 사료된다.
최종적으로 scaled 잔차행렬, Q 값, rotmat (인자회전 상수의 표준편차 즉, 인자의 회전에 따른 불확실 도를 의미하며 pxp행렬) 행렬 등을 이용하여 FPEAK값이 0일 때 최적의 오염원 수를 5개로 정하였다. 실제 단위의 오염 원 분류표와 각 오염원의 기 여도를 산출하기 위하여 PM2.
대상 데이터
대기 중 PM*시료는 미국 캘리포니아에 위치한 Redwood 국립공원 IMPROVE 측정소에서 채취하였다 (위도 41.5608°, 경도 124.0839°) (그림 1). 시료의 채취 기간은 1988년 3월 2일부터 2004년 5월 30일까지이며, 채취된 시료는 총 1, 640개이다.
역 풍향의 총 발생 횟수를 의미한다. 본 연구에서는 24 영역 (M=15°)을 사용하였으며, 풍속이 1 m/sec 이하인 경우는 CPF 계산 시 제외하였다. 또한 한계값은 각 오염원의 분율 기여도의 상위 25 백분위수 (25th percentile)로 결정하였다.
2 <S/N ratio <2 (weak 변수) 일 경우에는 PMF 모델링에서 그 영향을 줄이기 위하여 downweightinge- 수행하였다. 본 연구에서는 OC1, OC2, OC3, OC4, OP, ECI, EC2, EC3, SO42-, NQ「, Al, As, Br, Ca, Cl, Cr, Cu, Fe, H, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Rb, Se, Si, Sr, Ti, V, Zn, 그리고 Zr 등과 같은 총 33개 항목을 입력 자료로 선택하였다. 또한 weak 변수로 선정된 OC1, EC2, EC3, As, Cr, Mn, rb, V, 그리고 Zr 등과 같은 9개 항목은 각각의 오차 값에 2배 또는 3배를 하여 down-weighting을 수행하였다.
본 연구에서는 미국 서부 해안지역에 위치한 Redwood 국립공원 IMPROVE 측정소에서 1988년 3 월 2일부터 2004년 5월 30일까지 IMPROVE 채취기를 이용하여 총 1, 640개의 PMx시료를 채취하였으며, PM25 중 무기 원소, 이온 성분 및 탄소성분 등을 분석하였다. 이 자료를 PMF 모델의 입력자료로 이용하여 본 연구지역에 존재하는 PMh 오염원의 파악 및 정 량적 기여도를 추정하고자 하였다.
0839°) (그림 1). 시료의 채취 기간은 1988년 3월 2일부터 2004년 5월 30일까지이며, 채취된 시료는 총 1, 640개이다. 시료채취 장소의 주변은 모두 산악지역으로서 인위적인 오염원이 거의 존재하지 않는 장소이다.
데이터처리
최종적으로 scaled 잔차행렬, Q 값, rotmat (인자회전 상수의 표준편차 즉, 인자의 회전에 따른 불확실 도를 의미하며 pxp행렬) 행렬 등을 이용하여 FPEAK값이 0일 때 최적의 오염원 수를 5개로 정하였다. 실제 단위의 오염 원 분류표와 각 오염원의 기 여도를 산출하기 위하여 PM2.5 농도값을 종속변수로 하여 다중회귀 분석 (MLR: multiple linear regression) 을 수행하였으며, 자세한 절차 및 방법은 다음의 문헌을 참고할 수 있다(황인조와 김동술, 2003; Hopke et al., 1980). 이와 같은 과정을 거쳐 5개 오염원의 오염원 분류표와 시료 채취 기간 동안의 각 오염원의 기여도를 그림 2와 3에 나타내었다.
이론/모형
3. Temporal variation of source contribution for the Redwood National Park site constructed using the PMF2 model.
또한 수용성 이온을 분석하기 위하여 1C (ion chromatography)를 이용하여 Cl", NO「, SO4" 등과 같은 항목을 분석하였다. 마지막으로 탄소성분의 분석은 IMPROVE 탄소분석법인 TOR 분석법 (thermal optical reflectance) (Chow et al., 1993)-^- 이용하여 온도의 단계별 승온조건에 따라 8개 탄소성분 (OC1, OC2, OC3, OC4, OP, ECI, EC2, EC3)을 분석하였다 (Chow et al., 2001).
본 연구에서는 PMF 모델링을 위해 각 항목에 대한 signal-to-noise (S/N ratio) 분석 (Paatero and Hopke, 2003)을 수행하였다. 특정 항목의 S/N ratio 값이 0.
인자의 회전을 수행하기 위하여 FPEAK 변수를 사용한다. 즉, FPEAK 변수를 이용한 인자의 회전은 전통적 인 인자분석 (factor analysis)에서의 varimax 회전과 유사한 기능을 수행한다.
성능/효과
03网血3)와 주중(월요일~금요일)의평균 기여도(L02|jig/m3)는 거의 유사한 것으로 조사되 었다. 그림 4에서 보는 바와 같이 aged 해 염 오염원은 주로 연구지역의 북서쪽, 북쪽, 그리고 남서쪽에서 주로 기여하는 것으로 확인하였다.
두 번째 오염원은 aged 해 염 (sea salt) 오염원으로 분류하였는데, Na, SQf, NO3- 등이 주로 기여하였으며, K, Ca, OC3, OC4 등과 같은 항목들도 일정 부분 기여하는 것으로 조사되었다. 해염의 주성분은 Na, Cl, SO42-, Mg, K, Ca 등으로 알려져 있지만 (Hopke, 1985), aged 해염은 Na의 기여가 높고 반면에 C1 의 경우는 NaCl이 가스상 황산 (H2SO4)과의 반응에 의해 NazSO, 로 변환되어 (:1이 고갈되기 때문에 낮은 기여를 하게 된다.
연구지역의 서쪽에 태평양이 위치하고 있기 때문에 해염오염원의 위치는 연구지역의 서쪽이어야 하는데, 해염보다는 aged 해염 이 주로 서쪽에서 기여하는 것으로 조사되었다. 따라서 해염의경우는 연구지역의 서쪽에서, 그리고 aged 해염의 경우는 북동쪽에서 기인하는 것이 좀 더 합리적인 결과라고 사료된다. 이러한 결과에 대한 정확한 원인은 파악할 수 없었지만, 연구지역의 주변에 대규모의 인위적 오염원이 존재하지 않고, 해안지방의 기상상태 (풍향 및 풍속)가 내륙지방과는 조금 다른 패턴을 보이기 때문으로 사료된다.
본 연구지역은 도시지역에서 멀리 떨어진 곳이며, 국립공원 지역이기 때문에 목재연소 및 불법 소각 오염원의 기여도는 크지 않을 것으로 사룐 된다. 목재연소 및 불법 소각 오염원의 주말 평균 기여도(0.77 艇/n?)가 주중의 평균 기여도(0.67 匪血3) 에 비해 좀 더 높은 것으로 조사되었다.
등을 확인하였다. 본 연구지역에서 연구 기간 동안의 전체 평균 기여도는 자동차 오염원이 35.8% 의 기여도를 나타내어 연구지역의 PM/ 농도에 가장 많은 영향을 미치는 것으로 조사되었으며, 다음으로는 aged 해 염 23.2%, 해 염 오염원 21.4%, 목재 연소 및 불법소각 오염원 16.1%, 그리고 토양오염원 3.5 %의 순으로 기여도를 나타내었다. 또한 CPF와 NPR 모델링의 결과를 비교하여 지역오염원의 위치를 파악할 수 있었다.
41胞如3으로 조사되었다. 본 연구지역의 PMa 농도에 영향을 미치는 오염원은 총 5개로 추정되었으며, 자동차 오염원이 35.8% (1.58 ng/m3)S] 기여도를 나타내어 연구지역의 PN&5 농도에 가장 많은 영향을 미치는 것으로 조사되었다. 그다음으로는 염aged 해 염 23.
5 농도값과 모델링 된 PMa 농도값에 대한 산포도(scatter plot)와 모델링 된 값이 얼마나 실제 농도값을 설명하는가를 나타내는 결정계수 (W)값을 나타내었다. 실제 농도값의 변이가 PMF 모델에 의해 모델링 된 값의 약 92%(R2=0.92, 기울기 =0.891)를 설명하고 있으며, 모델링 된 결과가 아주 양호한 결과를 나타내는 것으로 사료된다.
(Hwang and Hopke, 2007; Hwang andHopke, 2006). 연구지역의 서쪽에 태평양이 위치하고 있기 때문에 해염오염원의 위치는 연구지역의 서쪽이어야 하는데, 해염보다는 aged 해염 이 주로 서쪽에서 기여하는 것으로 조사되었다. 따라서 해염의경우는 연구지역의 서쪽에서, 그리고 aged 해염의 경우는 북동쪽에서 기인하는 것이 좀 더 합리적인 결과라고 사료된다.
98 明/1113)의 순으로 조사되었다. 오염원의 위치를 결정하기 위하여 수행한 CPF와 NPR 결과에서, 자동차 오염원은 시료 채취 장소의 동쪽 및 동북동 방향에서 주로 기여하는 것으로 조사되었다(그림 4와 5). 이 장소는 주요 고속도로와 상당히 떨어진 곳에 위치하고 있지만, 전술한 바와 같이 시료채취 장소의 동쪽으로 약 1.
15 μg/n?)의 순으로 기여도를 나타내었다. 이러한 결과는 연구지역의 특수성 (즉, 시료 채취 장소가 해안으로부터 약 1km 정도 떨어져 있으며, 주변에 오염물질을 배출하는 도시지역 또는 인위적 오염원이 존재하지 않음)을 잘 대변해 주는 것으로 사료된다. 마지믹.
측정된 PM/의 평균농도는 (4.53 μg/n?)으로 계산되 었으며 , PMF 모델링에 의해 계산된 PM/의 평균농도는 4.41胞如3으로 조사되었다. 본 연구지역의 PMa 농도에 영향을 미치는 오염원은 총 5개로 추정되었으며, 자동차 오염원이 35.
후속연구
또한 기상자료(풍향, 풍속)와 각 오염원의 기여도 자료를 이용한 CPF (conditional probability function)오) NPR (nonparametric regression) 분석을 수행하여 지역규모 오염원의 위치 파악을 시도하였다. pm25 오염원은 시야 시정 감소의 주요 오염원이기 때문에 이 연구 결과는 시야시정 문제를 이해하는데 기초자료로 이용될 것이다.
또한 CPF와 NPR 모델링의 결과를 비교하여 지역오염원의 위치를 파악할 수 있었다. 따라서 PMF 모델링에 의한 기여도 결과와 CPF 및 NPR 모델의 결합은 비교적 간단 하게 지역 규모의 오염원 위치를 파악하는데 효과적으로 이용할 수 있으며, 장거리 이동에 의한 오염원 또는 지구 규모의 오염원 위치 파악에는 다른 모델인 PSCF (potential source contribution function) 모델을 이용하면 좀 더 효과적으로 오염원의 위치를 파악할 수 있을 것으로 사료된다.
추정하였다. 본 연구에서는 휘발유 자동차와 경유 자동차를 분류하지 못하였지만 시료채취 장소의 특성상 경유 자동차의 영향보다는 휘발유 자동차의 기여도가 더 클 것으로 사료된다. 자동차 오염원의 계절별 평균 기여도는 가을철 (48.
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