[논문]고분자 연료전지 스택에서 질소 크로스오버 특성에 관한 연구

백경돈; 김민수

doi:10.3795/ksme-b.2009.33.3.207

문제 정의

따라서 본 연구에서는 수소재순환 장치에 계속적으로 누적되어 연료전지 성능에 영향을 미칠 수 있는 인자인 질소 크로스오버의 특성에 대해서 규명하기 위하여, 실제 연료전지 자동차에 사용되는 연료전지 스택을 사용하여 다양한 환경 조건에서 크로스오버 되는 질소의 양을 측정 및 분석하였다.
본 연구에서는 질소 크로스오버의 특성을 규명하고자 다양한 실험 조건에서의 질소 농도를 질량분석기를 통해 측정 및 분석을 하였고, 다음과 같은 결과를 얻었다.

가설 설정

이는 공기 측에 공급되는 공기의 질소가 멤브레인을 통과하여 크로스오버 됨으로써 수소 측으로 넘어 오기 때문이다.⁽¹⁾ 현재의 수소 재순환 시스템은 수소에 섞여있는 질소에 대한 다른 대응방안 없이 질소가 섞인 수소를 그대로 재순환시키고 있다. 이러한 질소가 혼합 수소를 계속적으로 재순환 시키게 되면 스택 입구로 공급되는 수소의 농도가 낮아져 결국에는 스택의 성능 저하를 초래하게 된다.
공기 측에서 크로스오버 되어 넘어오는 질소의 양은 멤브레인의 두께 및 기체투과율(permeability), 수소 및 공기 측의 농도 및 압력 차이 등에 영향을 받는 것으로 알려져 있다. 본 실험에 사용된 연료전지 스택의 멤브레인은 nafion 112를 사용하여 멤브레인 두께를 고정한 상태에서 실험을 하였고, 스택 운전온도(65℃) 및 가습량을(100%) 유지함으로써 멤브레인의 기체투과율 또한 일정하다고 가정을 하였다. 즉, 여러 인자 중에서 수소 및 공기 측의 농도와 압력의 영향만을 고려함으로써 농도 및 압력이 질소 크로스오버에 미치는 영향에 대해 분석을 하였다.

제안 방법

다음으로 수소 측 당량비 값을 변화시켜가면서 수소 측 출구에서의 질소 농도를 측정하였다. Fig.
단, 본 연구에 나타낸 스택 전압 그래프에서는 스택의 3셀 중에서 공기 측과 가장 인접한 셀인 3번째 셀의 전압 그래프만 표시하였다. 다음으로 수소 측에 수소 기체를 공급한 상태에서의 질소 농도를 측정한 OCV(open circuit voltage)실험은 전류부하를 인가할 때와 스택의 유사한 실험 상황을 맞추기 위해 전류부하 실험 직후에 수행하였다. 이때에 수소 측에 공급한 수소기체의 유량은 고정시키고 공기 측에 공급한 공기의 양을 달리하며 실험을 수행하였고, 이후 수소기체의 유량을 증가시키고 같은 방식으로 질소 농도를 측정하면서 실험을 계속적으로 수행하였다.
먼저 전류밀도에 따라 수소 측 출구에서 측정되는 질소의 농도 변화에 대한 실험을 수행하였다. Fig.
스택의 수소 출구에서 배출되는 수소에 섞인 질소의 농도를 측정하기 위해 질량분석기를 수소측 출구에 설치하였고, 정확한 질소 농도 측정을 위해 표준가스를 이용한 보정을 실시하였다. 보정작업에서는 미량의 질소 농도 측정을 위해 수소가스 기준에 질소 농도 5%인 표준 가스를 이용하였다.
본 실험에 사용된 운전변수들은 Table 1에 자세히 나타내었다. 스택 전압 및 질소양의 측정은 연료전지 전반적인 특성을 모두 파악할 수 있도록 0.16~1.0 A/cm² 범위에서 각각 측정하였다. 먼저 각 전류 조건에 맞는 수소 및 공기 유량을 계산하여 스택에 먼저 흘려준 뒤, 유량이 스택에 골고루 스며들 수 있게 2분간 기다린다.
질량분석기는 실시간으로 질소의 농도를 정확히 측정할 수 있는 Hidden사의 HPR-20 QIC 제품을 사용하였다. 스택의 수소 출구에서 배출되는 수소에 섞인 질소의 농도를 측정하기 위해 질량분석기를 수소측 출구에 설치하였고, 정확한 질소 농도 측정을 위해 표준가스를 이용한 보정을 실시하였다. 보정작업에서는 미량의 질소 농도 측정을 위해 수소가스 기준에 질소 농도 5%인 표준 가스를 이용하였다.
스택의 수소 측 출구에서 배출되는 기체는 수소, 수증기 그리고 질소 기체로만 구성된 혼합기체로 가정을 하고 각각의 분압을 질량분석기를 통해 실시간으로 측정하여 데이터를 획득하였다. 이 데이터를 바탕으로 수소 측 출구에서의 질소 농도는 다음의 식 (1)로 구할 수 있었다.
스택의 운전조건 변화에 따른 질소 크로스오버 특성을 파악하기 위해 전류밀도, 수소 당량비(SR_a_a), 공기 당량비(SR_c), 수소 압력, 공기 압력을 변경하면서 실험을 수행하였다. 본 실험에 사용된 운전변수들은 Table 1에 자세히 나타내었다.
연료전지 스택 작동변수 중 하나인 압력 조건을 변화시켜 가면서 실험을 수행하였다. 먼저 수소 측의 압력 변화에 따른 수소 출구에서의 질소농도 결과를 Fig.
다음으로 수소 측에 수소 기체를 공급한 상태에서의 질소 농도를 측정한 OCV(open circuit voltage)실험은 전류부하를 인가할 때와 스택의 유사한 실험 상황을 맞추기 위해 전류부하 실험 직후에 수행하였다. 이때에 수소 측에 공급한 수소기체의 유량은 고정시키고 공기 측에 공급한 공기의 양을 달리하며 실험을 수행하였고, 이후 수소기체의 유량을 증가시키고 같은 방식으로 질소 농도를 측정하면서 실험을 계속적으로 수행하였다.
이번에는 공기 측 당량비(SR_c)를 변화시키면서 수소 측 출구에서의 질소 농도를 측정하였다. Fig.
먼저 각 전류 조건에 맞는 수소 및 공기 유량을 계산하여 스택에 먼저 흘려준 뒤, 유량이 스택에 골고루 스며들 수 있게 2분간 기다린다. 이후 전류부하를 스택에 가하여 전류를 뽑아내면서 스택 각 셀의 전압을 각각 측정하고 이와 동시에 질량분석기를 통하여 수소 측 출구에서의 질소 농도를 측정하는 방식으로 실험을 수행하였다. 단, 본 연구에 나타낸 스택 전압 그래프에서는 스택의 3셀 중에서 공기 측과 가장 인접한 셀인 3번째 셀의 전압 그래프만 표시하였다.
본 실험에 사용된 연료전지 스택의 멤브레인은 nafion 112를 사용하여 멤브레인 두께를 고정한 상태에서 실험을 하였고, 스택 운전온도(65℃) 및 가습량을(100%) 유지함으로써 멤브레인의 기체투과율 또한 일정하다고 가정을 하였다. 즉, 여러 인자 중에서 수소 및 공기 측의 농도와 압력의 영향만을 고려함으로써 농도 및 압력이 질소 크로스오버에 미치는 영향에 대해 분석을 하였다.

대상 데이터

본 실험에 사용한 스택은 반응면적이 250 cm²인 3셀로 구성된 스택이다. Fig.
질량분석기는 실시간으로 질소의 농도를 정확히 측정할 수 있는 Hidden사의 HPR-20 QIC 제품을 사용하였다. 스택의 수소 출구에서 배출되는 수소에 섞인 질소의 농도를 측정하기 위해 질량분석기를 수소측 출구에 설치하였고, 정확한 질소 농도 측정을 위해 표준가스를 이용한 보정을 실시하였다.

성능/효과

(1) 전류밀도의 변화에 따른 질소의 크로스오버 양은 변화가 없었지만, 각 전류밀도 영역에서 공급되는 수소의 양이 변하기 때문에 전류밀도가 증가함에 따라 수소 측 출구에서의 질소 농도는 감소하는 경향을 보였다.
(2) 질소 크로스오버는 수소 측 당량비 및 압력 등 수소 측 운전조건 변화에 대해서는 영향을 받지 않았다. 하지만 수소 측 당량비 값이 변할 경우 공급되는 수소의 양이 변하기 때문에 수소 측 출구에서의 질소 농도도 변하는 것을 알 수 있었다.
(3) 공기 측 운전조건을 변화시켰을 경우 질소 크로스오버에 많은 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. 공기 측 당량비 값이 증가함에 따라 질소 크로스오버 양도 많아지는 경향을 보였고, 또한 공기 측에 공급되는 압력의 증가함에 따라 수소 측으로 넘어오는 질소의 양도 증가하는 경향을 관찰 할 수 있었다.
(3) 공기 측 운전조건을 변화시켰을 경우 질소 크로스오버에 많은 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. 공기 측 당량비 값이 증가함에 따라 질소 크로스오버 양도 많아지는 경향을 보였고, 또한 공기 측에 공급되는 압력의 증가함에 따라 수소 측으로 넘어오는 질소의 양도 증가하는 경향을 관찰 할 수 있었다.
그래프에서 보듯이 공기 측의 압력이 증가할수록 공기 측에서 수소 측으로 크로스오버 되는 질소의 양도 증가하는 것을 확인할 수 있다. 공기 측의 압력이 증가함에 따라 기존의 확산에 의해서 멤브레인을 넘어가던 질소 기체가 압력차에 의한 대류의 영향도 함께 받게되어 질소기체가 더욱 많이 넘어가게 되는 경향을 보였다. Fig.
8(a)는 공기 측에 공급되는 공기의 압력을 변화시켰을 때 수소 측 출구에서의 질소 농도를 나타낸 결과이다. 그래프에서 보듯이 공기 측의 압력이 증가할수록 공기 측에서 수소 측으로 크로스오버 되는 질소의 양도 증가하는 것을 확인할 수 있다. 공기 측의 압력이 증가함에 따라 기존의 확산에 의해서 멤브레인을 넘어가던 질소 기체가 압력차에 의한 대류의 영향도 함께 받게되어 질소기체가 더욱 많이 넘어가게 되는 경향을 보였다.
4(b)는 OCV상태에서 공급하는 수소의 유량은 고정시킨 채 공기 유량만을 전류밀도 변화에 따라 달리 공급하면서 측정한 질소 농도 그래프이다. 이 그래프에서 보듯이 각각의 수소 유량 조건에서 공급해 주는 공기의 유량에 관계없이 질소 농도가 일정함을 관찰할 수 있는데, 이 결과로써 전류밀도에 따른 질소 크로스오버 되는 양은 일정함을 알 수 있다.
(2) 질소 크로스오버는 수소 측 당량비 및 압력 등 수소 측 운전조건 변화에 대해서는 영향을 받지 않았다. 하지만 수소 측 당량비 값이 변할 경우 공급되는 수소의 양이 변하기 때문에 수소 측 출구에서의 질소 농도도 변하는 것을 알 수 있었다. 즉, 수소 당량비 값의 경우 질소 크로스오버에는 큰 영향을 미치지는 않았지만 추후 수소재 순환 시스템에서의 질소 농도 변화에 대해서는 큰 영향을 미치는 인자로 해석할 수 있다.
그래프에서 보듯이 수소 측의 압력에 대한 질소의 크로스오버 변화는 나타나지 않는 것을 확인할 수 있었다. 확산(diffusion)에 의해 공기 측에서 수소 측으로 크로스오버 되는 질소의 양이 수소 측의 압력이 증가하면 압력차(convection) 영향 때문에 크로스오버 되는 질소의 양이 작아질 것으로 예상했으나, 실제 실험에서는 수소 측의 압력 변화와 무관하게 질소가 크로스오버 되는 것을 관찰할 수 있었다. 즉, 질소 크로스오버는 수소 측의 압력변화에 따른 압력차 영향은 없는 것으로 판명되었다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	수소연료전지 자동차는 어떤 연료전지를 주로 사용하는가?	수소연료전지 자동차는 고분자 막을 전해질로 사용하는 고분자 전해질형 연료전지(PEM fuel cell)를 주로 사용한다. 이러한 고분자 연료전지는 Fig.
	연료전지 스테이션의 구성은?	2와 같이 구성하였다. 연료전지 스테이션은 스택에 수소를 공급해주기 위한 수소공급 시스템, 스택에 공기를 공급해주기 위한 공기공급 시스템, 스택에서 나오는 열을 외부로 방출시켜주기 위한 스택 냉각 시스템 등으로 구성되어 있다. 수소 및 공기 공급 시스템은 레귤레이터, MFM(mass flow meter), MFC(mass flow controller), 버블러 타입의 가습기 등으로 구성되어 있고 스택 냉각 시스템은 냉각수를 보내주기 위한 펌프, 냉각수 온도조절을 위한 공랭식 타입의 열교환기, 이온제거물 등으로 구성되어 있다.
	연료전지에서 멤브레인 막의 역할은?	1과 같이 수소 측 채널, 공기 측 채널, 멤브레인 막(membrane) 등으로 구성되어 있다. 이 중 연료전지의 가장 핵심이라 할 수 있는 멤브레인은 수소 측 촉매층에서 분리된 수소 이온을 수소 측에서 공기 측으로 전달해주는 역할을 한다. 또한 수소 측에 공급되는 수소 기체와 공기 측에 공급되는 공기의 혼합을 막는 분리막의 역할도 동시에 수행한다. 하지만 연료전지 자동차와 같은 실제 연료전지 시스템에서는 수소 측에 공급된 수소 기체가 멤브레인을 통과하여 기체상태로 공기 측으로 넘어가게 되고, 마찬가지로 공기 측에 공급된 공기의 질소와 산소 기체가 멤브레인 막을 통과해 수소 측으로 넘어가는 기체 크로스오버 현상이 발생한다.

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