Rhodamine B (RhB)의 제거를 위해 철 전극을 이용한 전기응집 (EC) 공정의 성능에 대해 연구하였다. RhB 제거 효율에 대한 전극 물질 (알루미늄, 철), 전류밀도, NaCl 첨가량, 초기 pH 및 초기 염료 농도와 같은 운전인자의 영향을 연구하였다. 이들 운전 인자에 대한 최적 운전 범위는 실험을 통하여 결정되었다. 희생 전극 물질로서 철 전극의 성능이 알루미늄 전극보다 우수하였다. 최적 전기분해 시간, 전류밀도, NaCl 첨가량 및 pH는 각각 10 분, 1630 A/$m^2$, 4 g/L 및 중성의 pH 이었다. 최적의 공정 조건하에서 RhB 농도가 230 mg/L인 조건에서 RhB는 효과적으로 제거되었고 (> 93.4%), RhB의 COD도 역시 감소하였다(> 88.9%). RhB의 색도와 COD 제거에 대한 상기 조건에서의 전기 에너지 소비량은 각각 10.3 and 10.8 kWh/kg RhB으로 나타났다. 전기응집 공정은 RhB와 같은 염색폐수 처리에 효과적인 것으로 나타났다.
Rhodamine B (RhB)의 제거를 위해 철 전극을 이용한 전기응집 (EC) 공정의 성능에 대해 연구하였다. RhB 제거 효율에 대한 전극 물질 (알루미늄, 철), 전류밀도, NaCl 첨가량, 초기 pH 및 초기 염료 농도와 같은 운전인자의 영향을 연구하였다. 이들 운전 인자에 대한 최적 운전 범위는 실험을 통하여 결정되었다. 희생 전극 물질로서 철 전극의 성능이 알루미늄 전극보다 우수하였다. 최적 전기분해 시간, 전류밀도, NaCl 첨가량 및 pH는 각각 10 분, 1630 A/$m^2$, 4 g/L 및 중성의 pH 이었다. 최적의 공정 조건하에서 RhB 농도가 230 mg/L인 조건에서 RhB는 효과적으로 제거되었고 (> 93.4%), RhB의 COD도 역시 감소하였다(> 88.9%). RhB의 색도와 COD 제거에 대한 상기 조건에서의 전기 에너지 소비량은 각각 10.3 and 10.8 kWh/kg RhB으로 나타났다. 전기응집 공정은 RhB와 같은 염색폐수 처리에 효과적인 것으로 나타났다.
The performance of a electrocoagulation (EC) process was examined for the removal of Rhodamine B (RhB) using iron electrode. The effects of operational parameters such as electrode material (aluminum and iron), current density, NaCl dosage, intial pH and initial dye concentration on RhB removal effi...
The performance of a electrocoagulation (EC) process was examined for the removal of Rhodamine B (RhB) using iron electrode. The effects of operational parameters such as electrode material (aluminum and iron), current density, NaCl dosage, intial pH and initial dye concentration on RhB removal efficiency were investigated. The optimum range for each of these operating variables were experimentally determined. The experimental results showed that the iron is superior to aluminum as sacrificial electrode material. The optimum time of electrolysis, current density, NaCl dosage and pH were 10 min, 1630 A/$m^2$, 4 g/L and neutral pH, respectively. Under these conditions, RhB was effectively removed (> 93.4%) and also more than 80% of COD was removed (> 88.9%) when the initial concentration of RhB was 230 mg/L. The electrical energy consumption in the above conditions for the color and COD of RhB removal were 10.3 and 10.8 kWh/kg RhB, respectively. The electrocoagulation process could be a promising technology to treat dye wastewater containing RhB.
The performance of a electrocoagulation (EC) process was examined for the removal of Rhodamine B (RhB) using iron electrode. The effects of operational parameters such as electrode material (aluminum and iron), current density, NaCl dosage, intial pH and initial dye concentration on RhB removal efficiency were investigated. The optimum range for each of these operating variables were experimentally determined. The experimental results showed that the iron is superior to aluminum as sacrificial electrode material. The optimum time of electrolysis, current density, NaCl dosage and pH were 10 min, 1630 A/$m^2$, 4 g/L and neutral pH, respectively. Under these conditions, RhB was effectively removed (> 93.4%) and also more than 80% of COD was removed (> 88.9%) when the initial concentration of RhB was 230 mg/L. The electrical energy consumption in the above conditions for the color and COD of RhB removal were 10.3 and 10.8 kWh/kg RhB, respectively. The electrocoagulation process could be a promising technology to treat dye wastewater containing RhB.
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문제 정의
본 연구는 전극 재질에 따른 제거효율, 전원공급 시간, 전류밀도, 초기 NaCl 농도, pH 및 RhB 농도의 변화에 따른 실험을 수행하여 전기응집 공정의 적용을 위한 최적 인자를 도출하였다.
제안 방법
11) 염색폐수와 같은 산업폐수에는 Cl- , SO42- 및 PO42- 등과 같은 무기 음이온들이 많이 존재하는 것으로 알려져 있어,12) 염색폐수의 처리에 전기응집 공정의 적용이 충분하다고 판단되어 모델 염색폐수로써 발암성 염료인 Rhodamine B (RhB)를 난분해성 폐수인 염료 폐수를 처리하는 방안에 대하여 모색하였다.
또한 일정 전류밀도이상에서는 전극의 용출성이 급격하게 증가하여 전극의 교체시기가 빨라지고, 정류기의 규격이 증가하기 때문에 경제성이 저하될 수 있어 최적 전류밀도에서 운전하여야한다.24) 본 실험에서는 처리율, 에너지비용, 온도 및 pH 상승 등을 고려하여 최적 전류밀도를 1630 mA/cm2로 결정하고 다음 실험을 수행하였다.
NaCl 농도를 4 g/L, RhB 농도를 50 mg/L, 전류밀도를 1630 A/m2으로 유지하면서 전원공급 시간(전기분해 시간)을 10분간 유지한 뒤 5분의 부상시간을 주었을 때 알루미늄 전극과 철 전극에서의 RhB 색도 제거율을 Fig. 1에 나타내었다. 알루미늄 전극의 경우 RhB 색도 제거율이 45%에 지나지 않았으나 철 전극의 경우는 82.
8%의 색도 제거율을 나타내었다. 두 전극의 RhB 색도 제거율 차이가 커서 2450 A/m2으로 변화시켜 실험한 경우에서도 알루미늄 전극의 RhB 색도 제거효율은 52%, 철 전극은 94.3%로 철 전극의 성능이 우수한 것으로 나타나 향후 실험은 철 전극을 사용하여 실험하였다.
직류 전원공급기 (Hyunsung E&E, 50 V 20 A)를 이용하여 전극에 전원을 공급하였다. 반응기에 NaCl이 첨가된 RhB 용액을 반응기에 투입하고 전원을 일정시간 공급하여 응집과 부상이 일어나게 한 뒤 전원을 끄고 용액 속에 남아있는 기포가 부상하는 시간인 부상시간은 5분으로 고정하여 실험하였다. 분해대상 물질은 양이온성 염료인 Rhodamine B (RhB)를 사용하였다.
본 연구는 염료인 Rhodamine B (RhB)를 이용하여 전기 응집-전기부상 공정에서 전극 재질에 따른 제거효율, 전원공급 시간, 전류밀도, 초기 NaCl 농도, pH, 및 RhB 농도의 변화에 따른 실험을 수행하여 최적 인자를 도출하였고 다른 공정과의 성능 비교를 통하여 적용가능성을 평가하여 다음의 결과를 얻었다.
전기응집/전기부상 공정의 성능을 다른 고급산화 공정과 비교하여 적용가능성을 평가하기 위하여 RhB 제거에 대한각 공정의 성능과 적용 전력을 비교하여 보았다.
2에 나타내었다. 전류 변화시의 영향을 고찰하기 위하여 전류를 최적 전류에 가까운 1630~2450 A/m2로 변화시키고 실험하였다.
5분, 2040 A/m2 이상에서는 10분이면 대부분의 RhB가 제거 되는 것으로 나타나 10분을 전원공급 시간으로 결정하였다. 전원공급 시간을 결정한 후 전원공급 시간 이후의 용액 속에 남아 있는 기포가 부상하면서 플럭을 부상시키는 시간인 부상 시간을 결정하기 위하여 2.5분부터 15분까지 2.5분의 시간 간격으로 실험하였을 때 RhB 색도 제거율이 5분과 크게 차이나지 않아 부상시간은 5분으로 고정하였다(Table 1).
대상 데이터
반응기에 NaCl이 첨가된 RhB 용액을 반응기에 투입하고 전원을 일정시간 공급하여 응집과 부상이 일어나게 한 뒤 전원을 끄고 용액 속에 남아있는 기포가 부상하는 시간인 부상시간은 5분으로 고정하여 실험하였다. 분해대상 물질은 양이온성 염료인 Rhodamine B (RhB)를 사용하였다.
pH 실험을 제외한 모든 실험은 수돗물을 이용하였으며, pH 조절은 NaOH와 H2SO4를 이용하여 조절하였다. 샘플은 반응기 하부 2 cm 지점에 설치된 샘플 채취구에서 채취하여 분석에 사용하였다. 직류 전원공급기 (Hyunsung E&E, 50 V 20 A)를 이용하여 전극에 전원을 공급하였다.
실험에 사용한 반응기는 아크릴로 제작하였으며(8 × 8 × 25 cm), 반응 부피는 1 L이었다(Fig. 1).
알루미늄과 철 판을 양극으로 사용하였으며, Ti 판에 Pt가 코팅된 Pt/Ti 판을 음극으로 사용하였다. 전극의 크기는 35× 35 mm이었으며, 지름이 3 mm인 구멍이 일정하게 뚫려 있는 전극을 사용하였고, 전극 간격은 2 mm이었다.
전극의 크기는 35× 35 mm이었으며, 지름이 3 mm인 구멍이 일정하게 뚫려 있는 전극을 사용하였고, 전극 간격은 2 mm이었다.
직류 전원공급기 (Hyunsung E&E, 50 V 20 A)를 이용하여 전극에 전원을 공급하였다.
이론/모형
RhB 농도는 UV-VIS spectrophotometer (Genesis 5, Spectronic)를 사용하여 RhB의 최대 흡수파장인 554 nm에서 측정하여 검량선을 사용하여 나타내었다. COD 분석은 Standard methods13)에 준하여 수행하였다.
성능/효과
2) 전류밀도 변화에 따른 RhB 색도 제거율을 고찰한 결과 RhB 색도 제거율, 온도 및 pH 상승 등을 고려하여 최적 전류밀도를 1630 A/m2로 결정하였다.
4) 산성과 알칼리 영역의 pH에서 RhB 처리율이 감소하였으며, 최대 RhB 색도 제거율을 보인 pH는 응집제 생성량이 많은 중성 부근이라고 판단되었다. 230 mg/L의 높은 RhB 농도에서도 93.4%의 RhB 색도 제거율을 나타내었고, COD는 88.9%의 제거율을 나타내었다. 일정 전류밀도와 전원공급 시간에서 RhB 제거에 참여하는철 이온의 양이 일정하기 때문에 고농도의 RhB에서 COD 처리효율을 높이기 위해서는 전류밀도를 높이거나 전원공급 시간을 늘려 철 이온의 공급을 늘려야 하는 것으로 사료되었다.
3) 전기전도도는 NaCl 첨가량 증가에 따라 직선적으로 증가하였으며, NaCl 첨가에 따라 전압이 낮아졌으나 NaCl 첨가량이 증가하면서 전압 감소량은 조금씩 줄어 드는 경향을 나타내었다. 전기전도도, 전압 강하, 처리율, 시약비용 등의 측면에서 4 g/L가 최적 NaCl 첨가량이라고 판단되었다.
4) 산성과 알칼리 영역의 pH에서 RhB 처리율이 감소하였으며, 최대 RhB 색도 제거율을 보인 pH는 응집제 생성량이 많은 중성 부근이라고 판단되었다. 230 mg/L의 높은 RhB 농도에서도 93.
4) 폐수 중의 유기 또는 무기성 물질 및 콜로이드성 물질과 같은 입자들과 용출된 금속이온이 전기적으로 결합하여 중성화되고 응집, 침전한다. 그리고 전기분해 반응 동안 생성된 수소와 산소는 전해액 내에 대류작용을 발생시키고 금속 수산화물의 일부를 부상시켜 수중과 수면에 존재하는 각종 입자형 불순물과 유분 등을 흡착, scum을 형성시키는 등의 다양한 물리화학적 반응을 통해 정화작용이 일어난다.
4%의 색도 제거율을 나타내어 실험범위 내에서 모두 90% 이상의 색도 제거율을 나타내었다. COD는 RhB 초기 농도가 5 mg/L일 때의 색도 제거율 98.6%에서 RhB 농도가 증가함에 따라 직선적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 230 mg/L에서는 88.9%의 COD 제거율을 나타내었다. 일정 전류밀도와 전원 공급 시간에서 RhB 제거에 참여하는 철 이온의 양이 일정하기 때문에 고농도의 RhB에서 COD 처리효율을 높이기 위해서는 전류밀도를 높이거나 전원공급 시간을 늘려 철 이온의 공급을 늘려야 하는 것으로 사료되었다.
4에 나타내었다. NaCl 농도가 1 g/L에서 2 g/L 로 증가하면서 RhB 색도 제거율이 빠르게 증가하였으며, 2 g/L 이상의 NaCl 농도에서는 RhB 색도 제거율 증가가 둔화되었으며 4 g/L와 5 g/L의 RhB 색도 제거율은 각각 92.7%와 93.0%로 4 g/L부터 색도 제거율에 평형에 도달되는 것으로 나타났다. 수돗물의 전기전도도는 359 μS/cm, NaCl 1 g/L는 2.
그러나 전기응집은 적은 에너지 비용으로 유기물의 완전처리가 가능하지만 본 연구에서 1 L 처리시 실험조건에 따라 0.1~0.2 g/L의 철 슬러지가 발생하고 광촉매 공정은 광촉매 비용, UV 램프비용을 고려해야 하고, 전기분해 공정은 전극 교체비용, 광-펜톤은 UV 램프 교체비용, 시약비 등이 발생하기 때문에 공정의 최종 선택은 처리효율, 에너지 비용, 슬러지 처리 및 교체비용 등을 종합해서 판단해야 된다고 사료되었다.
Hu 등30)은 NaCl의 첨가량 증가에 따라 염색폐수의 색도 제거도 증가하지만 증가량이 일정하거나 일반적인 경향이 없기 때문에 NaCl 첨가량에 따른 제거율을 모니터해야 한다고 보고하였다. 본 연구결과와 다른 연구자 들의 연구결과를 종합하면 NaCl 첨가량이 증가하면 전기전도도가 증가하고 적용 전압이 낮아져 전력량이 낮아지며, RhB 처리율도 증가하지만 일정 농도 이상의 투입량에서는 RhB 색도 제거율 증가도 적고 전압 감소량도 적어지지만 시약 첨가량이 증가되므로 성능과 비용적인 측면에서 4 g/L가 최적 NaCl 첨가량이라고 판단되었다.
05 mM의 Fe2+사용)을 이용하여 처리한 결과 95% 이상의 RhB 제거에는 5분이 소요되지만, 95% 이상의 COD 제거에는 대략 60분이 소요된다고 보고하였다. 본 연구결과와 다른 연구자들의 결과를 비교해보면 전기분해와 photo-Fenton 반응 등 일부 고급산화 공정에서의 RhB 색도 제거율은 전기응집 공정과 비슷하게 10분 내의 시간에 RhB가 제거되는 것으로 나타났지만 COD 제거 율을 비교해보면 다른 공정의 경우 95% 이상의 COD 제거율을 얻기 위해서는 시간이 많이 소요되어 에너지 소모율이 높은 것으로 나타났다.
산성 영역의 pH에서 RhB 색도 제거율이 가장 낮았고 pH 가 증가됨에 따라 RhB 색도 제거율이 증가되어 pH 7에서 최대 색도 제거율을 나타낸 후 알칼리 영역에서 RhB 색도 제거 율이 다시 감소하는 경향을 보였다. 최대 RhB 색도 제거율을 보인 pH는 중성 부근이라고 판단되었다.
수돗물의 전기전도도는 359 μS/cm, NaCl 1 g/L는 2.3 mS/cm, 5 g/L는 10.0 mS/cm로 나타나 전해질 첨가량 증가에 따라 전기전도도는 직선적으로 증가하는 경향을 보였고, 2 A의 일정한 전류밀도 하에서 NaCl 첨가에 따라 전압이 낮아졌으나 NaCl 첨가량이 증가하면서 전압 감소량은 조금씩 줄어드는 경향을 나타내었다(Fig. 5).
전기응집 공정에서는 주로 알루미늄과 철 전극이 주로 사용되고 있는데, 연구자들에 따라 실험 폐수가 다르고, 같은 성상의 폐수라고 하더라도 다른 결과를 나타내는 등 일관된 전극 선정기준이 없지만 본 연구결과와 다른 연구결과를 종합해보면 염색폐수의 경우 철 전극이 용출 철 이온의 질량이 높아 염색폐수의 응집에 효율적으로 이용되어 대체적으로 처리율이 높은 것으로 나타났다.
3) 전기전도도는 NaCl 첨가량 증가에 따라 직선적으로 증가하였으며, NaCl 첨가에 따라 전압이 낮아졌으나 NaCl 첨가량이 증가하면서 전압 감소량은 조금씩 줄어 드는 경향을 나타내었다. 전기전도도, 전압 강하, 처리율, 시약비용 등의 측면에서 4 g/L가 최적 NaCl 첨가량이라고 판단되었다.
3에 나타내었다. 전류밀도가 410 A/m2에서 1220 A/m2에 이르기까지 전류밀도 증가에 따라 RhB 색도 제거율이 빠르게 증가하였으며, 1220 A/m2 이상의 전류밀도에서는 RhB 색도 제거율 증가 폭이 줄어들었다. 전류밀도가 증가할 때 양극으로부터 방출되는 철 이온이 증가하고 식 (1)과 같이 전류밀도의 증가에 따른 철 전극의 용해 후에 Fe(Ⅱ)가 산소와 반응하여 Fe(Ⅲ)로 산화되어 응집제 역할을 하는 Fe(OH)3의 생성도 증가하게 되어,23) RhB 처리율이 증가하는 것으로 사료되었다.
전류밀도가 410 A/m2에서 1220 A/m2에 이르기까지 전류밀도 증가에 따라 RhB 색도 제거율이 빠르게 증가하였으며, 1220 A/m2 이상의 전류밀도에서는 RhB 색도 제거율 증가 폭이 줄어들었다. 전류밀도가 증가할 때 양극으로부터 방출되는 철 이온이 증가하고 식 (1)과 같이 전류밀도의 증가에 따른 철 전극의 용해 후에 Fe(Ⅱ)가 산소와 반응하여 Fe(Ⅲ)로 산화되어 응집제 역할을 하는 Fe(OH)3의 생성도 증가하게 되어,23) RhB 처리율이 증가하는 것으로 사료되었다. 2040 mA/cm2 이상의 전류밀도에서는 처리율이 거의 100%에 도달하였다.
3%의 제거효율을 나타내었다. 초기 RhB 농도가 140 mg/L 이상에서는 RhB 처리효율이 감소하였으나 230 mg/L에서도 93.4%의 색도 제거율을 나타내어 실험범위 내에서 모두 90% 이상의 색도 제거율을 나타내었다. COD는 RhB 초기 농도가 5 mg/L일 때의 색도 제거율 98.
후속연구
다른 고급 산화공정과 처리성능과 에너지 소비를 비교해본 결과 RhB 제거의 경우 전기응집 공정과 전기분해 공정의 에너지 소비량이 가장 낮은 것으로 나타났으나 최종적인 경제성은 전극, UV 램프, 광촉매 비용, 슬러지 처리 비용 및 시약비 등을 종합적으로 고려해서 판단하여야 할 것으로 사료되었다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
일반적으로 화학적 폐수 처리에 있어 어떤 공정을 많이 사용하고 있는가?
일반적으로 화학적 폐수 처리에 있어 알루미늄염이나 철염 등의 화학약품을 주입하는 화학응집 공정을 많이 사용하고 있다. 그러나 이러한 약품주입이 필요한 화학응집 공정은 약품및 에너지 등의 운전비가 많이 소요되며, 응집 공정의 결과 발생하는 슬러지의 처리에 많은 비용이 들고 있어 이에 대한 개선이 필요하다.
전기응집 반응에 전해질이 필요한 이유는?
전기응집 반응은 전극에 전류가 원활히 흐르기 위해서는 전해질이 필요한데, 폐수 자체에 전해질을 함유하고 있는 경우 처리효율이 좋은 것으로 알려져 있다.11) 염색폐수와 같은 산업폐수에는 Cl- , SO42- 및 PO42- 등과 같은 무기 음이온들이 많이 존재하는 것으로 알려져 있어,12) 염색폐수의 처리에 전기응집 공정의 적용이 충분하다고 판단되어 모델 염색폐수로써 발암성 염료인 Rhodamine B (RhB)를 난분해성 폐수인 염료 폐수를 처리하는 방안에 대하여 모색하였다.
화학약품을 주입하는 화학응집 공정의 단점은 무엇인가?
일반적으로 화학적 폐수 처리에 있어 알루미늄염이나 철염 등의 화학약품을 주입하는 화학응집 공정을 많이 사용하고 있다. 그러나 이러한 약품주입이 필요한 화학응집 공정은 약품및 에너지 등의 운전비가 많이 소요되며, 응집 공정의 결과 발생하는 슬러지의 처리에 많은 비용이 들고 있어 이에 대한 개선이 필요하다.1,2) 김 등3)은 TiO2 폐수 처리시 응집제인 황산알루미늄을 사용하는 것보다 알루미늄 전극을 이용한 전기 응집 공정의 TiO2 처리율이 높았다고 보고함으로써 전기응집 공정이 화학응집 공정을 대체할 수 있다는 것을 보여주었다.
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