[논문]세탁소 배출 휘발성유기화합물의 흡착 제거 기술

이승재; 문승현

세탁소 배출 휘발성유기화합물의 흡착 제거 기술
Adsorption of VOCs from Dry Cleaning 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.31 no.11, 2009년, pp.1025 - 1032

이승재 (한국에너지기술연구원 폐기물에너지연구센타) , 문승현 (한국에너지기술연구원 폐기물에너지연구센타)

초록
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본 연구에서는 세탁소에서 배출되는 휘발성유기화합물을 흡착처리하는 공정의 개발 가능성을 검토하였다. 휘발성 유기화합물을 흡착하는 재료로는 핏치계 활성탄소섬유를 선택하였고, 흡착제의 재생방법으로는 전기변동법을 사용하였다. 용제는 트리클로로에틸렌과 톨루엔을 대상으로 하였으며 활성탄소섬유와 용제의 종류에 따른 파과곡선과 흡착량을 비교 검토하였다. 흡착량을 증대시키기 위하여 다양한 방법으로 활성탄소섬유를 전처리하였다. 또한 흡착이 완료된 활성탄소섬유의 재생에 필요한 온도와 허용전압을 측정하였다. 그 결과 트리클로로에틸렌의 흡착에는 미세 기공이 잘 발달된 활성탄소섬유가 우수한 성능을 나타낸 반면 톨루엔의 경우에는 비표면적이 큰 흡착제가 우수한 성능을 보였다. 활성탄소섬유는 흡착제 무게의 41~54%에 해당하는 트리클로로에틸렌을 흡착하였으며 유입되는 휘발성유기화합물의 농도가 높아지면 완전흡착시간은 급격히 짧아지고 흡착량은 서서히 감소하여 낮은 농도의 휘발성유기화합물을 처리하는 것이 보다 유리한 것으로 나타났다. 활성탄소섬유 표면의 산소작용기를 조절한 결과, 진공열처리를 한 활성탄소섬유의 톨루엔 흡착성능이 가장 우수한 것으로 나타나, 톨루엔의 흡착은 빈자리 탄소(vacant carbon site)가 흡착점이라고 판단된다. 흡착된 용제는 $150^{\circ}C$에서 대부분 탈착되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

This study investigated a possibility to develop an adsorption process for volatile organic compounds (VOCs) of the solvent emitted during dry cleaning. Pitch activated carbon fiber (ACF) was chosen as an adsorbent of VOCs, and an electric swing adsorption process was utilized for the reproduction of the adsorbent after the completion of VOCs adsorption. Effects of ACF types and several solvents such as trichloroethylene (TCE) and toluene were examined on breakthrough curves and amounts of adsorbed VOCs. ACF was pretreated under various conditions in order to enhance the amounts of the adsorbed VOCs. Temperatures and voltages were measured for the reproduction of the ACF after full adsorption. ACF having micropores exhibited high adsorption of TCE, and high surface area of ACF could increase the adsorption property of toluene. In general, ACF could adsorb 41~54% TCE of the adsorbent weight. The increase of inlet VOCs concentration significantly decreased the breakthrough time and slightly lowered the amounts of adsorbed VOCs. Thus, ACF could effectively adsorb VOCs in low concentration in the feed stream. ACF pretreated by heat under vacuum showed excellent toluene adsorption with controlling oxygen functional groups on the ACF surface, which revealed that vacant carbon site could be the adsorption point of toluene. Most adsorbed toluene was desorbed at $150^{\circ}C$.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

ACF의 표면에 존재하는 다양한 종류의 산소작용기는 여러가지 방법으로 조절이 가능한데 본 연구에서는 표면의 산소작용기를 제어하기 위하여 열처리, 산처리, 열과 진공처리, 산화처리 등의 전 처리를 수행하였다. 전처리 장치 중에서 열처리하는 장치는 직경 40 mm, 길이 700 mm인 고정층 흐름 반응기를 이용하였고 질산 전처리는 둥근형 프라스크에서 수행하였다.
이와 같은 기존의 재생 방식은 과다한 부대설비를 필요로 하고 부가적인 환경오염 방지 설비를 필요로 하므로 소규모 사업체인 세탁소에는 적용이 어렵다. 따라서 본 연구에서는 별도의 부대 설비를 필요로 하지 않고 탈착된 VOC를 고순도로 회수 할 수 있는 방법인 ESA (Electric Swing Adsorption)방식을 개발하였다.
본 연구에서는 핏치계 활성탄소섬유를 성형하지 않은 상태로 고정층에 충진시켜서 트리클로로에틸렌과 톨루엔의 흡착 성능을 비교하였고, 다양한 방법으로 활성탄소섬유를 전처리하여 표면의 산소작용기를 제어함으로써 흡착 성능을 향상시켰으며 이와 함께 흡착점에 대하여 규명하였다. 또한 흡착된 VOC의 탈착에 필요한 온도와 이에 필요한 허용전압을 조사하여 세탁소에서 발생하는 VOC를 ACF에서 전기변동법으로 처리할 수 있는 가능성을 제시하였다.
본 연구에서는 핏치계 활성탄소섬유를 성형하지 않은 상태로 고정층에 충진시켜서 트리클로로에틸렌과 톨루엔의 흡착 성능을 비교하였고, 다양한 방법으로 활성탄소섬유를 전처리하여 표면의 산소작용기를 제어함으로써 흡착 성능을 향상시켰으며 이와 함께 흡착점에 대하여 규명하였다. 또한 흡착된 VOC의 탈착에 필요한 온도와 이에 필요한 허용전압을 조사하여 세탁소에서 발생하는 VOC를 ACF에서 전기변동법으로 처리할 수 있는 가능성을 제시하였다.
전기변동 흡착법은 외부에서 열을 공급하거나 진공을 가하여 VOC를 탈착시키는 것이 아니라 ACF의 양단에 전기를 통하여 탄소로 구성된 ACF가 자체 발열하도록 유도하는 방식이므로 앞의 실험에서 얻은 150℃ 탈착이라는 온도에 도달하기 위하여 어느 정도의 전력을 필요로 하는지에 대하여 알아 보았다. ACF는 전구체의 종류, 탄화 및 활성화 과정에 따라 일정한 범위의 전기전도도(Electrical conductivity)를 가지게 되므로, 전압에 따른 흡착제의 승온 속도를 조사함으로서 탈착시의 조업 시간과 최적 온도를 파악하는 것이 매우 중요하다고 할 수 있다.
활성탄소섬유를 이용하여 소규모이면서 간헐적으로 발생하는 세탁소의 VOC를 처리하는 흡착 공정 개발 가능성을 검토하였고 이를 통하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.

제안 방법

6 L/min의 유량으로 흘리면서 20℃에서 흡착실험을 수행한 결과로서 도입된 2,000 ppm의 VOC는 도입 즉시 흡착되기 시작하여 약 100~214분이 될 때까지 완전흡착 상태(유입농도의 90% 이상 제거)를 유지하였다. VOC를 도입하고 일정한 시간이 경과한 후(OG-7A의 경우는 약 100분)에는 배출되는 농도가 서서히 증가하기 시작하는데 본 연구에서는 도입되는 VOC농도의 10%가 배출되는 시간을 breakthrough time으로 정하고 이 때까지 흡착 공정을 운전하는 것으로 정하였다.
5 g의 VOC를 흡착함). VOC를 충분히 흡착시킨 OG-15A ACF에 대하여 열중량 분석(Thermal Gravimetric Analysis, TGA)을 실시하여 Fig. 6에 표시하였다. 그림에서 보면 흡착된 VOC가 탈착함으로써 200℃에서는 무게가 66% 수준까지 감량되는 것을 볼 수 있는데 이는 앞에서 언급한 바와 같이 VOC를 흡착한 ACF에서 ACF자체의 무게와 흡착된 VOC의 무게가 2 : 1인 점을 감안한다면 200℃까지 승온할 때 모든 흡착 VOC가 탈착될 수 있다는 것을 보여주고 있다.
흡착에 필요한 VOC는 펌프를 이용하여 외부 공기를 VOC액 저장조로 공급하면서 기화시켜 사용하였다. VOC액 저장조를 항온조에 보관하여 온도를 조절함으로써 공급 농도를 조절하였고, 공급 유량은 펌프로 공급되는 공기의 유량으로 조절하였다. 이 때 대기 중의 공기를 이용한 것은 흡착시 수분의 영향을 별도로 실험하지 않고 세탁소 현장의 조건과 유사하게 유지하기 위한 것이다.
흡착량과 흡/탈착 속도가 우수한 흡착제로 본 연구에서는 섬유형태 그대로의 핏치계 ACF (Osaka Gas사 제품)를 선정하였다. 동일한 회사에서 생산되는 ACF는 비표면적이 각각 700, 1,000, 1,500, 2,000 m2/g 인 4 종류(OG-7A, OG-10A, OG-15A, OG-20A)가 있으며 본 연구에서는 모든 종류에 대하여 흡착 실험을 수행하였다.
흡착 반응기에서 배출되는 VOC의 농도를 연속적으로 측정하였다. 배출되는 VOC의 농도 곡선으로부터 흡착된 양을 Simpson rule을 이용하여 계산하였고, 흡착이 완료된 후 ACF의 무게를 측정하여 계산 값과 실제 측정값을 비교하여 정확성을 확인하였다.
세탁소의 건조 공정에서 배출되는 VOC의 농도는 초기에 약 2,000 ppm을 유지하다가 서서히 감소하여 15분이 경과하면 무시할만한 수준이 되는 것으로 조사되어¹⁵⁾ 본 연구에서 는 가장 높은 농도인 2,000 ppm의 VOC를 포함하는 가스를 지속적으로 흘리면서 흡착실험을 수행하였다. 흡착제로는 핏치계 활성탄소섬유(Osaka Gas사 제품 4종류)를 선정하여 벌크 상태로 충진하여 사용하였다.
7은 ACF 15 g을 채운 흡착탑에 5~ 30 V AC의 전기를 흘렸을 때의 시간에 따른 온도 변화를 측정한 결과이다. 전류를 흘린 후 30초에서 5, 10, 15, 20, 30 V 전압에 대한 온도는 각각 27, 37, 55, 71, 137℃로 전압이 높아질수록 ACF의 온도가 급격히 증가하였으나, 승온 속도는 전압에 직선적으로 비례하지는 않았다. 5 V의 전압을 허용하였을 때 승온 속도는 약 0.
ACF의 표면에 존재하는 다양한 종류의 산소작용기는 여러가지 방법으로 조절이 가능한데 본 연구에서는 표면의 산소작용기를 제어하기 위하여 열처리, 산처리, 열과 진공처리, 산화처리 등의 전 처리를 수행하였다. 전처리 장치 중에서 열처리하는 장치는 직경 40 mm, 길이 700 mm인 고정층 흐름 반응기를 이용하였고 질산 전처리는 둥근형 프라스크에서 수행하였다. 열처리는 950℃에서 1 hr 동안 진행되었으며, 다양한 표면 산소작용기 제거(탈리)를 위해서 수행되었다.
흡착 반응기 내부의 온도 분포를 비교하기 위하여 30 mm 간격으로 K type 열전대를 5개 설치하였으며 중앙의 온도를 제어온도로 하였다. 탈착과정에서 ACF를 통하여 흐르는 전류와의 간섭을 배제하기 위하여 열전대의 끝부분을 절연체인 고무로 처리하였다.
(+)극과 (-)극은 모두 금속 타공판으로 제작되어 흡, 탈착시 기체의 흐름이 방해받지 않도록 하였다. 흡착 반응기 내부의 온도 분포를 비교하기 위하여 30 mm 간격으로 K type 열전대를 5개 설치하였으며 중앙의 온도를 제어온도로 하였다. 탈착과정에서 ACF를 통하여 흐르는 전류와의 간섭을 배제하기 위하여 열전대의 끝부분을 절연체인 고무로 처리하였다.
흡착온도에 도달하면 3-way 밸브를 조작하여 1,600 mL/min의 유량으로 2,000 ppm의 VOC가 흡착반응기에 유입되도록 하였다. 흡착 반응기에서 배출되는 VOC의 농도를 연속적으로 측정하였다. 배출되는 VOC의 농도 곡선으로부터 흡착된 양을 Simpson rule을 이용하여 계산하였고, 흡착이 완료된 후 ACF의 무게를 측정하여 계산 값과 실제 측정값을 비교하여 정확성을 확인하였다.
흡착된 VOC를 탈착시켜서 ACF를 재생하는데 필요한 온도를 측정하기 위하여 열중량분석 실험(Thermal Gravimetric Analysis, TGA)을 수행하였다. 흡착이 완료된 ACF 일정량을 열중량분석 장치(TA Instruments, Inc.
흡착된 VOC를 탈착시켜서 ACF를 재생하는데 필요한 온도를 측정하기 위하여 열중량분석 실험(Thermal Gravimetric Analysis, TGA)을 수행하였다. 흡착이 완료된 ACF 일정량을 열중량분석 장치(TA Instruments, Inc. 미국, SDT Q600)에 담고 분석기 저울의 눈금이 안정되었을 때 100mL/min의 질소흐름 분위기에서 5℃/min의 속도로 200℃까지 승온하면서 시료 무게를 연속적으로 측정하였다.

대상 데이터

. 그러나 석유계 용제는 다양한 성분이 혼합되어 있으므로 대표적인 성분인 톨루엔(Samchun chemicals, 99.0%)을 실험 대상 용제로 선정하였고, 비석유계의 대표적인 성분으로는 트리클로로에틸렌(Samchun chemicals, 99.0%, Trichloroethylene, TCE)을 선정하였다.
흡착량과 흡/탈착 속도가 우수한 흡착제로 본 연구에서는 섬유형태 그대로의 핏치계 ACF (Osaka Gas사 제품)를 선정하였다. 동일한 회사에서 생산되는 ACF는 비표면적이 각각 700, 1,000, 1,500, 2,000 m2/g 인 4 종류(OG-7A, OG-10A, OG-15A, OG-20A)가 있으며 본 연구에서는 모든 종류에 대하여 흡착 실험을 수행하였다.
본 연구에서 는 가장 높은 농도인 2,000 ppm의 VOC를 포함하는 가스를 지속적으로 흘리면서 흡착실험을 수행하였다. 흡착제로는 핏치계 활성탄소섬유(Osaka Gas사 제품 4종류)를 선정하여 벌크 상태로 충진하여 사용하였다.

이론/모형

질소의 응축온도인 77 K에서 상대 압력에 따른 N2 기체의 흡착량을 측정하는 BET 측정법(ASAP 2,400, Micromeritics USA 사용)을 이용하여, 비표면적, 평균세공크기, 세공 부피를 구하여 Table 1에 나타내었다.

성능/효과

1. 활성탄소섬유를 이용한 흡착에서 TCE의 경우는 미세기공이 잘 발달한 흡착제에서 완전흡착이 오래 진행된 반면 톨루엔은 전체 비표면적의 크기에 따라 완전흡착 시간이 결정되었다. 따라서 용제 분자와 기공의 형태가 흡착 특성을 결정하는 것으로 사료된다.
2. 유입되는 VOC의 농도가 높아지면 완전흡착시간은 기하급수적으로 감소하지만 전체 흡착량은 약간 감소에 그치므로 일정한 수준 이하로 배출 농도를 유지하기 위하여 저농도 장시간 운전이 필요하다. ACF의 충진 밀도에 의한 영향은 크지 않았으며 압력강하 역시 무시할 수 있는 것으로 판단된다.
3. ACF를 전 처리하면 표면의 산소작용기와 기공의 형태에 변화를 가져올 수 있는데 질산으로 처리한 경우 흡착 성능의 열화를 가져오고 진공에서 열처리를 하면 가장 우수한 성능 향상을 가져오는 것으로부터 톨루엔의 흡착점은 빈자리 탄소이라는 판단을 할 수 있었다.
VOC가 흡착 제거되는 것은 기공에 의한 것이므로 4 종류의 ACF 중에서 비표면적이 가장 큰 OG-20A ACF가 가장 우수한 흡착 성능을 나타낼 것으로 기대되었으나 결과는 오히려 OG-10A의 경우가 월등히 우수한 성능을 보이고 있다.
VOC의 농도 측정에는 FID (Flame Ionization Detector)방식의 THC (Total Hydro Carbon)분석기 (HORIBA FIA-510, Photovac MicroFID I/SC Exia)와 PID (Photo Ionization Detector)방식의 THC분석기(Photovac 2020 pro plus)를 사용하여 분석기의 측정값 차이가 ±5% 이내에 들 때까지 안정화하여 값을 취하였다.
078 g/cm³ 범위에서 변화시키면서 완전흡착시간과 흡착량을 측정한 결과를 나타내고 있다. 그림에서 볼 때 충진 밀도가 증가할수록 완전흡착 시간과 흡착량이 증가하는 경향을 보이고 있지만 큰 영향을 미치지 못하므로 VOC를 탈착할 때 탈착된 VOC가 원활하게 제거되어야 한다는 것을 고려한다면 충진 밀도를 0.03~0.05 g/cm³로 유지하는 것이 적절할 것으로 판단된다. 한편 충진 밀도에 따른 압력강하는 모든 경우에 있어서 6 mmH₂O로 그리 크지 않은 것으로 측정되어 압력강하는 무시할 수 있는 것으로 판단되었다.
8에 나타내었다. 모든 경우에 동일하게 3 g의 ACF를 사용하였고 전체유량 1,140 mL/min, 톨루엔 농도 2,000 ppm 조건을 유지시킨 결과 흡착량은 전 처리 방법에 따라 매우 큰 차이를 나타내었다. ACF를 산처리, 열과 진공처리, 산화처리하게 되면 각각 C-OH기, 빈자리 탄소(vacant carbon site), C=O기가 발달하는 것으로 알려져 있다^18,19).
따라서 전기변동 흡착법을 이용하여 흡착제를 재생시킬 때 필요한 온도를 얻기 위한 전압은 온도에 직선적으로 비례하는 것이 아니라 기하급수적인 관계임을 고려하여야 하며 시간과 허용전압을 조절함으로써 탈착시간과 소비전력을 조절할 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 VOC가 150℃에서 대부분 탈착되므로 15 V이상을 가하여 주었을 때 2분 이내에 150℃ 이상의 온도에 도달하는 것으로부터 흡착제를 단시간에 재생할 수 있다는 결론을 얻었다.
상기의 실험 결과들로부터 VOC를 충분히 흡착시킨 ACF는 약 1.5배로 무게가 증가한다는 것을 알 수 있다(3 g의 ACF는 1.5 g의 VOC를 흡착함). VOC를 충분히 흡착시킨 OG-15A ACF에 대하여 열중량 분석(Thermal Gravimetric Analysis, TGA)을 실시하여 Fig.
질산으로 전 처리를 한 경우에는 전처리를 하지 않은 ACF의 경우보다 낮은 흡착 능력을 나타내었으며 진공 상태에서 열처리를 한 경우에 흡착제 무게의 87%에 해당하는 톨루엔을 흡착하는 우수한 성능을 보였다. 이와 같이 전처리에 의하여 활성이 크게 변화하는 것은 산소작용기의 변화와 기공의 특성이 달라지기 때문인 것으로 사료된다.
05 g/cm³로 유지하는 것이 적절할 것으로 판단된다. 한편 충진 밀도에 따른 압력강하는 모든 경우에 있어서 6 mmH₂O로 그리 크지 않은 것으로 측정되어 압력강하는 무시할 수 있는 것으로 판단되었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	VOC가 배출되는 업종의 종류는 무엇입니까?	우리나라에서는 현재 휘발성유기화합물에 대하여 37개 물질을 지정하여 관리 대상물질로 고시하고 있으며 국내의 배출량은 약 75만 톤/년으로 파악되고 있다. 가장 많은 VOC가 배출되는 업종은 도장산업, 생산공정, 이동오염원의 순서이며 나머지는 도료제조, 도로포장, 세탁시설, 인쇄, 주유소 등에서 배출되고 있다1). 따라서 현재의 VOC처리 기술 개발은 대량 발생원인 도장산업, 생산공정 및 자동차 배가스에 많은 연구와 관심이 집중되고 있다.
	전기변동흡착법(Electric Swing Adsorption)이란 무엇입니까?	이러한 문제를 해결하기 위하여 최근 새롭게 대두되고 있는 것이 전기변동흡착법(Electric Swing Adsorption)이다. 이 방법은 흡착제로 활성탄소섬유를 사용하고 흡착이 완료되었을 때 양단에 전기를 흘려서 탄소로 이루어진 흡착제가 발열하는 특성을 이용하여 고순도의 VOC를 회수하는 기술이다. 활성탄소섬유는 표면에 미세 기공이 잘발달하여 질소산화물2), 황산화물3) 등을 처리하는 연구에 활발히 이용되고 있으며, VOC의 처리도 시도되고 있다.
	VOC의 처리 방법으로는 무엇이 적용 및 보급되어 있습니까?	VOC의 처리 방법으로는 연소법(직접열산화법, 재생축열산화법, 재생촉매산화법, 무화염열산화법), 생물학적 처리법(생물여과법, 활성오니법), 흡착법 등이 대규모 공정에 활발하게 적용되고 있으며, 특히 연소법이 많이 보급되어 있다. 이러한 방법들은 VOC가 일정한 농도로 연속하여 발생되는 경우에 유리하지만 단속적이거나 소규모, 간헐적인 발생원에 대해서는 경제적인 면에서나 기술적인 면에서 적용이 어렵다.

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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