활성탄 재질별 유입수의 수온 및 EBCT 변화에 따른 의약물질 4종에 대한 생물분해율을 평가한 결과, 수온 및 EBCT가 증가할수록 의약물질 4종에 대한 생물분해율은 급격히 증가하였으며, 활성탄 재질별로는 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 생물분해능을 나타내었고, 다음으로 야자계와 목탄계 활성탄 순이었으며, 의약물질별로는 oxytetracycline이 가장 생물분해능이 큰것으로 나타났으며, 다음으로 tetracycline, trimethoprime 및 caffeine 순으로 조사되었다. 의약물질 4종에 대해 석탄계 재질의 활성탄에서의 수온별(5~$25^{\circ}C$) 생물분해 속도상수 및 반감기를 조사한 결과 oxytetracycline의 경우 생물분해 속도상수가 각각 0.0928 $min^{-1}$에서 0.3954 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 7.47분에서 1.75분으로 감소하였다. 또한, caffeine의 경우는 생물분해 속도상수가 각각 0.0360 $min^{-1}$에서 0.2146 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 19.25분에서 3.23분으로 감소하였다.
활성탄 재질별 유입수의 수온 및 EBCT 변화에 따른 의약물질 4종에 대한 생물분해율을 평가한 결과, 수온 및 EBCT가 증가할수록 의약물질 4종에 대한 생물분해율은 급격히 증가하였으며, 활성탄 재질별로는 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 생물분해능을 나타내었고, 다음으로 야자계와 목탄계 활성탄 순이었으며, 의약물질별로는 oxytetracycline이 가장 생물분해능이 큰것으로 나타났으며, 다음으로 tetracycline, trimethoprime 및 caffeine 순으로 조사되었다. 의약물질 4종에 대해 석탄계 재질의 활성탄에서의 수온별(5~$25^{\circ}C$) 생물분해 속도상수 및 반감기를 조사한 결과 oxytetracycline의 경우 생물분해 속도상수가 각각 0.0928 $min^{-1}$에서 0.3954 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 7.47분에서 1.75분으로 감소하였다. 또한, caffeine의 경우는 생물분해 속도상수가 각각 0.0360 $min^{-1}$에서 0.2146 $min^{-1}$으로 증가하였고, 반감기는 19.25분에서 3.23분으로 감소하였다.
In this study, The effects of three different activated carbon materials (each coal, coconut and wood based activated carbons), empty bed contact time (EBCT) and water temperature on the removal of pharmaceutical 4 species (oxytetracycline, tetracycline, trimethoprime and caffeine) in BAC filters we...
In this study, The effects of three different activated carbon materials (each coal, coconut and wood based activated carbons), empty bed contact time (EBCT) and water temperature on the removal of pharmaceutical 4 species (oxytetracycline, tetracycline, trimethoprime and caffeine) in BAC filters were investigated. Experiments were conducted at three water temperature (5, 15 and $25^{\circ}C$) and four EBCTs (5, 10, 15 and 20 min). The results indicated that coal based BAC retained more attached bacterial biomass on the surface of the activated carbon than the other BAC, increasing EBCT or increasing water temperature increased the pharmaceutical 4 species removal in BAC columns. In the coal-based BAC columns, removal efficiencies of oxytetracycline and tetracycline were 87~100% and removal efficiencies of trimethoprime and caffeine were 72~99% for EBCT 5~20 min at $25^{\circ}C$. The kinetic analysis suggested a firstorder reaction model for pharmaceutical 4 species removal at various water temperatures (5~$25^{\circ}C$). The pseudo-first-order reaction rate constants and half-lives were also calculated for pharmaceutical 4 species removal at 5~$25^{\circ}C$. The reaction rate and half-lives of pharmaceutical 4 species ranging from 0.0360~0.3954 $min^{-1}$ and 1.75 to 19.25 min various water temperatures and EBCTs, could be used to assist water utilities in designing and operating BAC filters.
In this study, The effects of three different activated carbon materials (each coal, coconut and wood based activated carbons), empty bed contact time (EBCT) and water temperature on the removal of pharmaceutical 4 species (oxytetracycline, tetracycline, trimethoprime and caffeine) in BAC filters were investigated. Experiments were conducted at three water temperature (5, 15 and $25^{\circ}C$) and four EBCTs (5, 10, 15 and 20 min). The results indicated that coal based BAC retained more attached bacterial biomass on the surface of the activated carbon than the other BAC, increasing EBCT or increasing water temperature increased the pharmaceutical 4 species removal in BAC columns. In the coal-based BAC columns, removal efficiencies of oxytetracycline and tetracycline were 87~100% and removal efficiencies of trimethoprime and caffeine were 72~99% for EBCT 5~20 min at $25^{\circ}C$. The kinetic analysis suggested a firstorder reaction model for pharmaceutical 4 species removal at various water temperatures (5~$25^{\circ}C$). The pseudo-first-order reaction rate constants and half-lives were also calculated for pharmaceutical 4 species removal at 5~$25^{\circ}C$. The reaction rate and half-lives of pharmaceutical 4 species ranging from 0.0360~0.3954 $min^{-1}$ and 1.75 to 19.25 min various water temperatures and EBCTs, could be used to assist water utilities in designing and operating BAC filters.
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문제 정의
/일 처리용량의 pilot-plant에서 2년간 사용한 석탄계, 야자계 및 목탄계 재질의 생물활성탄을 사용하였으며, 실제 정수장의 생물활성탄 여과지의 운전조건과 동일한 조건으로 실험을 수행하기 위해 정수장의 생물활성탄 여과지로 유입되는 유입수와 거의 유사한 성상을 지닌 시료수를 유입수로 사용하였다. 따라서 정수장에서 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine의 제어를 위하여 생물활성탄 공정을 운전하는데 기초자료를 제공할 것으로 기대가 되며, 의약물질 제어를 위한 BAC 공정의 설계 및 운전 자료로 사용하고자 하였다.
제안 방법
)로 여과한 후 5% Na2EDTA를 4 mL 첨가하였다.17) Na2EDTA 첨가 후 40%황산을 사용하여 시료수의 pH를 3 이하로 조절한 후 고체상 추출장치(Autotrace SPE Workstation, Tekmar, U.S.A.) 를 사용하여 고체상 추출(solid phase extraction, SPE)을 하였다.17)
본 연구에서는 생물활성탄(biological activated carbon, BAC) 공정에서의 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine에 대한 수온 및 공탑체류시간(empty bed contact time, EBCT) 변화에 따른 제거특성을 살펴보기 위하여 300 m3/일 처리용량의 pilot-plant에서 2년간 사용한 석탄계, 야자계 및 목탄계 재질의 생물활성탄을 사용하였으며, 실제 정수장의 생물활성탄 여과지의 운전조건과 동일한 조건으로 실험을 수행하기 위해 정수장의 생물활성탄 여과지로 유입되는 유입수와 거의 유사한 성상을 지닌 시료수를 유입수로 사용하였다. 따라서 정수장에서 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine의 제어를 위하여 생물활성탄 공정을 운전하는데 기초자료를 제공할 것으로 기대가 되며, 의약물질 제어를 위한 BAC 공정의 설계 및 운전 자료로 사용하고자 하였다.
생물활성탄 공정의 운전은 의약물질 4종의 희석액 조에서 각각의 농도가 50 µg/L인 의약물질 4종 희석액을 정량 펌프를 사용하여 36 mL/min으로 분배조(distributor)로 이송한 후 직경 20 mm인 12개의 투명 아크릴 활성탄 여과조로 3 mL/min 씩 균등하게 분배되도록 하였다.
생물활성탄 재질별로 EBCT 변화에 따른 생물분해능을 평가하기 위하여 의약물질 4종 중 trimethoprime에 대한 제거율을 살펴보았다. 석탄계 재질의 생물활성탄의 경우는 EBCT 5∼20분에서 제거율이 72∼99%로 나타나고 있으나 야자계나 목탄계의 경우는 65∼96% 및 50∼92%로 나타나 석탄계 재질의 생물활성탄 보다는 낮은 제거율을 보였다.
1에 개략적인 생물활성탄 컬럼의 모식도를 나타내었다. 생물활성탄 컬럼의 역세척은 주 1회 정도 실시하였고, 역세척 방법은 생물활성탄 컬럼 하부로 처리수를 공급하여 활성탄 층이 50% 정도 팽창되도록 하였으며, 공세는 실시하지 않았다.
생물활성탄(BAC) 공정에서 활성탄 재질별로 EBCT 및 수온변화에 따른 oxytetracycline, tetracycline, trimethoprime 및 caffeine의 생물분해 특성을 조사한 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
생물활성탄에 부착된 종속영양 세균의 생체량(biomass) 은 생물활성탄 습중량 1 g을 건조시킨 후 37 kHz, 190 W로 3분 동안 초음파 처리(DHA1000, Branson, U.S.A.)하여 세균을 탈리시킨 후 R2A agar (Difco) 평판배지에 시료 1 mL를 단계적으로 희석 도말한 후 25℃ 배양기에서 2주간 배양하여 습중량 1 g당 colony 형성 세균수로 표시하였다.18,19) 세균의 활성도(activity)는 3H-thymidine이 DNA에 흡수되는 정도로 구하였다.
시료수는 1 L를 채수하여 입자성 물질의 제거를 위하여 0.2 µm 멤브레인 필터(Millipore, U.S.A.)로 여과한 후 5% Na2EDTA를 4 mL 첨가하였다.
유입수의 수온은 수온조절 장치(Buchi, Recirculating chiller B-740, Swiss)를 이용하여 BAC 컬럼 상부에 온도계를 설치하여 컬럼으로 유입되는 유입수의 수온을 측정하였으며, 수온은 5℃, 15℃ 및 25℃로 조절하여 실험하였으며, 수온을 조절 후 5일간 각각의 수온에 대한 순응기간을 가진 후 실험을 실시하였다. 순응실험과 병행하여 pilotplant에서 채집한 2년간 사용한 활성탄들에 대해 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine에 대한 흡착능 유무를 조사하기 위해 박테리아의 신진대사 방해물질인 NaN3 (Sigma사, 순도 99% 이상)를 이용하여 3일간 BAC 컬럼에 공급하면서 부착세균을 불활성화16)시킨 후 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine에 대한 흡착능을 조사한 결과 흡착능이 거의 없는 것으로 나타났다.
그 외의 LC/MSD 분석조건을 Table 4에 나타내었다. 의약물질 4종의 calibration 및 정량은 각각의 물질이 가지는 고유한 protonated molecular ion [M+H]＋만을 추출해 내는 EIC (extracted ion chromatogram) 모드로 정량하였으며, 각각의 protonated molecular ion은 OTC, TC, TMP, CAF 순으로 461, 445, 291, 195이다.7)
2 µm 멤브레인 필터로 여과하였다. 이 여지를 vial에 넣고 건조시킨 후 ethyl acetate 1 mL와 10 mL의 scintillation cocktail(Aquasol-2, Packard Co.)을 주입하여 liquid scintillation analyzer (HP, 2500 TR/AB, U.S.A.)로 방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM (disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등21)에 의한 식을 이용하여 세균에 결합된 thymidine의 양을 계산하였다.
생물활성탄 공정의 운전은 의약물질 4종의 희석액 조에서 각각의 농도가 50 µg/L인 의약물질 4종 희석액을 정량 펌프를 사용하여 36 mL/min으로 분배조(distributor)로 이송한 후 직경 20 mm인 12개의 투명 아크릴 활성탄 여과조로 3 mL/min 씩 균등하게 분배되도록 하였다. 컬럼 내 활성탄을 각각 15, 30, 45, 60 mL 씩 충진하여 EBCT가 5, 10, 15, 20분이 되도록 조절하였고, 생물활성탄 컬럼은 하향류 방식으로 운전하였으며, Fig. 1에 개략적인 생물활성탄 컬럼의 모식도를 나타내었다. 생물활성탄 컬럼의 역세척은 주 1회 정도 실시하였고, 역세척 방법은 생물활성탄 컬럼 하부로 처리수를 공급하여 활성탄 층이 50% 정도 팽창되도록 하였으며, 공세는 실시하지 않았다.
활성탄 컬럼으로 유입되는 유입수는 300 m3/일 규모의 고도정수처리용 pilot-plant의 후오존 처리수에 sigma-aldrich 사의 순도 99% 이상인 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine을 투입하여 유입되는 각각의 의약 물질의 농도가 50 µg/L가 되도록 하였다.
대상 데이터
Liquid chromatography/Mass Selective Detector (LC/MSD) 는 Agilent 1100 SL (Agilent 1100 SL, Agilent, U.S.A.)로서 diode array detector (DAD)가 장착되어 있으며, DAD의 UV 파장은 260 nm를 사용하였다.17) 항생물질 분리를 위하여 컬럼 충진물의 pore size 3 µm, 내경 및 길이가 2.
본 실험에 사용된 생물활성탄(BAC)들은 석탄계(coal) 재질(F400, Calgon), 야자계(coconut) 재질(1급, Samchully) 및 목탄계(wood) 재질(pica, Picabiol)로 낙동강 원수를 정수처리하는 1일 300톤 처리규모의 pilot-plant BAC 공정에서 2년간 사용하였던 것이며, 운전한 bed volume은 108,000정도이다. 실험에 들어가기 전에 BAC 재질별 부착 세균의 생체량(biomass)과 활성도(activity)를 측정한 것을 Table 3에 나타내었다.
본 실험에 사용된 의약물질은 tetracycline (TC), oxytetracycline (OTC), trimethoprime (TMP) 및 caffeine (CAF)이며, Sigma-aldrich사(U.S.A.)에서 제조한 순도 99% 이상의 특급 물질을 사용하였다. 실험에 사용된 의약물질 4종에 대한 물성치를 Table 1에 나타내었다.
이론/모형
)로 방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM (disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등21)에 의한 식을 이용하여 세균에 결합된 thymidine의 양을 계산하였다.22)
성능/효과
1) 생물활성탄 재질별 유입수의 수온 및 EBCT 변화에 따른 의약물질 4종에 대한 생물분해율을 평가한 결과, 수온 및 EBCT가 증가할수록 의약물질 4종에 대한 생물분해율은 급격히 증가하였으며, 활성탄 재질별로는 석탄계 재질의 활성탄이 가장 우수한 생물분해능을 나타내었고, 다음으로 야자계와 목탄계 활성탄 순이었으며, 의약물질별로는 oxytetracycline이 가장 생물분해능이 큰 것으로 나타났으며, 다음으로 tetracycline, trimethoprime 및 caffeine 순으로 조사되었다.
2) 의약물질 4종에 대해 석탄계 재질의 활성탄에서의 수온별(5∼25℃) 생물분해 속도상수 및 반감기를 조사한 결과 oxytetracycline의 경우 생물분해 속도상수 및 반감기가 각각 0.0928 min-1에서 0.3954 min-1으로 증가하였고, 반감기는 7.47분에서 1.75분으로 감소하였다.
특히 항생제의 경우 전 세계적으로 사용량은 2003년도에 100,000∼200,000톤 정도로 알려져 있으며,1) 국내의 경우 수산업 및 축산업에 이용된 항생제 사용량이 2003년 1,460톤으로 보고되고 있다.2) 이러한 항생제의 과다 사용은 항생제 내성균의 발현 등 으로 인해 질병치료를 더욱 어렵게 하며, 더 나아가 내성균이 인체에 전달될 경우 사람의 질병치료도 어렵게 만들 수 있는 등 심각한 피해를 초래할 수 있다.3)
4) 또한, 수의약품은 동물용 사료나 의약품으로 사용되어 축산폐수로 배출되거나, 수의약품 생산공정 및 저장과정에서 환경 중으로 누출된다.5,6)
Oxytetracycline과 tetracycline의 경우 수온이 5℃일 때 EBCT 5∼20분에서의 생물분해율이 각각 32∼93% 및 29∼90%로 나타났으며, trimethoprime과 caffeine의 경우는 10∼62% 및 7.5∼60%로 나타났고, EBCT 20분에서 oxytetracycline 과 tetracycline은 90% 이상의 제거율을 보인 반면 trimethoprime과 caffeine은 60% 정도의 제거율을 나타내어 수온이 저하되는 동절기에 20분 정도로 EBCT를 길게 운전하여도 높은 제거율을 기대하기가 어려운 것으로 조사되었다.
75분으로 감소하였다. 또한, caffeine의 경우는 생물분해 속도상수 및 반감기가 각각 0.0360 min-1에서 0.2146 min-1으로 증가하였고, 반감기는 19.25분에서 3.23분으로 감소하였다.
또한, 수온이 15℃일 때 oxytetracycline과 tetracycline은 EBCT 5∼20분에서 생물분해율이 55∼100% 및 51∼99%로 나타났으며, trimethoprime과 caffeine의 경우는 36∼93% 및 33∼92%로 나타났다.
또한, 유입수의 수온이 5℃에서 15℃로 상승할 경우 의약물질 4종에 대한 생물분해 속도상수는 1.8∼2.6배 정도 증가하였으며, 수온이 15℃에서 25℃로 상승할 경우는 2.3∼2.6배 정도 증가하는 것으로 나타났고, 5℃와 25℃를 비교하여 보면 4.3∼6.0배 정도 증가하였고, 반감기도 비슷한 비율로 감소하는 것으로 나타났다.
수온이 25℃일 경우에는 oxytetracycline과 tetracycline의 경우 87∼100% 및 87∼100%, trimethoprime과 caffeine의 경우는 72∼99% 및 72∼99%로 나타나 유입수의 수온이 본 실험에 사용된 의약물질 4종의 생물분해에 매우 큰 영향을 미치는 것으로 나타나고 있다. 또한, 하절기 수온의 상승에 따른 BAC 운전시 oxytetracycline, tetracycline, trimethoprime 및 caffeine 물질이 유입될 경우, EBCT 20분 이상에서는 100%에 가까운 제거율을 기대할 수 있을 것으로 조사되었다.
2에 나타내었다. 생물활성탄 재질별 의약물질 4종에 대한 생분해 특성을 살펴보면 4종 모두 전체적인 경향이 EBCT가 증가할수록 생분해능이 커지는 것으로 나타나고 있으며, 생물 활성탄 종류별로는 석탄계 재질의 활성탄에서의 제거율이 가장 높게 나타나고 있다.
석탄계 재질의 생물활성탄의 경우는 EBCT 5∼20분에서 제거율이 72∼99%로 나타나고 있으나 야자계나 목탄계의 경우는 65∼96% 및 50∼92%로 나타나 석탄계 재질의 생물활성탄 보다는 낮은 제거율을 보였다.
석탄계 활성탄에서 EBCT 변화에 따른 의약물질 4종의 생분해율을 조사한 결과 EBCT가 5분∼20분으로 증가할수록 생분해율의 변화는 oxytetracycline과 tetracycline의 경우 87∼100%, trimethoprime과 caffeine의 경우는 72∼99%로 나타나 4종이 큰 차이를 보이지는 않았으며, oxytetracycline과 tetracycline이 trimethoprime과 caffeine 보다 비교적 높은 생분해율을 나타내었다.
유입수의 수온은 수온조절 장치(Buchi, Recirculating chiller B-740, Swiss)를 이용하여 BAC 컬럼 상부에 온도계를 설치하여 컬럼으로 유입되는 유입수의 수온을 측정하였으며, 수온은 5℃, 15℃ 및 25℃로 조절하여 실험하였으며, 수온을 조절 후 5일간 각각의 수온에 대한 순응기간을 가진 후 실험을 실시하였다. 순응실험과 병행하여 pilotplant에서 채집한 2년간 사용한 활성탄들에 대해 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine에 대한 흡착능 유무를 조사하기 위해 박테리아의 신진대사 방해물질인 NaN3 (Sigma사, 순도 99% 이상)를 이용하여 3일간 BAC 컬럼에 공급하면서 부착세균을 불활성화16)시킨 후 tetracycline, oxytetracycline, trimethoprime 및 caffeine에 대한 흡착능을 조사한 결과 흡착능이 거의 없는 것으로 나타났다.
3에 나타내었다. 실험에 사용된 의약물질 4종 모두 유입수의 수온 상승에 따라 각각의 EBCT에서의 생물분해율이 급격히 증가하는 것으로 나타나고 있다. Oxytetracycline과 tetracycline의 경우 수온이 5℃일 때 EBCT 5∼20분에서의 생물분해율이 각각 32∼93% 및 29∼90%로 나타났으며, trimethoprime과 caffeine의 경우는 10∼62% 및 7.
측정결과를 보면 석탄계 재질의 BAC에서 생체량과 활성도가 2.3×107 CFU/g와 2.80 mgC/m3 · hr로가장 높은 것을 알 수 있으며, 다음으로 야자계와 목탄계순으로 나타났다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
2003년도 기준 전 세계의 항생제 사용량은 어떻게 되는가?
항생제를 비롯한 의약품들은 주로 인간의 질병치료 목적으로 복용되거나, 동물들의 질병 치료, 예방, 성장촉진, 면역력 증강 등의 다양한 목적으로 동물 먹이용 사료와 치료제로 광범위하게 사용되고 있다. 특히 항생제의 경우 전세계적으로 사용량은 2003년도에 100,000∼200,000톤 정도로 알려져 있으며,1) 국내의 경우 수산업 및 축산업에 이용된 항생제 사용량이 2003년 1,460톤으로 보고되고 있다.2) 이러한 항생제의 과다 사용은 항생제 내성균의 발현 등 으로 인해 질병치료를 더욱 어렵게 하며, 더 나아가 내성균이 인체에 전달될 경우 사람의 질병치료도 어렵게 만들 수 있는 등 심각한 피해를 초래할 수 있다.
항생제를 비롯한 의약품들은 어떻게 사용되는가?
항생제를 비롯한 의약품들은 주로 인간의 질병치료 목적으로 복용되거나, 동물들의 질병 치료, 예방, 성장촉진, 면역력 증강 등의 다양한 목적으로 동물 먹이용 사료와 치료제로 광범위하게 사용되고 있다. 특히 항생제의 경우 전세계적으로 사용량은 2003년도에 100,000∼200,000톤 정도로 알려져 있으며,1) 국내의 경우 수산업 및 축산업에 이용된 항생제 사용량이 2003년 1,460톤으로 보고되고 있다.
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