[논문]데칼법을 이용한 연속 제조 공정에서의 고분자 전해질 연료전지용 전극 개발

임성대; 박석희; 윤영기; 양태현; 김창수

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Membrane electrode assemblies (MEAs) for proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) have been extensively studied to improve their initial performance as well as their durability and to facilitate the commercialization of fuel cell technology. To improve the MEA performance, particularly at low Pt...

Membrane electrode assemblies (MEAs) for proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) have been extensively studied to improve their initial performance as well as their durability and to facilitate the commercialization of fuel cell technology. To improve the MEA performance, particularly at low Pt loadings, many approaches have been made. In the present study, MEA performance improvement was performed by adding $TiO_2$ particles into the catalyst layer of MEA. Most of previous studies have focused on the MEA performance enhancement under low humidity conditions by adding metal oxides into the catalyst layer mainly due to the water keeping ability of those metal oxides particles such as $Al_2O_3$, $SiO_2$ and zeolites. However, this study mainly focused on the improvement of MEA performance under fully humidified normal conditions. In this study, the MEA was prepared by decal method aiming for a continuous MEA fabrication process. The decal process can make very thin and uniform catalyst layer on the surface of electrolyte membrane resulting in very low interfacial resistance between catalyst layer and the membrane surface and uniform electrode structure in the MEA. It was found that the addition of $TiO_2$ particles into the catalyst layer made by decal method can minimize water flooding in the catalyst layer, resulting in the improvement of MEA performance.

주제어

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문제 정의

MEA의 성능 향상은 기본적으로 전극 구조적 측면에서의 접근이 가장 현실적이다. 본 연구에서는 MEA 구조적 측면에서의 접근을 위하여 TiO₂와 같은 금속산화물 첨가 영향을 고찰하였다. Table 2에서와 같이 TiO₂ 함량을 달리하는 5종류의 전극촉매 슬러리를 제조하여 MEA를 준비하였다.
본 연구에서는 고분자 전해질 연료전지용 MEA 개발을 위하여 연속 제조 공정에서의 전극 구조 최적화를 수행하였으며 이를 위하여 TiO₂와 같은 금속산화물을 데칼공정에 의하여 제조된 촉매층에 첨가함으로써 물제어 측면에서 유리하고 결과적으로 우수한 성능의 MEA 개발을 수행하였다. 특히, 데칼 공정에서 제조되는 치밀한 촉매층에 TiO₂ 입자를 첨가함으로써 얻을 수 있는 촉매층의 물성 및 성능 특성에 주안점을 두고 연구를 진행하였다.
본 연구에서는 고분자 전해질 연료전지용 막전극 접합체 개발을 수행하였다. 데칼 방식의 연속 제조공정에서 제조된 MEA는 9um 내외의 매우 얇고 균일한 촉매층을 형성하였으며, 이러한 촉매층에 고다공성의 TiO₂ 파우더를 첨가하게되면 촉매층의 기공율 증가 및 물제어 능력 향상으로 인하여 반응기체의 물질전달이 향상되며 그 결과 고 전류밀도 영역에서 MEA 전극의 성능이 향상되었다.
와 같은 금속산화물을 데칼공정에 의하여 제조된 촉매층에 첨가함으로써 물제어 측면에서 유리하고 결과적으로 우수한 성능의 MEA 개발을 수행하였다. 특히, 데칼 공정에서 제조되는 치밀한 촉매층에 TiO₂ 입자를 첨가함으로써 얻을 수 있는 촉매층의 물성 및 성능 특성에 주안점을 두고 연구를 진행하였다.

제안 방법

MEA를 구성하는 전극 촉매층의 구조적 형상을 관찰하기 위하여 주사전자현미경, BET 질소흡착법 및 X-ray 회절 분석을 시행하였다. 제조 조건에 따른 MEA의 전극 구조 변화를 측정하기 위해 기본적인 성능 측정 및 ac-impedance 측정을 수행하였다.
단위 셀은 본 연구팀에서 자체 제작한 단위 셀 치구를 사용하여 성능을 측정하였다. 활성면적은 25cm²이며 가스의 흐름은 co-flow 방식을 사용하였다.
활성면적은 25cm²이며 가스의 흐름은 co-flow 방식을 사용하였다. 장기간의 시간 동안 성능을 측정하는 동안 체결압이 감소하여 성능이 감소하는 것을 막기 위해 단위전지 치구에는 코일 스프링을 사용하여 일정면압 (10bar) 이 항상 유지 되도록 하였다. 이러한 스프링을 사용한 체결압 유지 방식은 일반적으로 사용하는 나사의 토크를 이용한 방식보다 체결압을 일정하게 조절하는 데 훨씬 효과적이므로 더 안정적으로 재현성 있는 성능을 얻을 수 있는 장점이 있다.
MEA를 구성하는 전극 촉매층의 구조적 형상을 관찰하기 위하여 주사전자현미경, BET 질소흡착법 및 X-ray 회절 분석을 시행하였다. 제조 조건에 따른 MEA의 전극 구조 변화를 측정하기 위해 기본적인 성능 측정 및 ac-impedance 측정을 수행하였다.
탄소에 백금이 담지된 전극촉매, 나피온 이오노머 현탁액 및 용매를 사용하여 이를 충분히 혼합하는 촉매 슬러리 제조공정을 거친 후에 촉매 슬러리 도포는 닥터 블레이드 방식을 적용하여 roll-to-roll 연속공정으로 이형 필름 상에 슬러리를 박막코팅하여 최종적으로 약 10um 두께의 촉매층을 형성하였다. 이렇게 전극촉매가 코팅된 이형필름은 약 130-150℃의 고온 및 수백기압의 고압에서 수소이온 전도성 막으로 촉매층만을 전사하는 전사공정을 거치게 된다(2,3).

대상 데이터

본 연구에서는 MEA 구조적 측면에서의 접근을 위하여 TiO₂와 같은 금속산화물 첨가 영향을 고찰하였다. Table 2에서와 같이 TiO₂ 함량을 달리하는 5종류의 전극촉매 슬러리를 제조하여 MEA를 준비하였다. 기본적으로 이오노머 함량은 30%로 유지하였으며 TiO₂첨가가 많아짐에 비례하여 이오노머 함량 또한 증가시켰다.
3mg/cm² 전후로 유지되었다. 본 연구에서 사용된 TiO₂는 마이크로기공을 다량 함유하고 있어 표면적이 넓은 것이 특징이며 대부분 아나타제 구조를 지니고 있다. 전극촉매로 사용한 Pt/C 및 TiO₂에 대한 BET 기공분포도를 Fig.
MEA를 양산화하기 위해서는 이들 공정 중 전해질막에 전극을 형성하는 공정의 연속 공정화가 되어야 하며 이를 위해서는 기존의 다양한 제조 공정 중에 극히 제한된 방법만이 적용 가능하다. 본 연구에서는 Fig. 1에서와 같은 공정을 거쳐 MEA를 제조하였다.

이론/모형

단위 셀은 본 연구팀에서 자체 제작한 단위 셀 치구를 사용하여 성능을 측정하였다. 활성면적은 25cm²이며 가스의 흐름은 co-flow 방식을 사용하였다. 장기간의 시간 동안 성능을 측정하는 동안 체결압이 감소하여 성능이 감소하는 것을 막기 위해 단위전지 치구에는 코일 스프링을 사용하여 일정면압 (10bar) 이 항상 유지 되도록 하였다.

성능/효과

데칼 방식의 연속 제조공정에서 제조된 MEA는 9um 내외의 매우 얇고 균일한 촉매층을 형성하였으며, 이러한 촉매층에 고다공성의 TiO₂ 파우더를 첨가하게되면 촉매층의 기공율 증가 및 물제어 능력 향상으로 인하여 반응기체의 물질전달이 향상되며 그 결과 고 전류밀도 영역에서 MEA 전극의 성능이 향상되었다. TiO₂ 담지량 23% 부근에서 최적의 MEA 성능을 보였으며 이러한 TiO₂의 첨가로 인하여 1200mA/cm² 기준으로 약 0.05V의 셀 전압 향상이 관찰되었다. 또한 백금 담지량 측면에서도 최적의 MEA의 경우 0.
본 연구에서는 고분자 전해질 연료전지용 막전극 접합체 개발을 수행하였다. 데칼 방식의 연속 제조공정에서 제조된 MEA는 9um 내외의 매우 얇고 균일한 촉매층을 형성하였으며, 이러한 촉매층에 고다공성의 TiO₂ 파우더를 첨가하게되면 촉매층의 기공율 증가 및 물제어 능력 향상으로 인하여 반응기체의 물질전달이 향상되며 그 결과 고 전류밀도 영역에서 MEA 전극의 성능이 향상되었다. TiO₂ 담지량 23% 부근에서 최적의 MEA 성능을 보였으며 이러한 TiO₂의 첨가로 인하여 1200mA/cm² 기준으로 약 0.
4에서는 TiO₂가 첨가된 MEA들의 SEM 이미지를 보여준다. 모두 MEA 단면을 측정한 결과들로서 촉매층 두께는 대략 8-9um정도였으며 TiO₂의 첨가양 정도에 따른 전극 구조의 차이는 관찰되지 않았다. 단지 탄소의 1차 입자 및 2차 입자들이 매우 균일하게 배열되어 있으며 이러한 입자들 사이에 TiO₂가 존재하는 것으로 판단되었다.
기본적으로 이오노머 함량은 30%로 유지하였으며 TiO₂첨가가 많아짐에 비례하여 이오노머 함량 또한 증가시켰다. 슬러리 코팅 두께를 일정하게 유지하였으므로 백금 담지량은 TiO₂첨가가 많아짐에 따라 다소 감소하는 경향을 보였으며 대략 0.3mg/cm² 전후로 유지되었다. 본 연구에서 사용된 TiO₂는 마이크로기공을 다량 함유하고 있어 표면적이 넓은 것이 특징이며 대부분 아나타제 구조를 지니고 있다.

후속연구

34mg/cm²에 비하여 낮은 백금 담지량에서도 높은 성능을 꾀할 수 있었다. 이상의 본 연구 결과는 연료전지의 핵심 부품인 MEA의 성능 및 경제성 절감에 기여할 수 있을 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	미래 에너지원으로 연구되어 온 연료전지의 부족한 측면은?	연료전지는 수소와 산소의 반응에 의하여 전기 에너지를 생산하며 부산물로는 물만이 발생된다는 매우 간단하면서도 친환경적인 메카니즘을 바탕으로 미래 에너지원으로써 지난 수십년간 전 세계적으로 매우 활발히 연구가 진행되어 왔으며 그에 따라 기술 또한 괄목할 만한 성장을 보였다. 하지만 연료전지 기술이 본격적으로 각 분야에서 시장에 진입하기 위해서는 여전히 경제성 및 내구성 확보 측면이 걸림돌이 되고 있다. 미국 DOE 기준으로 자동차용 연료전지의 경우 2015년까지 kW당 30불 미만의 경제성 확보와 5000시간 이상의 내구성 확보를 목표로 하고 있으며, 가정용 연료전지 또한 kW당 750불 미만, 40,000시간의 내구성을 목표로 하고 있다.
	연료전지란?	특히, 최근에는 그린에너지, 녹색 성장이라는 정부 비젼을 바탕으로 청정에너지에 대한 요구가 더욱 커지고 있으며 이러한 차세대 에너지 대안의 하나로써 연료전지 또한 지속적으로 연구되어지고 있다. 연료전지는 수소와 산소의 반응에 의하여 전기 에너지를 생산하며 부산물로는 물만이 발생된다는 매우 간단하면서도 친환경적인 메카니즘을 바탕으로 미래 에너지원으로써 지난 수십년간 전 세계적으로 매우 활발히 연구가 진행되어 왔으며 그에 따라 기술 또한 괄목할 만한 성장을 보였다. 하지만 연료전지 기술이 본격적으로 각 분야에서 시장에 진입하기 위해서는 여전히 경제성 및 내구성 확보 측면이 걸림돌이 되고 있다.
	백금 사용량 저감을 위한 연구에는 무엇이 있는가?	이러한 연료전지용 MEA에 대한 연구는 성능 향상으로 인한 전극 촉매의 핵심 금속인 백금의 사용량 저감 및 촉매의 수명 확보 기술에 집중되고 있다. 백금 사용량 저감을 위해서는 백금을 대체할 수 있는 비백금계 금속 개발, 백금 합금을 통한 백금 사용량 저감 및 전극 구조 개선을 통한 백금 이용률 향상 등의 방향으로 연구가 진행되고 있으며, 내구성 확보 측면에서는 촉매의 주요 성능 저하가 지지체로 주로 사용되는 탄소의 부식에 의한 것으로 보고되고 있어 내부식성 지지체 개발에 관심이 집중되고 있다. 하지만 실제적인 측면에서 바라본다면 비백금계 촉매의 개발은 쉽지 않은 것이 현실이며 어쩌면 영원한 숙제로 남을 수 도 있다.

참고문헌 (8)

Garland, N. N., presented at "2008 DOE Hydrogen Program", 2008.
Xie, J., More, K. L., Zawodzinski, T. A., Smith, W. H., J. Electrochem. Soc., Vol. 151, p. A1841, 2004.

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Xie, J., Garzon, F., Zawodzinski, T. A., Smith, W. H., J. Electrochem. Soc., Vol. 151, p. A1084, 2004.

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Chao, W.-K., Lee, C.-M., Tsai, D.-C., Chou, C.-C., Hsueh, K.-L., Shieu, F.-S, J. Power Sources, Vol. 185, p. 136, 2008.

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Jung, U. H., Park, K. T., Park, E. H., Kim, S. H., J. Power Sources, Vol. 159, p. 159, 2006.

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Yuan, X., Wang, H., Sun, J. C., Zhang, J., Int. J. Hydrogen Energy, Vol. 32, p. 4365, 2007.

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Springer, T. E., Zawodzinski, T. A., Wilson, M. S., Gottesfeld, S., J. Electrochem. Soc., Vol. 143, p. 587, 1996.

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Ciureanu, M., Roberge, R., J. Phys. Chem. B, Vol. 105, p. 3531, 2001.

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