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• 연구 방법
• 연구 결과

제안 방법

• 실질적으로 전고체 이차전지가 주목받게 된 것은 미국 Oak Ridge National Laboratory (ORNL) 에서 lithium phosphonitroxide(LiPON)을 전해질로 사용한 박막 이차전지가 개발되면서부터 이다. ORNL의 박막 이차전지는 그림 5에 나타난 바와 같이 기판 위에 치밀한 cathode 층(LiCoG, VzOs, LiMmQ, LiFePQ 등)을 성막하고 전해질인 LiPON 층을 성막한 후 anodeCLi 금속) 층을 성막하여 단위 셀을 제작한다. 성막을 위한 공정은 다양한 물리증착법 (Physical Vapor Deposition, PVD)이 사용되고 있으며, 전해질인 LiPON 층의 제조를 위하여 질소 분위기에서 인산 리튬을 sputtering 하여 제작한다.
• 7 mS/cm로높은 값을 나타내었다. Li 등은 Ge-0 결합이 Ti-0 결합보다 강한 공유결합이기 때문에 LATP에서 Ti를 Ge로 대체하면 이동하는 이온에 대한 attraction force를 줄여 이온 전도도를 높일 수 있을 것으로 생각하고 LAGP (Lii+xGe2-xAlx(PO₄)3) 소결체를 제작하였다."" 제작된 glass ceramic의 이온전도도는 X값에 따라서 크게 변화하였는데, x=0.
•  그들은구체적인 사례로 LLT 전해질과 UTisOiz 음극, LiCoCte 양극의 단 전지를 제작하였으나, 충방전이 가능하다는 것만을 밝혔을 뿐 전지의 용량이나 에너지 밀도에 대한 결과를 제시하지 않았다. Kanamura교 수는 3D0M (3dimensionally ordered macroporous) 다공질 층과 치밀층의 두 개의 층으로 구성된 전해질을 제작하고 다공질 층에 전극 재료의 전구체를 침투시킨 후열처리를 통하여 전극-전해질 복합구조의 전지를 제작하였다. 전해질로 LLT: 양극 재료로 LiMn2O₄, 음극은 금속 리튬을 사용하여 단전지를 제작하고 평가한 결과, 초기 용량은 86mAh/g으로 LiMn2O₄ 이론 용량(148mAh/g)보다 크게 낮았으며 cycling 특성 이 좋지 않았다.

성능/효과

• 에너지(Wh)는 용량(Ah)과 전압(V)의 곱으로 표현되기 때문에 높은 에너지 밀도의 전지를 얻으려면 높은 전압과 큰 용량의 전지를 개발하는 것이 중요하며, 출력 (W/kg)은 단위 무게 당 전류(A)와 전압(V)의 곱으로 표현되기 때문에 단위 시간 당 전하 수송체(전자 및 Li* 이온)의 이동양을 늘리는 것이 높은 출력을 얻는데 중요하다. 재료공학적인 측면에서 보면 양극과 음극 재료의 특성은 에너지 밀도에 영향을 주고 전해질의 이온 전도도와 두께는 출력에 영향을 주며 전극과 전해질의 접촉면적 및 접촉저항과 전극의 전기 전도도 등은 에너지 밀도와 출력 모두에 영향을 준다. 이 밖에도 현재 사용되는 리튬 이온전지는 액상 전해질을 사용하기 때문에 전해질 내에 삽입되는 분리막과 전지의 페키징도 중요한 요소기술이다.
• Fu는 LAGP를 용융시켜 glass ceramics를 제조함으로써 기공을 배제한 LAGP를 개발하였다. XRD 분석 결과 X값이 0.8까지 변화하여도 LAGP 단일상만이 검출되었고 이온 전도도는 x=0.5에서 0.4mS/cm로 최대 값을 나타내었다(그림 9). Kumar 등은 x=0.
•  Weppner 등은화학적 및 열적 안정성이 우수한Garnet 구조의 산화물 전해질을 개발하였다. 표 3은 그들이 개발한 전해질의 이온 전도도를 나타내는데 상온에서 0.77mS/cm로 상당히 높은 값을 가지며 입계 저항이 전체 저항의 40% 정도로 입계와 입내의 이온 전도도 차가 비교적 작게 나타났다.
• 그림 11 은 Fergus가 정리한 고체 전해질 재료의 이온 전도도이다. 세라믹 전해질 재료 가운데 LAGP로 대표되는 인산염계와 U2S-P2S5 이ass 세라믹으로 대표되는 황화물계가 수 mS/cm 이상의 값을 나타낼 수 있음을 알 수 있다. 그러나 이들 전해질들은 일부 전극과 반응하여 성능이 저하될 수 있으므로 주의해야 한다.
•  전극과 전해질의 접촉은 평면이지만 전극/전해질 층이 3차원 구조를 갖도록 제안된 것도 있다(그림 13(a)와 (b)). 그림 13(a)와 같은 micro-channel을 이용한 3D micro-battery를 실제 제작하여 용량을 측정한 결과 그림 14와 같이 2D battery 용량의 20-30배까지 증가 되는 것이 확인되었다.
• Kanamura교 수는 3D0M (3dimensionally ordered macroporous) 다공질 층과 치밀층의 두 개의 층으로 구성된 전해질을 제작하고 다공질 층에 전극 재료의 전구체를 침투시킨 후열처리를 통하여 전극-전해질 복합구조의 전지를 제작하였다. 전해질로 LLT: 양극 재료로 LiMn2O₄, 음극은 금속 리튬을 사용하여 단전지를 제작하고 평가한 결과, 초기 용량은 86mAh/g으로 LiMn2O₄ 이론 용량(148mAh/g)보다 크게 낮았으며 cycling 특성 이 좋지 않았다. Cycling 특성이 좋지 않은 것은 LLT와 금속 리튬이 반응하기 때문인데 LLZ를 사용함으로써 이러한 반응을 억제할 수 있다.

후속연구

• 이 밖에도 현재 사용되는 리튬 이온전지는 액상 전해질을 사용하기 때문에 전해질 내에 삽입되는 분리막과 전지의 페키징도 중요한 요소기술이다. 상용 리튬 이차전지의 에너지 밀도는 약 150Wh/kg으로 국내외 자동차 회사들의 시험 결과를 보면 더 높은 에너지 밀도의 리튬 이차전지가 개발되어야 할 필요가 있다. 예를 들면 그림 2의 일본 Mitsubishi 자동차의 전기 자동차도 150kg 이상의 중량과 70리터 이상의 부피를 차지하는 전지를 채용하지만 1회 충전 시 주행거리가 140km에 불과하여 전지의 용량을 향상시킬 필요가 있다.
• 그럼에도 불구하고 최근고체 전해질 재료의 급속한 발전과 3차원 전극구조의 개발 등 상기 문제점들을 해결하려는 노.력이 시도되고 있어 향후 좋은 결과가 있을 것으로 기대된다. 전고체 이차전지는 기존 이차전지의 주요한 문제점들을 해결할 수 있는 중요한 방안으로 제시되고 있으며 중장기적 연구개발 투자가 이루어져 야 할 것으로 생각된다.

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이 논문을 인용한 문헌

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