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문제 정의
- 본 연구에서는 유엔환경계획(United Nations Environment Programme, UNEP)에서 배출감소 및 규제를 위한 우선적 오염물질로 규정하고 있는 잔류성유기오염물질 중 서낙동강 수계에 영향을 미칠 수 있는 PCBs, DDTs, HCHs 및 HCB 등의 수평적 분포에 따른 오염도를 파악하고 퇴적물 오염기준을 이용하여 독성학적 관점에서 저서생물에 미치는 잠재적인 생태독성 영향력을 평가하였다.
제안 방법
- 각각의 용출액은 회전증발농축기를 이용하여 약 2 ml까지 농축하였으며, PCBs, HCB, p,p'-DDE가 포함된 제1분획과 유기염소계농약류인 HCHs, DDTs가 포함된 제2분획은 기체 크로마토그래프 내부표준물질(tetrachloro-m-xylene)을 첨가하고 질소기류하에서 100 μl까지 농축한 후 GC-μECD(Hewlett Packard 6890 Series GC, 63Ni electron capture detector μECD, USA)를 이용하여 정성-정량 분석하였다.
- 내부표준물질로 첨가된 DBOFB, PCB 103 및 PCB 198의 회수율은 각각 78~105%, 82~94% 및 68~108%의 범위로 나타났다. 검출한계는 Noise의 2배의 면적을 검정공식에 적용하여 농도를 구한 후 시료량 10 g을 적용하여 구하였으며, 검출한계는 PCBs 0.005~0.07 ng/g, DDTs 0.003~0.05 ng/g, HCHs 0.008~0.02 ng/g 그리고 HCB 0.005~0.03 ng/g의 범위로 정량치가 검출한계 이하일 경우에는 불검출로 처리하였다.
- 유기염소계화합물인 PCBs 및 DDTs, HCHs, HCB의 주요 분석과정은 다음과 같다. 속슬렛 추출용 원통여지에 건조된 표층퇴적물 10 g을 칭량하여 속슬렛 추출기에 넣고, 내부표준 물질 dibromooctafluorobiphenyl, PCB 103 그리고 PCB 198을 각각 10 ng 첨가한 다음 염화메티렌(ultra residue analysis, J.T. Baker, USA)을 추출용매로 16시간 이상(추출 회차수 24회 이상) 추출하였다. 추출액은 회전증발농축기를 이용하여 약 2 ml까지 농축하였으며, 농축된 추출액을 n-헥산(ultra residue analysis, J.
- 유기염소계농약의 가스크로마토그래피의 온도 프로그램은 인젝터 온도 260℃에서 splitless mode로 디텍터의 온도는 280℃에서 검출하였다. 오븐의 운전조건은 100℃(1 min), 20℃/min to 170℃, 5℃/min to 280℃, 20℃/min to 320℃(12 min)으로 총 40분의 운전조건으로 검출하였다. PCBs는 인젝터의 온도는 240℃에서 splitless mode로 디텍터의 온도는 300℃에서 검출하였다.
- 잠재적인 배출원을 파악하기 위하여 상업용 PCBs 제품인 Aroclor-1242, -1248, -1254, -1260의 구성성분과 ∑PCBs 농도에 의해 각각 이성질체의 농도를 표준화시켜 주성분 분석(Principal component analysis, PCA)에 적용하여 얻은 결과를 Fig. 3에 나타내었다.
대상 데이터
- 유기염소계화합물 표준물질은 순도, 농도 및 신뢰성이 검증된 것을 구입하여 사용하였다. PCB 화합물은 Ultra Scientific 사에서 구매한 Aroclor-mixture (1242, 1248, 1254, 1260=1 : 1 : 1 : 1)를 혼합한 혼합액을 표준용액으로 사용하여 총 86개 이성질체를 분석하였다. 유기염소계농약인 DDT화합물류(o,p´-DDE, p,p´-DDE, o,p´-DDD, p,p´-DDD, o,p´-DDT, p,p´-DDT), 헥사클로르사이클로헥산 화합물류(α-HCH, β-HCH, γ-HCH, δ-HCH) 그리고 헥사클로르벤젠(HCB)은 AccuStandard사에서 혼합액으로 구매하였다.
- 또한, 내부표준물질로 사용된 4,4´-Dibromooctafluorobiphenyl과 2,4,5,6-Tetrachloro-m-xylene는 AccuStandard사에서 구매하여 n-헥산으로 조제, 희석하여 각각 1.0 ng/ul, 2.0 ng/ul 농도로 만들어 사용하였다.
- 시료 채취는 서낙동강 수계에서 2004년 3월부터 12월까지 그랩 채니기(Van-veen grab sampler)를 이용하여 3개월 간격으로 10개 정점에서 약 2 cm 이내의 표층(총 30개 표층퇴적물)을 채취하였으며, 시료채취지점은 Fig. 1에 나타내었다. 채취된 표층퇴적물은 용매로 세척된 폴리에틸렌 비닐 백에 넣어 밀봉한 후 드라이아이스가 들어있는 아이스박스에 담아 실험실로 이송한 다음 분석 전까지 동결상태로 -20℃에서 보관하였다.
- 유기염소계농약인 DDT화합물류(o,p´-DDE, p,p´-DDE, o,p´-DDD, p,p´-DDD, o,p´-DDT, p,p´-DDT), 헥사클로르사이클로헥산 화합물류(α-HCH, β-HCH, γ-HCH, δ-HCH) 그리고 헥사클로르벤젠(HCB)은 AccuStandard사에서 혼합액으로 구매하였다.
- 유기염소계화합물 표준물질은 순도, 농도 및 신뢰성이 검증된 것을 구입하여 사용하였다. PCB 화합물은 Ultra Scientific 사에서 구매한 Aroclor-mixture (1242, 1248, 1254, 1260=1 : 1 : 1 : 1)를 혼합한 혼합액을 표준용액으로 사용하여 총 86개 이성질체를 분석하였다.
데이터처리
- 상업용 PCBs 제품(Aroclor-1242, 1248, 1254, 1260)의 사용으로 인한 발생원 해석을 위하여 사용한 통계분석법은 다변량 해석 수법의 하나인 주성분 분석(Principle component analysis, PCA)으로 주성분수의 결정은 고유치(Eigen value) 1을 기준으로 하여 분석하였다. 총 유기탄소(Total organic carbon, TOC)와 각 화합물 사이의 상관관계는 피어슨 상관분석(Pearson correlation analysis)을 실시하였으며, 데이터의 통계적 처리는 Statistica (Version 6.
- 상업용 PCBs 제품(Aroclor-1242, 1248, 1254, 1260)의 사용으로 인한 발생원 해석을 위하여 사용한 통계분석법은 다변량 해석 수법의 하나인 주성분 분석(Principle component analysis, PCA)으로 주성분수의 결정은 고유치(Eigen value) 1을 기준으로 하여 분석하였다. 총 유기탄소(Total organic carbon, TOC)와 각 화합물 사이의 상관관계는 피어슨 상관분석(Pearson correlation analysis)을 실시하였으며, 데이터의 통계적 처리는 Statistica (Version 6.0, statsoft Inc., OK, USA) 프로그램을 이용하였다.
성능/효과
- ∑DDTs 농도에 대한 DDE, DDD, DDT의 구성비는 각각 52.2, 30.8 및 17.0%로 DDT 보다 대사물질인 DDE, DDD의 구성비가 높게 나타났다(Fig. 4).
- ∑PCBs의 농도 수준은 0.57~3.68 ng/g의 범위로 저서생물에 10% 악영향이 나타날 수 있는 농도(Effect range low, ER-L) [22]인 50 ng/g과 최초영향수준(Threshold effect level, TEL) [4]인 21.5 ng/g 보다 낮아 독성학적 관점에서 저서생물에 미치는 영향은 낮은 것으로 평가되었다.
- DDE, DDD, DDT의 농도는 각각 1.65±0.87 ng/g, 1.28±1.17 ng/g, 0.83±0.84 ng/g으로 검출되었으며, 살충 효과가 가장 강한 p,p'-DDT는 0.014~1.65 ng/g의 범위로 평균 농도는 0.42 ng/g이었다(Table 1).
- HCB의 농도는 N.D~0.56 ng/g (0.16±0.18 ng/g)의 범위로 분석대상 물질 중 가장 낮은 농도로 검출되었다(Table 1).
- 그러나 p,p'-DDE는 전체 30개 퇴적물 중 30%에서 그리고 p,p'-DDT는 17%에서 ISQG인 1.42 ng/g와 1.19 ng/g을 초과하였으며, ∑DDTs 역시 0.41~8.35 ng/g의 농도범위로 전체 60%의 퇴적물에서 TEL인 3.89 ng/g을 초과하였으나 저서생물에 대한 악영향이 빈번하게 나타날 수 있는 악영향 기대수준(PEL)인 51.7 ng/g 이하였다.
- 내부표준물질로 첨가된 DBOFB, PCB 103 및 PCB 198의 회수율은 각각 78~105%, 82~94% 및 68~108%의 범위로 나타났다. 검출한계는 Noise의 2배의 면적을 검정공식에 적용하여 농도를 구한 후 시료량 10 g을 적용하여 구하였으며, 검출한계는 PCBs 0.
- 따라서 본 연구지역 퇴적물 내 축적되어 있는 p,p'-DDE, p,p'-DDT, ∑DDTs의 오염농도는 독성학적 관점에서 저서생물에 미치는 잠재적인 환경독성영향력이 가끔 발생하는 것으로 평가되었으며, ∑PCBs, p,p'-DDD, γ-HCH의 오염농도는 저서생물에 미치는 악영향은 거의 없는 오염되지 않는 퇴적물의 상태로 평가되었다.
- 또한, 퇴적물 내 α-HCH/γ-HCH의 비율이 1.1로 상업용 HCH 혼합품 내 α-HCH/γ-HCH의 비율이 4~7에 비해 낮은 값을 나타내고 있는데, 이는 서낙동강 수계에 유입된 상업용 HCH가 사용 이후 오랜 시간이 경과되었으며, 최근에 유입된 상업용 HCH가 상대적으로 적었음을 의미한다.
- 본 조사지역 퇴적물 중 유기염소계화합물의 농도 수준을 국외의 여러 지역에서 검출된 농도와 비교해보면 ∑PCBs 농도는 중국, 베트남 및 스페인의 강과 하구지역 퇴적물의 농도보다 낮았으며, 인도의 강 하구에서 검출된 농도와 유사한 수준이었다(Table 2).
- 표층퇴적물 내 유기염소계화합물의 평균농도와 표준편차는 ∑PCBs 1.81±0.87 ng/g (dry weight basis), ∑DDTs 3.76±2.71 ng/g, ∑HCHs 1.17±0.3 ng/g 그리고 최근 산업공정의 부산물 또는 불순물로 주로 발생되고 있는 HCB는 0.16±0.18 ng/g로 DDT 화합물이 가장 높은 농도로 검출되었다.
후속연구
- 또한, 이 지역은 서낙동강 오염부하량의 약 62%를 차지하는 조만강과 산업폐수량의 유입이 많은 평강천과 인접하고 있다. 하지만, 유기염소계화합물의 분포특성은 조사지역 주변특성에 따른 사용량의 차이, 휘발성, 옥타놀-물 분배계수(Octanol-water partition coefficient, Kow), 용해도, 분해성 등의 물리․화학적인 특성과 같은 다양한 환경적 요인을 고려할 수 있어 보다 명확한 오염 발생원 규명을 위해서는 향후 서낙동강 지류에 대한 대상오염물질의 LCA (Life cycle analysis), 물질수지 등 과학적 방법을 통한 배출원 조사가 필요할 것이다.
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