[논문]청정수소생산을 위한 에탄올 수증기개질반응 및 막반응기에서의 응용

임한권

doi:10.7464/ksct.2013.19.4.379

청정수소생산을 위한 에탄올 수증기개질반응 및 막반응기에서의 응용
Ethanol Steam Reforming Reaction for a Clean Hydrogen Production and its Application in a Membrane Reactor 원문보기

청정기술 = Clean technology, v.19 no.4, 2013년, pp.379 - 387

초록
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본 총설에서는 최근 청정수소생산방법으로 큰 관심을 받고 있는 에탄올 수증기개질반응(ethanol steam reforming reaction)에 대해 소개하고자 한다. 다양한 촉매, 반응온도, 에탄올과 물의 몰비에 따른 에탄올 수증기개질반응의 반응특성 및 반응속도식(reaction rate equation)을 검토해 보고자 한다. 또한, 반응기와 분리기를 동시에 장착한 새로운 개념의 막반응기(membrane reactor)를 소개하며, 막반응기의 사용이 일반적인 충전층반응기(packed-bed reactor)에 비해 에탄올 전환율과 수소 수율에 어떠한 영향을 주는지에 대하여 고찰해 보고자 한다.

Abstract ▼ AI-Helper

Ethanol steam reforming reaction considered as a clean hydrogen production method is introduced in this paper. Reactivity and reaction rate equation of ethanol steam reforming reaction using various catalysts, reaction temperature, and molar ratio of ethanol and water will be discussed. In addition to introducing a membrane reactor combining a reactor and a separator, the effect of the use of a membrane reactor on an ethanol conversion and hydrogen yield will be compared to those from a conventional packed-bed reactor.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 총설에서는 우선 대표적인 촉매들이 다양한 반응조건에서 보여준 반응특성에 대해 고찰한 후, 기존에 발표되었던 에탄올 수증기개질반응에 대한 반응속도 식을 검토해 보고자 한다. 또한, 향상된 에탄올 전환율과 수소수율을 목표로 새롭게 시도된 막반응기(membrane reactor)에서의 에탄올 수증기개질반응의 반응특성을 기존의 충전층반응기(packed-bed reactor)와 비교하여 그 실효성에 대해 검토하고자 한다.
이러한 시점에서 지금까지 발표된 에탄올 수증기개질반응에 대하여 포괄적으로 논의해 보는 것은 의미가 있다고 판단된다. 본 총설에서는 우선 대표적인 촉매들이 다양한 반응조건에서 보여준 반응특성에 대해 고찰한 후, 기존에 발표되었던 에탄올 수증기개질반응에 대한 반응속도 식을 검토해 보고자 한다. 또한, 향상된 에탄올 전환율과 수소수율을 목표로 새롭게 시도된 막반응기(membrane reactor)에서의 에탄올 수증기개질반응의 반응특성을 기존의 충전층반응기(packed-bed reactor)와 비교하여 그 실효성에 대해 검토하고자 한다.
현재 상업적인 수소생산방법으로 널리 상용되고 있는 메탄수증기 개질반응에 대해선 Xu and Froment [12]가 제안한 반응속도 식이 광범위하게 사용되고 있지만, 현 시점에서는 에탄올 수증기개질반응에 대한 대표적인 반응속도식이 없는 실정이다. 이러한 시점에서, 현재까지 발표된 에탄올 수증기개질반응에 대한 대표적인 반응속도식들을 살펴보고 여러 특징적인 점들에 대해 논의해 보고자 한다.
최근 청정수소생산방법으로서 많은 관심을 받고 있는 에탄올 수증기개질반응에 대해 소개하였다. 에탄올 수증기개질반응에 사용된 대표적인 촉매로는 Ni, Co, Rh 계열의 촉매를 들 수 있으며, 여러 연구결과에서 높은 에탄올 전환율과 수소수율을 확인할 수 있었다.

제안 방법

따라서 중간체층을 이용하여 평균기공크기를 줄인 후, 마지막으로 수소선택층을 화학증착(chemical vapor deposition), 무전해도금(electroless plating), 솔-겔법 등을 이용하여 수소만을 선택적으로 분리할 수 있는 수 µm 두께의 수소분리막을 만들게 된다.

성능/효과

26O₂ 촉매를 이용하여 873 K에서 25 h 동안 반응을 진행시킨 결과 에탄올 : 물 = 1 : 8의 조건하에서 100%의 에탄올 전환율과 주요 생성물로는 H₂, CO, CH₄, CO₂, C₂H₄, CH₃ CHO 등이 관찰되었다. 또한, 에탄올 전환율과 수소수율이 Ni의 함유량에 비례하여 증가함이 확인되었으며, 30 wt%의 Ni을 함유한 촉매가 높은 수소수율과 촉매활성을 보여주었다. Kwak et al.
[6]은 공침법으로 제조된 Ni/Y₂O₃촉매를 이용하여 1400 h^-1의 기체공간속도와 573 K에서 반응을 진행시킨 결과, 에탄올 : 물 = 1 : 3의 조건에서 98%의 에탄올 전환율과 주요 생성물로 H₂, CO₂, CH₄, CO가 검출되었다. 또한, 촉매의 안정성을 실험하기 위해 823 K에서 66 h 동안 반응을 진행시킨 결과 100%의 에탄올 전환율이 유지되었으며, H₂ 수율은 초기 시간에는 증가하다가 최고점(61.4%)을 도달한 뒤 점점 감소함을 보였다. Batista et al.
반응기와 분리기를 하나로 묶은 막반응기는 화학공정상의 비용절감 및 향상된 수소수율을 기대할 수 있는 새로운 개념의 화학공정이며, 기존의 메탄, 메탄올 개질반응에서 확인된 것과 마찬가지로, 에탄올 수증기개질반응을 막반응기에서 수행한 결과 증가된 에탄올 전환율 및 수소수율이 확인되었다. 또한, 개질반응용 막반응기에 적합한 대표적인 수소분리막인 실리카 계열 및 Pd 계열의 수소분리막의 제조방법중 대표적인 솔-겔 법, 화학증착법, 무전해도금법에 대해 살펴보았으며, 현재 순수한 실리카 혹은 Pd 수소분리막의 한계를 극복하기 위한 복합 혹은 합금 수소분리막에 대한 연구가 한창 진행되고 있다.

후속연구

하지만, 촉매의 상용화를 위해 반드시 검증되어야 할 촉매의 안정성에 대한 연구는 매우 미흡한 실정이다. 따라서 앞으로는 촉매의 안정성을 높일 수 있는 방법에 대한 연구가 수반되어야 할 것이다.
또한, 개질반응용 막반응기에 적합한 대표적인 수소분리막인 실리카 계열 및 Pd 계열의 수소분리막의 제조방법중 대표적인 솔-겔 법, 화학증착법, 무전해도금법에 대해 살펴보았으며, 현재 순수한 실리카 혹은 Pd 수소분리막의 한계를 극복하기 위한 복합 혹은 합금 수소분리막에 대한 연구가 한창 진행되고 있다. 마지막으로, 기존의 대부분의 연구결과들은 단일막을 장착한 막반응기에 대한 연구가 주류였기 때문에, 이 기술의 상업화를 위해선 보다 증가된 수소수율을 기대할 수 있는 다관막(multi-tube membrane)을 장착한 막반응기에 대한 연구가 더 진행되어야 할 것이다.
지금까지 살펴본바와 같이 에탄올 수증기개질반응에 사용되었던 다양한 촉매들은 여러 반응조건에서 높은 에탄올 전환율을 보여주고 있지만, 이 촉매들에 대한 안정성에 대한 연구결과는 매우 미흡한 실정이다. 메탄수증기개질반응에 대한 연구에 비해 그 역사가 매우 짧은 점을 비추어 보면 당연한 결과이긴 하지만, 에탄올 수증기개질반응이 상업적인 수소생산공정이 되기 위해선 반드시 오랜 시간동안 활성을 유지할 수 있는 촉매의 개발이 선행되어야 할 것이다. 다른 한편으로, 메탄수증기개질반응이 보통 973 K 이상의 온도에서 반응이 진행되는 것과는 대조적으로, 에탄올 수증기개질반응은 상대적으로 낮은 온도에서 진행될 수 있기 때문에 앞으로 발전가능성이 매우 크다고 볼 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	에탄올 수증기개질반응이란 무엇인가?	이러한 시점에서 에탄올 수증기개질반응은 기존의 수소생산방법의 문제점을 보완하고, 좀 더 환경 친화적인 청정수소생산공정으로서 매우 큰 관심을 받고 있다. 에탄올 수증기개질반응은 아래의 반응식 (1)처럼 에탄올과 수증기가 반응하여 수소와 이산화탄소를 생산하는 반응이다.
	Pd 수소분리막의 단점은 무엇인가?	Pd 수소분리막의 장점으로는 높은 수소투과량과 수소선택도를 들 수 있다. 하지만, 가격이 비싼 점과 황(sulfur)에 의한 피독현상(poisoning)이 큰 문제점으로 지적되고 있다. 최근에는, 황에 대한 저항력을 높이고 제조비용을 줄이면서 향상된 수소투과량을 얻기 위한 방법으로 Pd-Ag[40-42], Pd-Cu[43-47], Pd-Au[48-51], Pd-Ru[52,53]과 같은 합금막에 대한 연구가 매우 활발히 진행 되고 있다.
	에탄올 수증기개질반응이 수반하는 부반응은 무엇인가?	이 반응에서 생산된 이산화탄소는 에탄올의 원료인 바이오매스로 재 흡수될 수 있기 때문에 에탄올 수증기개질반응은 이산화탄소중성공정(CO2 neutral process)으로 불리기도 한다[2]. 에탄올 수증기개질반응은 위의 주반응외에 탈수소화반응(2), 탈분리반응(3), 탈수반응(4)과 같은 부반응들을 수반하기도 한다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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