최근 국내에서도 원전 부지 내에 건설된 습식저장조의 용량이 곧 포화될 것으로 예상되어 사용후핵연료의 건식저장에 관한 논의가 활발하다. 이 논문에서는 앞으로 다양하게 논의될 저장시스템의 안전성과 함께 장기 건식저장 시 발생하는 사용후핵연료의 특성 및 건전성 변화에 대해 이제까지 국내외에서 연구 보고된 내용들을 면밀히 검토하고 향후 추구해야 할 연구방향을 제시하고자 하였다. 조사 결과 건식저장 기간 동안 진행될 수 있는 여러 피복관 열화기구 중에서 가장 대표적인 기구는 크립 변형과 수소화물에 의한 영향이었으며, 이들이 사용후핵연료 장기 건식저장 시 규제기술기준의 주요 근간을 이루고 있는 것으로 분석되었다. 한편 과거에는 피복관의 크립 변형이 가장 중요한 열화기구로 평가되었으나, 최근의 연구 결과를 통해 수소화물에 의한 영향이 더 심각한 것으로 드러났고 이는 미국의 규제기준과 새로운 온도 범위를 제시하고 있는 일본의 규제기준에서 확인할 수 있었다. 그러나, 아직까지 수소화물에 의한 영향이 발생하는 응력과 온도 조건을 명확히 규명할 수 있는 연구 자료가 충분하지 못하며, 나아가 사용후핵연료의 취급 시 거동에 대한 연구도 지속적으로 수행해야 할 부분으로 드러났다. 따라서 국내 사용후핵연료 특성에 맞는 건식저장조건을 수립하기 위해서는 국내에서도 본격적인 연구를 통해 이들 자료에 대한 충분한 생산과 평가 및 분석이 뒤따라야 할 것으로 판단된다.
최근 국내에서도 원전 부지 내에 건설된 습식저장조의 용량이 곧 포화될 것으로 예상되어 사용후핵연료의 건식저장에 관한 논의가 활발하다. 이 논문에서는 앞으로 다양하게 논의될 저장시스템의 안전성과 함께 장기 건식저장 시 발생하는 사용후핵연료의 특성 및 건전성 변화에 대해 이제까지 국내외에서 연구 보고된 내용들을 면밀히 검토하고 향후 추구해야 할 연구방향을 제시하고자 하였다. 조사 결과 건식저장 기간 동안 진행될 수 있는 여러 피복관 열화기구 중에서 가장 대표적인 기구는 크립 변형과 수소화물에 의한 영향이었으며, 이들이 사용후핵연료 장기 건식저장 시 규제기술기준의 주요 근간을 이루고 있는 것으로 분석되었다. 한편 과거에는 피복관의 크립 변형이 가장 중요한 열화기구로 평가되었으나, 최근의 연구 결과를 통해 수소화물에 의한 영향이 더 심각한 것으로 드러났고 이는 미국의 규제기준과 새로운 온도 범위를 제시하고 있는 일본의 규제기준에서 확인할 수 있었다. 그러나, 아직까지 수소화물에 의한 영향이 발생하는 응력과 온도 조건을 명확히 규명할 수 있는 연구 자료가 충분하지 못하며, 나아가 사용후핵연료의 취급 시 거동에 대한 연구도 지속적으로 수행해야 할 부분으로 드러났다. 따라서 국내 사용후핵연료 특성에 맞는 건식저장조건을 수립하기 위해서는 국내에서도 본격적인 연구를 통해 이들 자료에 대한 충분한 생산과 평가 및 분석이 뒤따라야 할 것으로 판단된다.
As the capacity of spent nuclear fuel storage pool at reactor sites becomes saturated in ten years, long term dry storage strategy has been recently discussed as an alternative option in Korea. In this study, we reviewed safety-criteria-related research results on spent nuclear fuel performance and ...
As the capacity of spent nuclear fuel storage pool at reactor sites becomes saturated in ten years, long term dry storage strategy has been recently discussed as an alternative option in Korea. In this study, we reviewed safety-criteria-related research results on spent nuclear fuel performance and integrity under long-term dry storage and proposed the direction and the scope of future domestic research and development. Creep and hydride effect in relation to the embrittlement are known to be the major degradation mechanisms of the spent fuels during the long term dry storage. However, recent research results showed that hydride reorientation and hydride embrittlement are one of the most critical factors to the spent fuel integrity. Accordingly safety criteria of US and Japan for the storage system are basically founded on those mechanisms. However, in Korea, not only in-pile but out-of-pile experimental data have not been generated to understand fuel cladding degradation and to determine the criteria to ensure the safety. In addition, the transient behavior of the spent fuel during transportation also needs to be thoroughly examined. Therefore, various experimental research and development will be required to establish our own safety criteria for future long-term dry storage of domestic spent fuels.
As the capacity of spent nuclear fuel storage pool at reactor sites becomes saturated in ten years, long term dry storage strategy has been recently discussed as an alternative option in Korea. In this study, we reviewed safety-criteria-related research results on spent nuclear fuel performance and integrity under long-term dry storage and proposed the direction and the scope of future domestic research and development. Creep and hydride effect in relation to the embrittlement are known to be the major degradation mechanisms of the spent fuels during the long term dry storage. However, recent research results showed that hydride reorientation and hydride embrittlement are one of the most critical factors to the spent fuel integrity. Accordingly safety criteria of US and Japan for the storage system are basically founded on those mechanisms. However, in Korea, not only in-pile but out-of-pile experimental data have not been generated to understand fuel cladding degradation and to determine the criteria to ensure the safety. In addition, the transient behavior of the spent fuel during transportation also needs to be thoroughly examined. Therefore, various experimental research and development will be required to establish our own safety criteria for future long-term dry storage of domestic spent fuels.
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문제 정의
건식저장 조건에서 사용후핵연료 피복관의 연성 감소요인은 크게 수소화물에 의한 것과 중성자 조사에 의한 것이 있는데 조사에 의한 경화는 상대적으로 높은 피복관의 온도로 인해 어느 정도 완화 될 수 있을 것으로 예상된다. 따라서 이 연구에서는 조사에 의한 영향을 제외한 사용후핵연료 피복관의 재료적 특성을 보고자 하였다.
따라서 이 연구에서는 방출 연소도에 따른 사용후핵연료의 산화막 두께, 수소농도, 봉내압 등의 사용후핵연료 피복관 열화에 직·간접적으로 영향을 미치는 국내 사용후핵연료의 재료적 조건을 조사하였고 Origen-ARP를 이용하여 연소이력에 따른 사용후핵연료의 방사능 및 붕괴열에 대해 계산하였다. 또한 건식저장 동안 사용후핵연료 피복관의 주요 열화기구로 작용하고 있는 수소화물재배열, 지연수소화균열 등의 주요 열화기구를 분석하고 이를 바탕으로 건식저장을 경험한 일부 선진국의 규제요건을 재료적인 관점에서 기술하였다.
본 연구에서는 건식저장 상황에서 사용후핵연료의 특성 및 건전성에 대하여 현재까지 보고되고 논의된 사항들을 면밀히 재검토하고 향후 추구해야 할 연구방향을 제시 하고자 하였다. 본 연구 결과를 요약 정리하면 아래와 같다.
앞서 언급하였듯이, 건식저장 기간 중 사용후핵연료 피복관의 물성을 저하시키는 열화기구는 크립, 수소화물 재배열, 지연수소화균열, 응력부식균열, 산화 및 부식 등이 있지만 본 연구에서는 가장 주요한 열화기구인 크립과 수소화물에 의한 열화기구에만 초점을 맞추고자 한다.
가설 설정
이온도분포는 저장용기 바깥의 외부 온도는 40℃ 로 고정하고 공기의 열전달계수를 상수로 가정한 다음 FALCON코 드를 이용하여 시간에 따른 피복관의 온도변화를 구한 식이다. 또한 초기 저장온도를 400℃ 로 가정하였고 연소도 60 GWd/tU의 사용후핵연료가 8.5 년 동안 습식 냉각된 후의 붕괴열을 기반으로 하였다. 한편 실제 핵연료를 운반 용기에 저장하고 15 년 후에 인출하여 실험한 Surry 연료의 경우 아래의 온도 변화 곡선을 제시하였다[42].
제안 방법
일본의 경우 원자력안전기구(Japan Nuclear Energy Safety Organization, JNES)를 중심으로 사용후핵연료의 인허가를 위한 고유 저장기준 설정을 위한 시험을 수행하였다[10]. JNES는 수소화물재배열과 수소취성을 피복관 건전성에 가장 큰 영향을 미치는 열화기구로 규정하고 피복관 재질에 따라 피복관의 연성저하가 나타나지 않는 세부 적인 조건을 설정하였다[27](Table 1). 규제요건을 살펴보면 크게 연소도에 따라 연료를 구분하였고 NRC 기준보다 낮은 응력과 온도로 저장조건을 제한하고 있다.
국내 사용후핵연료 방출량 추이에 따르면 2020년 경에는 16×16 표준형 사용후핵연료가 가장 많이 방출될 것으로 예상되어[1] 16×16 표준형 사용후핵연료 집합체를 대상으로 Origen-ARP[40]를 이용하여 사용후핵연료에서 발생하는 방사능과 붕괴열에 대한 평가 분석을 수행하였다.
최근 미국[57, 83]에서는 고연소도 사용 후핵연료가 수송조건에서 발생할 수 있는 기계적 충격에 의한 피복관 손상을 판단하기 위해 피복관 압축실험을 진행하였다. 대상 피복관은 Zircaloy-4, Zirlo, M5 등으로 수소화물재배열을 발생시킨 다음 상온에서 200℃ 까지 압축실험을 실행하였는데, 이 실험에서는 반경 방향 재배열을 유발하는 원주 방향 응력을 변수로 반경 방향 수소화물 연결 인자(Radial Hydride Continuity Factor, RHCF)를 모델링하고 RHCF 에 따른 피복관의 연성, 취성 여부를 판단 하기 위한 방법론이 개발 중이다. Fig.
따라서 이 연구에서는 방출 연소도에 따른 사용후핵연료의 산화막 두께, 수소농도, 봉내압 등의 사용후핵연료 피복관 열화에 직·간접적으로 영향을 미치는 국내 사용후핵연료의 재료적 조건을 조사하였고 Origen-ARP를 이용하여 연소이력에 따른 사용후핵연료의 방사능 및 붕괴열에 대해 계산하였다.
대상 데이터
국내 사용후핵연료 방출량 추이에 따르면 2020년 경에는 16×16 표준형 사용후핵연료가 가장 많이 방출될 것으로 예상되어[1] 16×16 표준형 사용후핵연료 집합체를 대상으로 Origen-ARP[40]를 이용하여 사용후핵연료에서 발생하는 방사능과 붕괴열에 대한 평가 분석을 수행하였다. 또한 연소이력이 붕괴열에 미치는 영향을 판단하기 위해 앞서 조사된 연소이력과 연소도를 [29] 바탕으로 최대연소도(55 GWd/tU), 평균연소도(42 GWd/tU), 최소연소도 (25 GWd/tU)를 가진 집합체를(초기 농축도 각각 4.45%, 3.99%, 2.37%) 대상으로 백만년의 시간 변화에 따른 총 방사능과 붕괴열을 계산하였다. Fig.
성능/효과
3은 최근 국내에서 보고된 연구결과로 국내 사용후핵연료 피복관의 산화막 두께에 미치는 연소도의 영향을 보여준다. 연구결과 산화두께의 평균적인 거동은 EPRI 결과와 매우 유사하지만 동일한 연소도를 가질지라도 산화막 두께는 연소이력에 영향을 받고 연소도가 증가할수록 그 영향은 커진다는 것을 알 수 있다. 그림에서 알 수 있듯이 연소도 55 GWd/tU 에서는 100 ㎛ 이상의 산화막이 생성될 수 있으며 연소이력에 따라 약 40 ㎛ 이상의 편차가 생길 수 있다.
평가결과 방사능과 붕괴열은 연소도 차이에 따른 변화는 거의 없는 것으로 드러났다. 위의 계산 결과를 토대로 건식저장 시 중요하게 평가되는 10 년, 100 년 시점에 방사능과 붕괴열은 초기 대비 각각 0.1%와 0.01% 수준으로 감소할 것이라는 것을 예상할 수 있다.
60 GWd/tU 이상의 고연소도에도 불구하고 M5의 수소 농도는 100 wppm 이하였고 원주응력 110 MPa이 작용하였을 때 대부분의 수소화물이 반경 방향으로 재배열되었지만 같은 조건의 Zirlo 에 비하여 DBTT 가 낮았다. 이상의 실험결과에서 알 수 있듯이, DBTT 는 수소화물의 반경방향 배열과 수소 농도에 심각한 영향을 받는다. 그러나 Billone 등[57, 83] 은 실험적인 결과를 바탕으로 연성·취성 여부를 판단하는 기준으로 2% 변형률을 제시하였지만 링 압축시험의 특성 [84, 85]을 고려할 때 2% 변형률은 탄성영역을 살짝 벗어난 보수적인 값으로 논란의 여지가 있다고 판단된다.
1 W 정도로 낮아진다. 평가결과 방사능과 붕괴열은 연소도 차이에 따른 변화는 거의 없는 것으로 드러났다. 위의 계산 결과를 토대로 건식저장 시 중요하게 평가되는 10 년, 100 년 시점에 방사능과 붕괴열은 초기 대비 각각 0.
수소화물재배열은 일반적으로 열주기 횟수가 증가할수록 증가한다고 알려져 있지만[9, 66] 명확한 모델은 제시되지 않은 상황이다. 현재 NRC는 열주기 동안 온도 변화를 65℃ 이내로 제한하고 있는데 제시된 65℃는 지르코 늄합금 내 수소의 고용도 이력 현상과[67-70] 관계된 값으로 Kammenzind 등[35, 71]의 결과를 바탕으로 열주기가 65℃이내인 경우 수소화물재배열이 발생하지 않을 것으로 판단하였다.
후속연구
건식저장 조건에서 사용후핵연료 피복관의 연성 감소요인은 크게 수소화물에 의한 것과 중성자 조사에 의한 것이 있는데 조사에 의한 경화는 상대적으로 높은 피복관의 온도로 인해 어느 정도 완화 될 수 있을 것으로 예상된다. 따라서 이 연구에서는 조사에 의한 영향을 제외한 사용후핵연료 피복관의 재료적 특성을 보고자 하였다.
또한 피복관 외부의 수분을 제거하기 위해 진공 건조를 진행하는 동안 피복관의 온도는 앞서 언급하 였듯이 400℃ 이상에 [3, 4] 이르게 된다. 그러나 실제 진공 건조 과정 중에 핵연료의 온도가 얼마나 상승할 수 있는지는 진공 건조 시간에 달려있고 이 부분에 대한 추가적인 연구가 필요한 실정이다. 아래 수식은 미국 전력연 구원(Electric Power Research Institute, EPRI)[41]이 제시한 건식저장 기간 동안의 피복관의 온도이력 변화를 나타낸 식이다.
최근 국내에서 수행된 연구 결과는 저연소 국내 사용후핵연료(방출연소도 45 GWd/tU 이하)의 경우 피복관에 걸리는 응력이 90 MPa 이하일 것으로 예측되 지만 고연소도 영역에서는 90 MPa을 초과하는 연료도 충분히 존재할 수 있다고 보고하고 있다. 그러므로 국내에서도 명확한 사용후핵연료의 건전성 평가를 위해 수소화물에 대한 좀 더 세밀한 연구가 필요하다. 아울러 새로운 피복관 재질의 사용후핵연료에 대한 연구범위 확대도 동반되어야 한다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 국내 사용후핵연료에 대한 충분한 자료 생산 및 분석이 우선되어야 하며, 건식저장 환경에서 사용후핵연료의 거동에 대한 연구를 지속적 으로 수행하는 것이 필요하다. 이러한 연구결과는 국내 고유 저장시스템의 설계 및 규제기준 정립에 기여할 수 있으 며, 나아가 사용후핵연료 건식저장에 대한 대국민 수용성 증진에도 크게 기여할 것이다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 국내 사용후핵연료에 대한 충분한 자료 생산 및 분석이 우선되어야 하며, 건식저장 환경에서 사용후핵연료의 거동에 대한 연구를 지속적 으로 수행하는 것이 필요하다. 이러한 연구결과는 국내 고유 저장시스템의 설계 및 규제기준 정립에 기여할 수 있으 며, 나아가 사용후핵연료 건식저장에 대한 대국민 수용성 증진에도 크게 기여할 것이다.
그러나 약 28 년이 경과한 지금, M5, ZIRLO, MDA, HANA 등 다양한 피복관이 개발되 었으며, 고연소도 운전과 함께 45 GWd/tU 이상의 고연소된 사용후핵연료가 방출되고 있는 실정이다. 한편 국내에서도 가까운 미래에 Zircaloy-4, Zirlo 사용후핵연료와 함께 HANA 피복관도 방출될 것이다. 미국과 일본의 사례에서 알 수 있듯이 고연소도 사용후핵연료와 함께 다양한 피복관 재질에 대한 건전성 연구 역시 반드시 필요하다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
건식저장 방법이 현실적인 대안으로 떠오르는 이유는 무엇인가?
이 기간이 끝난 후 사용후핵연료를 처분하는 방법은 심지층에 영구 처분하거나, 혹은 재처리 후 발생하는 고준위 폐기물을 영구처분하는 방식이 있다. 현재 우리나라는 아직 최종 처분 방식을 결정하지 못하고 국내 경수로에서 발생된 사용후핵연료 모두를 발전소 내 수중 저장조에서 보관되고 있다. 그러나 국내 원전의 저장조 용량의 한계로 2025년경에는 이 시설이 포화될 것으로 예상되고 있다. 따라서 사용후핵연료를 처분하기 위한 그 중간단계로 사용후핵연료를 공기나 불활성 기체로 채워진 별도의 용기에 저장하는 건식저장 방법이 현실적인 대안으로 부상하고 있다.
건식저장 방식의 장점은 무엇인가?
따라서 사용후핵연료를 처분하기 위한 그 중간단계로 사용후핵연료를 공기나 불활성 기체로 채워진 별도의 용기에 저장하는 건식저장 방법이 현실적인 대안으로 부상하고 있다. 건식저장 방식의 경우 안전성, 경제성 측면에서 유리한 것으로 평가되고 있으며 최근에는 대부분의 국가에서 이 방식을 이용하고 있는 추세이다.
사용후핵연료의 건식저장에 관한 논의가 활발한 이유는 무엇인가?
최근 국내에서도 원전 부지 내에 건설된 습식저장조의 용량이 곧 포화될 것으로 예상되어 사용후핵연료의 건식저장에 관한 논의가 활발하다. 이 논문에서는 앞으로 다양하게 논의될 저장시스템의 안전성과 함께 장기 건식저장 시 발생하는 사용후핵연료의 특성 및 건전성 변화에 대해 이제까지 국내외에서 연구 보고된 내용들을 면밀히 검토하고 향후 추구해야 할 연구방향을 제시하고자 하였다.
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