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문제 정의
- 본 연구에서는 분류층 가스화 기술을 대표하는 GE energy, Phillips, Shell, Siemens의 석탄 가스화 기술 특성을 비교하고, 공정모델 분석을 통하여 보다 우수한 가스화 방식을 제안하였다. 가스화 공정별 기술 분석은 문헌 등을 기반으로 정리하였으며, 공정모사를 통한 성능 비교를 위하여 Aspen Plus가 사용되었다.
가설 설정
- 5%를 균일하게 반영하였다.(7) 석탄에 포함된 Tar는 모델에 반영하지 않고 Char에는 탄소와 Ash만을 포함하는 것으로 가정하였다.
- 합성가스 냉각방식 중에 화학적 냉각방식을 채택하고 있는 Phillips 가스화기를 다른 가스화기 들과 비교하기 위하여 상기의 유용한 스팀 회수 엑서지 계산과는 다르게 화학 엑서지를 엑서지 효율 계산과정에 포함하여 냉각 방식에 따른 엑서지 효율을 계산하였다. 합성가스의 화학 엑서지는 냉각, 혼합 등의 과정에서 서로 반응하지 않는 것으로 가정하였으며, 엑서지 계산은 식 (2)에 의하여, 엑서지 수지는 식 (5)에 의해 계산하여 Table 7에 정리하였다. 결과를 살펴보면 Phillips 가스화기의 엑서지 효율이 92.
제안 방법
- 2는 대표적인 합성가스 냉각기술을 나타낸 것이다.(6) 열회수 냉각방식(HRSC; Heat Recove ry Syngas Cooler Quenching)을 사용하고 있는 GE energy는 가스화기 하부에 RSC(Radiant Syngas Cooler)와 이후 CSC(Convective Syngas Cooler)를 설치하여 발생된 열을 스팀으로 회수할 수 있도록 설계하였다.
- (8) 부가적으로 석탄과 석탄재에 대한 엔탈피와 밀도 계산을 위하여 HCOALGEN과 DCOALGT 모델이 사용되었다.(9) 가스화 모델은 Yield 반응기와 Gibbs 모델로 구성하고 Table 2에 정리된 화학 반응식을 고려하여 가스화기 개별 특성을 반영하였다.
- 가스화기 전체 에너지 효율에 10% 정도 기여하는 열 회수 효율은 엑서지 분석을 통하여 가스화기 종류별 분석결과를 표준화하였다. 가스화 과정에서 생성된 물리 엑서지가 유용한 스팀으로 회수되는 엑서지 효율을 식 (6)을 이용하여 계산하면 Table 6과 같다.
- 공정모사 결과에 대한 신뢰성 확보를 위하여, 플랜트 운전 자료를 기반으로 검증된 공정별 모델이 사용되었다. 개발된 공정별 모델을 이용한 에너지 및 엑서지 분석 결과를 통하여 공정별 특성을 정량적으로 비교하였다.
- 공정모사 결과에 대한 신뢰성을 확보하기 위하여, 발표된 운전 결과와 공정모사의 예측결과 비교를 통해 ±5% 이상의 오차가 발생하지 않도록 모델을 구성하였다.
- (12) 여기서, 보정 온도는 실증 운전 자료를 기반으로 결정되기 때문에 가스화기 특성이 반영된 경험적인 수치로 가스화기 종류에 따라 고유 값을 갖는다. 본 연구에서는 Table 2에 제시된 R2, R4, R9 반응에 대하여 0~200℃ 범위에서 가스화 반응 온도를 보정하여 사용하였다.
- 본 연구에서는 분류층 가스화기를 대표하는 GE Energy, Phillips, Shell, Siemens 가스화기를 대상으로 가스화기별 특성을 분석하고, Aspen Plus를 이용하여 공정모사를 수행하였다. 공정모사 결과에 대한 신뢰성을 확보하기 위하여, 발표된 운전 결과와 공정모사의 예측결과 비교를 통해 ±5% 이상의 오차가 발생하지 않도록 모델을 구성하였다.
- 엑서지 계산에 필요한 물질에 대한 몰분율, 유량, 엔탈피와 엔트로피는 Aspen Plus 모사 결과로부터 계산하였으며, Table 3에 제시된 외부 조건을 기준 엑서지로 하였다. 특히, 석탄에 대한 화학 엑서지 εoi 값은 J.
- 이는 2단 가스화 영역에서 생성된 합성가스의 화학 엑서지가 증가했기 때문이다. 여기서 유입 엑서지는 합성가스의 화학 엑서지, 물리 엑서지 그리고 추가 유입되는 일 엑서지의 총합이며, 배출되는 엑서지는 엑서지 별로 분류하여 표시하였다. 엑서지 손실은 회수할 수 없는 엑서지와 현열로 배출되는 엑서지의 합이다.
- 합성가스 냉각방식 중에 화학적 냉각방식을 채택하고 있는 Phillips 가스화기를 다른 가스화기 들과 비교하기 위하여 상기의 유용한 스팀 회수 엑서지 계산과는 다르게 화학 엑서지를 엑서지 효율 계산과정에 포함하여 냉각 방식에 따른 엑서지 효율을 계산하였다. 합성가스의 화학 엑서지는 냉각, 혼합 등의 과정에서 서로 반응하지 않는 것으로 가정하였으며, 엑서지 계산은 식 (2)에 의하여, 엑서지 수지는 식 (5)에 의해 계산하여 Table 7에 정리하였다.
대상 데이터
- 가스화기 공정모사는 화학공정에서 널리 사용하고 있는 Aspen Plus를 사용하였다. Aspen Plus는 고체연료에 대한 해석기능 때문에 그 동안 석탄 가스화기 뿐만 아니라 바이오 매스 가스화기 공정모사 등 다양한 영역에 활용되고 있다.
- 공정모사를 위하여 역청탄 중 발열량이 6,165kcal/kg(HHV 기준)에 속하는 호주탄을 대상으로 하였다. 석탄 조성은 아래 Table 1과 같다.
데이터처리
- 본 연구에서는 분류층 가스화 기술을 대표하는 GE energy, Phillips, Shell, Siemens의 석탄 가스화 기술 특성을 비교하고, 공정모델 분석을 통하여 보다 우수한 가스화 방식을 제안하였다. 가스화 공정별 기술 분석은 문헌 등을 기반으로 정리하였으며, 공정모사를 통한 성능 비교를 위하여 Aspen Plus가 사용되었다. 공정모사 결과에 대한 신뢰성 확보를 위하여, 플랜트 운전 자료를 기반으로 검증된 공정별 모델이 사용되었다.
- 개발된 가스화기 모델에 대한 신뢰성 검증은 실증 자료와 함께 문헌값(3,10) 비교를 통해 실시되었다. 검증 결과, 주요 성분에 대해서는 ±3% 이내 오차범위였으며, 미세 성분에 대해서는 ±5% 이상을 넘지 않았다.
이론/모형
- (8) 부가적으로 석탄과 석탄재에 대한 엔탈피와 밀도 계산을 위하여 HCOALGEN과 DCOALGT 모델이 사용되었다.(9) 가스화 모델은 Yield 반응기와 Gibbs 모델로 구성하고 Table 2에 정리된 화학 반응식을 고려하여 가스화기 개별 특성을 반영하였다.
- Aspen Plus로 모사된 전 공정의 일반적인 혼합 물질의 물리적 특성계산은 물과 탄화수소 혼합 공정에 보다 적합한 SRKKB(Kabadi-Danner에 의해 보정된 RK-Soave식)식을 이용하였다.(8) 부가적으로 석탄과 석탄재에 대한 엔탈피와 밀도 계산을 위하여 HCOALGEN과 DCOALGT 모델이 사용되었다.
- 가스화기 공정모델은 J. Yoo(2009)에 의하여 개발된 석탄 가스화 공정모델(11)을 개선하였다. 모델 개선은 기존의 Gibbs 모델에서 얻어진 화학 평형온도를 보정하여 개별 반응식에 대입하여 계산하는 방법으로 Gibbs 에너지 최소화 계산 결과를 미세하게 조정하기 위해 수행된다.
- 계에 전달된 일은 엑서지 값과 동일하게 계산하였으며, 열 에너지는 아래 식 (4)와 같이 Carnot Factor를 이용하여 계산하였다.
- 가스화 공정별 기술 분석은 문헌 등을 기반으로 정리하였으며, 공정모사를 통한 성능 비교를 위하여 Aspen Plus가 사용되었다. 공정모사 결과에 대한 신뢰성 확보를 위하여, 플랜트 운전 자료를 기반으로 검증된 공정별 모델이 사용되었다. 개발된 공정별 모델을 이용한 에너지 및 엑서지 분석 결과를 통하여 공정별 특성을 정량적으로 비교하였다.
- 특히, 석탄에 대한 화학 엑서지 εoi 값은 J. Szargut(2004)에 의해 제시된 방법에 따라 β보정계수를 계산하고 아래 식 (3)과 같이 발열량의 비로 계산하였다.
성능/효과
- 가스화 과정에서 생성된 물리 엑서지가 유용한 스팀으로 회수되는 엑서지 효율을 식 (6)을 이용하여 계산하면 Table 6과 같다. GE energy 가스화기의 열회수 냉각방식이 가장 높은 엑서지 효율을 보였으며, Shell 가스화기의 가스 재순환 냉각방식의 경우에는 유용한 스팀을 상대적으로 많이 회수하고 있으나, 효율적인 방법이라고 볼 수 없었다. 즉 열교환 면적을 증가시키는 것이 가스 재순환을 통한 열교환 방식보다 성능이 우수하였다.
- 검증 결과, 주요 성분에 대해서는 ±3% 이내 오차범위였으며, 미세 성분에 대해서는 ±5% 이상을 넘지 않았다.
- 합성가스의 화학 엑서지는 냉각, 혼합 등의 과정에서 서로 반응하지 않는 것으로 가정하였으며, 엑서지 계산은 식 (2)에 의하여, 엑서지 수지는 식 (5)에 의해 계산하여 Table 7에 정리하였다. 결과를 살펴보면 Phillips 가스화기의 엑서지 효율이 92.3%로 가장 우수하였다. 이는 2단 가스화 영역에서 생성된 합성가스의 화학 엑서지가 증가했기 때문이다.
- 4배의 수분으로 인해 가스화 과정에서 보다 많은 열을 흡수해야 하며, 이를 위해 산소 소비량이 약 8% 증가하였다. 결과적으로 증가된 산소는 이산화탄소 발생을 증가시켜 합성가스 전환효율을 감소시킨다.
- GE energy 가스화기의 슬러리 주입 조건을 표시한 점 A1이 건식 주입조건으로 바뀌게 되면서 점 A2로 내려오게 된다. 결과적으로 합성가스 전환효율은 3.3% (77%에서 80.3% 상승)상승하고 산소 소모량은 슬러리 주입 조건과 비교하여 7.2%(0.83에서 0.77 감소) 감소하였다.
- 공정 분석결과, 슬러리 주입방식은 수분 주입량이 많기 때문에 합성가스 전환효율이 77% 수준으로 건식 주입방식 80.3%와 비교하여 낮은 효율을 보였다. 그러므로 건식 석탄 주입방식을 선택한다면 슬러리 주입 방식과 비교하여 3.
- 에너지효율 측면에서 Shell 가스화기가 높은 것으로 예측되었으나, Siemens 가스화기를 제외하면 1~2% 내외의 낮은 차이를 보였다. 그러나 엑서지 분석결과는 Phillips 가스화기가 보다 월등하게 우수한 결과를 얻었다. 이와 같은 차이는 가스화기에 유입되는 현열만을 계산하는 에너지 계산 방법과 다르게 산소, 스팀이 가지고 있는 화학, 물리 엑서지가 유입 엑서지에 반영되었기 때문이다.
- 합성가스 냉각방식은 유효 스팀의 회수율 측면에서는 전열면적을 넓히는 열회수 냉각방식이 유리하였다. 그러나 특정 열교환 영역에서의 석탄 비산재의 부착 문제와 생성된 합성가스 전환효율을 고려한다면 화학적 냉각방식이 가장 우수한 것으로 판단되었다.
- 4와 같다. 모사결과에 의하면 2단 가스화 영역에 석탄 주입비 0.35,1단 가스화 영역 주입비 0.65에서 83.82%의 가장 높은 합성가스 전환효율을 보였다. 그러나 2단 가스화 영역에 주입되는 석탄 비율이 0.
- 상용화된 가스화 공정별 분석 결과, 건식 석탄주입 설비와 2단 가스화로 구성된 화학적 냉각방식이 우수한 가스화 공정인 것으로 판단되었다. 그러나 보다 현실적인 접근을 위해서는 추가적으로 가스화기 및 합성가스 냉각기에 대한 구조적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
- 지금까지 설명된 내용과 모사결과를 종합하면 다음과 같다. 에너지효율 측면에서 Shell 가스화기가 높은 것으로 예측되었으나, Siemens 가스화기를 제외하면 1~2% 내외의 낮은 차이를 보였다. 그러나 엑서지 분석결과는 Phillips 가스화기가 보다 월등하게 우수한 결과를 얻었다.
- GE energy 가스화기의 열회수 냉각방식이 가장 높은 엑서지 효율을 보였으며, Shell 가스화기의 가스 재순환 냉각방식의 경우에는 유용한 스팀을 상대적으로 많이 회수하고 있으나, 효율적인 방법이라고 볼 수 없었다. 즉 열교환 면적을 증가시키는 것이 가스 재순환을 통한 열교환 방식보다 성능이 우수하였다. 물분사 냉각방식을 사용하고 있는 Siemens 가스화기의 경우는 일부 가스화기 벽면에 설치된 수냉벽에서 회수되는 스팀을 제외하고 대부분의 열을 현열로 배출하고 있기 때문에 엑서지 효율이 1.
- 합성가스 온도를 필요한 온도로 낮추고 유효스팀으로 열을 회수하는 가장 효과적인 방법은 48.83%의 엑서지 효율로 계산된 열회수 냉각방식이지만 비산재 및 슬래그 점성으로 열회수 장치의 Fouling 등을 고려한다면 화학적 냉각방식이 가장 효율적인 냉각방식인 것으로 분석되었다. 화학적 냉각방식의 가스화기 운전을 위하여 2 단 가스화 영역의 석탄 주입비는 석탄 조성과 운전조건에 따라 다를 수 있으나, Phillips 가스화기의 경우 성능측면에서 1 단과 2 단의 석탄 분배비율 0.
후속연구
- 상용화된 가스화 공정별 분석 결과, 건식 석탄주입 설비와 2단 가스화로 구성된 화학적 냉각방식이 우수한 가스화 공정인 것으로 판단되었다. 그러나 보다 현실적인 접근을 위해서는 추가적으로 가스화기 및 합성가스 냉각기에 대한 구조적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
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