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문제 정의
- 본 연구에서는 하수슬러지의 소화가스 생산 효율 향상을 위해 전기분해 처리방법을 수행하고 이를 소화가스 생산과 탈질실험을 통해 다음과 같은 결과를 얻었다.
- 7배 가용화율을 확인된바 있다[19]. 이에 본 연구에서는 앞선 하수슬러지의 전기분해 처리결과를 바탕으로 혐기성발효를 통한 메탄가스 생산량을 확인하여 혐기성소화효율을 평가하고, 외부탄소원으로 이용하여 탈질효과를 확인하여 실험을 통해전기분해 처리된 하수슬러지의 에너지화 가능성을 확인하고자 하였다.
제안 방법
- Table. 1과 같은 반응기를 이용하여 전극간격 5mm 기준으로 전기분해 처리시간(10繕60분)과 전류밀도(2, 5, 8, 10 mA/cm2)가 각각 다른 조건에서 처 리된 하수슬러지를 이용하였으며 이때 사용된 슬러지의 가용화율을 Table. 2에 나타내었다.
- TS, VS, SS, VSS, SCODcr, TCODcr은 모두 standard methods[20]를 기준으로 시행하였으며, pH미터(UB-5, Denver instrument, USA)를 이용하였다. 가스발생량은 루어락(luer lock tip) 형태의 유리주사기를 이용하여 측정하였으며, 발생가스의 성분분석은 TCD가 장착된 가스크로마토그래피(Acme 6000, Younglin)을 이용하였다. 컬럼은 Carboxen-1000(supelco)을 이용하였으며 가스크로마토그래피 운전조건은 아르곤을 운반기체로 이용하였고, 유속은 30 mL/min, 주입구와 검출기의 온도는 각각 210, 220℃로 고정하였고, 오븐온도는 35℃에서 8분간 유지 후 210℃까지 8℃/min으로 승온 후 최종온도에서 2분간 유지하였다.
- 바이오가스 생산 실험에 사용된 반응조는 유효부피 100 mL(총용량 125 mL)의 세럼병을 이용하였고, 식종균과 전기분해 전처리된 하수슬러지를 1:9 (V/V)의 비율로 조제하였다. 혼합시료의 초기 pH는 7.
- 선진연구자들에 의한 탈질 산화반응은 식(1)과 같으며 이를 식(2)와 같이 질소제거속도상수(kDN)를 반응시간별 NO3--N 농도의 변화를 기준으로 한 0차 반응식으로 해석하였다.
- 8 이였고, 반응조를 질소로 충분히 치환 후 35℃, 150 rpm의 진탕배양기에서 실험을 진행하였다 탈질실험은 1 L 샘플병에 탈질균주와 전기분해 전처리된 슬러지를 1:1(V/V)로 혼합하여 shaking incubator에서 20℃, 150 rpm으로 실험을 진행하였다. 이때 대조군으로는 반송슬러지를 이용하였고 각 시료채취는 10분 간격으로 이루어졌다.
- 전극간격별 전기분해 처리 하수슬러지는 앞선 처리시간 전류밀도 조건에서 전극간격을 4 , 5 , 6 mm로 달리하여 처리된 하수슬러지를 채취하여 이용하였다.
- 컬럼은 Carboxen-1000(supelco)을 이용하였으며 가스크로마토그래피 운전조건은 아르곤을 운반기체로 이용하였고, 유속은 30 mL/min, 주입구와 검출기의 온도는 각각 210, 220℃로 고정하였고, 오븐온도는 35℃에서 8분간 유지 후 210℃까지 8℃/min으로 승온 후 최종온도에서 2분간 유지하였다.
- 하수슬러지의 전기분해 처리에 따른 가용화율 효과를 혐기성소화로 평가하기 위해 각 인자 (전기분해, 전류밀도)별 전기분해 처리된 하수슬러지를 이용하여 BMP 실험을 진행하였다.
- 혼합시료의 초기 pH는 7.2-7.8 이였고, 반응조를 질소로 충분히 치환 후 35℃, 150 rpm의 진탕배양기에서 실험을 진행하였다 탈질실험은 1 L 샘플병에 탈질균주와 전기분해 전처리된 슬러지를 1:1(V/V)로 혼합하여 shaking incubator에서 20℃, 150 rpm으로 실험을 진행하였다.
대상 데이터
- 컬럼은 Carboxen-1000(supelco)을 이용하였으며 가스크로마토그래피 운전조건은 아르곤을 운반기체로 이용하였고, 유속은 30 mL/min, 주입구와 검출기의 온도는 각각 210, 220℃로 고정하였고, 오븐온도는 35℃에서 8분간 유지 후 210℃까지 8℃/min으로 승온 후 최종온도에서 2분간 유지하였다. NO3-N분석은 이온크로마토그래피(883 Basic IC plus1, Metrohm, Swiss)를 이용, Metrosep A Supp 4 컬럼으로 서프레서(50 mM H2SO4)와 1.8 mM Na2CO3, 1.7 mM NaHCO3을 용리액으로 이용하였다.
- 바이오가스 생산에 사용된 기질은 선행연구로 얻어진 전기분해 전처리 된 하수슬러지를 이용하였다[19]. Table.
- 탈질실험에서는 5 mA/cm2, 전극간격(4 mm), 처리시간(60분)으로 처리된 반송슬러지를 외부탄소원으로 사용하였고 질소원으로는 KNO3, P원으로는 KH2PO4와 K2HPO4를 이용하였다. 바이오가스 생산에서 혐기성소화균주는 서울시 J물재생센터에서 소화처리 된 혐기성슬러지를 채취하여 실험이 진행 전까지 혐기상태 유지를 위해 질소가스로 혐기성상태를 유지하여 이용하였다.
- 전극간격별 전기분해 처리 하수슬러지는 앞선 처리시간 전류밀도 조건에서 전극간격을 4 , 5 , 6 mm로 달리하여 처리된 하수슬러지를 채취하여 이용하였다. 탈질실험에서는 5 mA/cm2, 전극간격(4 mm), 처리시간(60분)으로 처리된 반송슬러지를 외부탄소원으로 사용하였고 질소원으로는 KNO3, P원으로는 KH2PO4와 K2HPO4를 이용하였다. 바이오가스 생산에서 혐기성소화균주는 서울시 J물재생센터에서 소화처리 된 혐기성슬러지를 채취하여 실험이 진행 전까지 혐기상태 유지를 위해 질소가스로 혐기성상태를 유지하여 이용하였다.
이론/모형
- TS, VS, SS, VSS, SCODcr, TCODcr은 모두 standard methods[20]를 기준으로 시행하였으며, pH미터(UB-5, Denver instrument, USA)를 이용하였다. 가스발생량은 루어락(luer lock tip) 형태의 유리주사기를 이용하여 측정하였으며, 발생가스의 성분분석은 TCD가 장착된 가스크로마토그래피(Acme 6000, Younglin)을 이용하였다.
성능/효과
- 하수슬러지의 전기분해 처리시간별 시료를 이용한 BMP실험결과에서는 시간의 증가에 따라 바이오가스 생산량이 증가함을 확인하였으며 이때 대조군인 전처리가 적용되지 않은 하수슬러지를 이용한 시료의 바이오가스발생량이 0.27 L CH4/g VS인데 반해 60분간 전기분해 처리된 하수슬러지를 이용한 BMP 실험결과에서는 0.47 L CH4/g VS로 대조군 대비 약 74% 높은 바이오가스 발생량을 나타내었다.
- 1. , 전기분해 처리시간, 전류밀도와 하수슬러지 가용화율은 비례적인 관계를 나타내었으며, 특히 전극간격 4 mm에서 전류밀도 10 mA/cm2로 60분 처리 시 가용화율은 9.02%로 가장 높은 증가율을 나타내었다.
- 2. 같은 조건의 전기분해 처리 슬러지를 이용하여 탈질실험을 진행한 결과 19.2 mg NO3-N/g MLVSS·hr의 탈질율로 탈질공정의 외부탄소원으로 이용이 용이할 것으로 사료된다.
- 2. 전기분해 처리된 슬러지를 이용하여 BMP실험을 진행한 결과, 전기분해 처리조건별로 행하여 구한 가용화율과 메탄가스 생산량은 비례하는 관계를 나타내었으며, 앞선 처리조건(전극간격 4 mm, 전류밀도 10 mA/cm2로 60분간 처리한 시료에서 0.49 L CH4/g VS으로 가장 높은 메탄생산량을 보였다.
- 4% 증가하는 경향을 확인할 수 있었다. BMP 실험결과는 앞선 전기분해 처리조건별 실험의 가용화율과 유사한 경향으로 메탄생산량이 증대됨을 확인할 수 있었다. 이는 앞서 서술한바와 같이 투입에너지가 증가함에 따라 하수슬러지에 더 높은 에너지가 투입됨에 따라 전기화학적 직접산화반응과 간접산화반응이 슬러지의 플록과 세포벽이 파괴되어 슬러지 내부의 다양한 유기물의 용출로 인해 가용화율이 증대되고, 혐기소화 시 메탄생산균의 기질로써 이용이 용이한 형태의 유기물량이 증대되어 가용화율과 메탄가스 생산량의 증가가 유사한 경향을 보인 것으로 사료된다.
- 대조군인 전처리되지 않은 슬러지를 이용한 메탄생산량은 총 0.20 L CH4/g VS를 보였으나 전극간격별(4, 5, 6 mm)로 처리된 하수슬러지를 이용한 시료의 20일까지의 메탄생산량은 전극간격 4 mm에서 0.44 L CH4/g VS로 대조군 대비 약 2.2배 증가함을 확인할 수 있었다.
- 2배 증가함을 확인할 수 있었다. 또한 대조군의 메탄생산속도는 실험시작 약 10일 경과 이후 부터는 메탄가스 생산이 거의 없는 것으로 확인되었으나 전기분해 처리된 슬러지를 이용한 메탄생산속도는 15일까지는 지속적으로 증가하는 경향을 보이며 메탄생산이 증대됨을 확인할 수 있었다.
- 전기분해는 양극전극(Anode)과 음극전극(Cathode)의 표면반응에 의한 것으로 유기물의 직접산화와 동시에 전극표면에서 생성되는 OH radical에 의한 간접산화를 통해 유기물이 산화됨에 따라 전극간격이 좁을수록 유기물과 생성되는 oxidant에 의해 산화력이 증대되게 된다[25]. 본 BMP 실험에서도 전극간격이 좁은 전기분해 처리 시료에서 유기물량이 증대되어 가용화율이 상승되고 이에 따라 메탄생성균주의 기질이 증대되어 총 메탄생산량이 증가된 것으로 확인된다. 또한, 이러한 기질은 메탄생성균주가 기질로써 이용이 용이하므로 전극간격별 시료에 따라 메탄생산속도에도 영향을 미친 것으로 사료된다.
- 5V로 전기분해 처리 후 기질로 직접 이용하여 약 10-25%의 메탄가스 증대결과를 보고한바 있다. 본 실험에서도 전기분해 처리된 슬러지를 이용하여 메탄생산량 증대를 확인할 수 있었으며 전기분해 전처리가 하수슬러지의 메탄가스 생산량 증대를 위한 전처리 방법으로 적용이 가능함을 확인할 수 있었다.
- 선진연구자들에 의해 탈질산화 반응은 0차 반응인 것으로 확인되어 왔으며, 무산소 반응조 질산농도는 경과기간에 따라서 일정한 속도로 감소되는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 전기분해 슬러지를 이용하여 탈질실험을 진행한 결과 Fig. 6에서와 같이 선진연구자들의 결과와 유사한 경향을 나타낸 것으로 확인되었다.[27]
- 전극간격별 메탄생산량은 5 mm 시료에서는 0.38 L CH4/g VS, 6 mm 시료에서는 0.37 L CH4/g VS로 전극간격이 좁을수록 가용화율과 유사하게 메탄가스 생산량도 증가함을 확인할 수 있었다. 전기분해는 양극전극(Anode)과 음극전극(Cathode)의 표면반응에 의한 것으로 유기물의 직접산화와 동시에 전극표면에서 생성되는 OH radical에 의한 간접산화를 통해 유기물이 산화됨에 따라 전극간격이 좁을수록 유기물과 생성되는 oxidant에 의해 산화력이 증대되게 된다[25].
- 전기분해 슬러지의 탈질율은 19.2 mg NO3--N/g MLVSS·hr로 대조군인 10.53mg NO3-N/g MLVSS·hr 에 비해 81.7% 높은 결과를 보였다.
- 2%로 증가하는 경향을 보였으며 전극간격이 좁을수록 더 높은 가용화율을 보였다. 전기분해 처리시간 60분을 기준으로 한 전류밀도에 따른 전극간격별 결과에서도 전류밀도가 증가함에 따라 가용화율은 증가하는 경향을 보였으며 이와 동시에 전극간격이 좁을수록 더 높은 효율을 보였다. 하수슬러지의 전기분해 처리는 직·간접산화에 의해 투입 에너지에 따라 강한 산화물이 생성되어 슬러지 내 세포벽과 체외고분자물질 등 유기물을 산화시키는 방법으로 처리시간과 전류밀도가 높아질수록 투입에너지가 높아져 유기물 분해가 증가하여 가용화율이 증가한 것으로 사료된다[21-24].
- 2에 나타내었다. 전류밀도 10 mA/cm2을 기준으로 처리시간을 증가시킨 결과 60분 처리 시 전극간격 4, 5, 6 mm에 따라 9.02, 6.97, 6.2%로 증가하는 경향을 보였으며 전극간격이 좁을수록 더 높은 가용화율을 보였다. 전기분해 처리시간 60분을 기준으로 한 전류밀도에 따른 전극간격별 결과에서도 전류밀도가 증가함에 따라 가용화율은 증가하는 경향을 보였으며 이와 동시에 전극간격이 좁을수록 더 높은 효율을 보였다.
- 7% 높은 결과를 보였다. 질소제거 과정에서 탄소원은 그 성상에 기인하여 영향을 높게 받는 것으로 알려져 있으며 본 결과를 통해 기존 공정에서 탈질을 위해 외부탄소원으로 사용되는 메탄올을 대체할 수 있는 정도의 수준인 것으로 확인되었다.
- 하수슬러지의 전류밀도별 전기분해 처리된 시료를 이용한 BMP 실험결과에서도 앞선 가용화율 증대와 유사하게 전류밀도를 증가 시 메탄가스 생성량도 증가하는 경향을 보였으며 10 mA/cm2으로 60분간 처리된 시료의 메탄가스는 0.49 L CH4/g VS로 대조군 대비 약 88.4% 증가하는 경향을 확인할 수 있었다.
후속연구
- 이상의 결과로 전기화학적인 처리 방법을 적용한 하수슬러지가 소화가스 발생량의 증대와 탈질율 향상이 가능한 것으로 확인되었으며 현재 운영 중인 하수처리시설에 적용 시 운전비용의 절감과 효율 증대를 일정부분 개선할 수 있을 것으로 예상된다.
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