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문제 정의
- 본 연구에서는 국내에서 생산, 소비되고 있는 C 중유의 황 함유량에 따른 CO2 배출계수 특성을 분석하고자 하였다. C 중유는 2013년과 2014년 국내에서 생산된 제품을 대상으로 하였으며 황 함량 기준에 따라 황 함량 0.
제안 방법
- 본 연구에서는 C 중유를 0.3% C 중유(황 함량 0.3%이하), 0.5% C 중유(황 함량 0.3~ 0.5%), 1.0% C 중유(황 함량 0.5~ 1.0%), 4.0% C 중유(황 함량 1.0~4.0%) 의 네 그룹으로 나누어 발열량 측정 및 원소 분석을 통해 CO2 배출계수를 산출하고 C 중유의 황 함유량에 따른 CO2 배출 특성을 분석하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 0%의네 그룹으로 나누고 월 단위로 시료를 수집하였다. 수집된 시료는 황 함량, 발열량, 탄소 함량 등을 측정하여 CO2 배출계수를 산출하고 C 중유의 황 함량 변화에 따른 탄소 및 수소, 순발열량, CO2 배출계수 변화 특성을 분석하였다.
- 기기에 도입된 시료는 산소 분위기 하의 900℃ 연소로에서 연소되어 탄소는 CO2, 수소는 수증기(H2O)로 전환된 후 가스크로마토그래프(GC)를 통해 탄소 및 수소 함량이 결정되었다. 시료의 수소 함량은 총발열량으로부터 순발열량을 산출하는 데 사용하고, 시료의 탄소 함량은 CO2 배출계수를 산출하는 데 사용하였다.
- 0 MPa의 산소 분위기 하에서 열량계의 봄베 속에서 연소되었고, 연소 전후의 온도 차이로부터 연료의 발열량이 구해졌다. 측정된 시료는 모두 황 함량이 0.1 wt%를 초과하였으므로 ASTM D240에 따라 황산 생성에 의한 영향을 보정한 값을 총발열량으로 결정하였다.
- 표 2에 4.0% C 중유를 기준으로 수소화 탈황 이후 수소의 증가 없이 황 함량이 감소하는 것을 가정하여 계산으로 얻어진 탄소, 수소 함량과 측정을 통해 얻어진 탄소, 수소 함량의 평균값을 비교하여 나타내었다. 표 2에서 보여지듯 1.
대상 데이터
- 본 연구에서는 C 중유를 황 함량 0.3% 이하(0.3% C 중유), 0.3~0.5% (0.5% C 중유), 0.5~1.0%(1.0% C 중유), 1.0~4.0%(4.0% C 중유)의 네 그룹으로 나누고 제품이 생산되는 국내 정유공장의 제품을 대상 시료로 선정하였다.
- 배출계수 특성을 분석하고자 하였다. C 중유는 2013년과 2014년 국내에서 생산된 제품을 대상으로 하였으며 황 함량 기준에 따라 황 함량 0.3% 이하, 0.3~ 0.5%, 0.5~ 1.0%, 1.0~4.0%의네 그룹으로 나누고 월 단위로 시료를 수집하였다. 수집된 시료는 황 함량, 발열량, 탄소 함량 등을 측정하여 CO2 배출계수를 산출하고 C 중유의 황 함량 변화에 따른 탄소 및 수소, 순발열량, CO2 배출계수 변화 특성을 분석하였다.
- 시료의 발열량은 액체탄화수소 연료의 열량을 측정하는 표준 시험방법인 ASTM D240에 따라 측정하였다(ASTM, 2014). 발열량 측정에는 봄베 열량계(6400 Calorimeter, Parr, USA)를 사용하였으며, 0.3~ 0.5 g의 시료가 측정에 사용되었다. 시료 컵에 담겨진 시료는 3.
- 0% C 중유)의 네 그룹으로 나누고 제품이 생산되는 국내 정유공장의 제품을 대상 시료로 선정하였다. 연구에 사용된 시료는 금속제 캔을 이용하여 채취하였으며, 시료의 수집은 월 단위로 이루어졌다. 본 연구에 사용된 C 중유의 황 함량 범위 및 수집된 시료 수를 표 1에 나타내었다.
- 시료의 황 함량은 석유제품의 황 함량을 측정하는 표준 시험방법인 ISO 8754에 따라 측정하였다(ISO, 2003). 황함량 측정에는 X-선 형광분석기(SLFA-2800, Horiba, Japan)를 사용하였으며, 5~ 10 mL의 시료가 측정에 사용되었다. 측정은 시료 당 100초간 진행되었고, 시료의 황 함량은 표준물질을 사용하여 미리 정해놓은 검량선으로부터 구해졌다.
이론/모형
- 순발열량은 ASTM D240에 따라 시료의 총발열량 및 수소 함량을 바탕으로 다음과 같이 계산하였다(ASTM, 2014).
- 시료의 발열량은 액체탄화수소 연료의 열량을 측정하는 표준 시험방법인 ASTM D240에 따라 측정하였다(ASTM, 2014). 발열량 측정에는 봄베 열량계(6400 Calorimeter, Parr, USA)를 사용하였으며, 0.
- 시료의 수소 및 탄소 함량 측정은 석유제품 및 윤활유의 수소, 탄소 및 질소 함량을 측정하는 표준 시험방법인 ASTM D5291에 따라 수행하였다(ASTM, 2010). 수소 및 탄소 함량 측정에는 유기원소분석기(Flash 2000, Thermo Fisher Scientific, Italy)를 사용하였으며, 1~ 2 mg의 시료가 측정에 사용되었다.
- 이때, 황산 생성열이 발생하므로, 측정된 발열량 값에서 황산 생성열을 빼주어야 정확한 총발열량 값을 산출할 수 있다. 시료의 황 함량은 석유제품의 황 함량을 측정하는 표준 시험방법인 ISO 8754에 따라 측정하였다(ISO, 2003). 황함량 측정에는 X-선 형광분석기(SLFA-2800, Horiba, Japan)를 사용하였으며, 5~ 10 mL의 시료가 측정에 사용되었다.
성능/효과
- 1) 황 함량 1.0% 이하인 C 중유는 수소화 탈황에 의해 황 함량이 적어질수록 수소 함량이 증가하고 탄소 함량이 감소하는 경향을 보였지만, 4.0% C 중유는 1.0% C 중유와 비교하여 황 함량의 감소에 따른 수소 함량의 변화가 확연히 나타나지 않았으며 탄소 함량은 증가하는 경향을 보였다. 이는 황 화합물의 수소화 탈황에 대한 반응성 차이에서 기인하는 것으로 해석된다.
- 2) 황 함량이 감소할수록 순발열량은 증가하는 경향을 보이는데, 황 함량의 감소에 따른 순발열량의 증가 정도는 황 함량 1.0% 이하의 C 중유에서 1.0% C 중유와 4.0% C 중유에서 보다 큰 경향을 보였다. 이는 연소 반응물인 탄소와 수소 함량과 관계가 있으며, 단위 무게 당 연소 엔탈피가 상대적으로 큰 수소 함량이 증가하는 황 함량 1.
- 3) CO2 배출계수는 연료의 탄소 함량에 비례하고 순 발열량에 반비례하기 때문에 황 함량 1.0% 이하의 C 중유에서는 황 함량이 감소함에 따라 탄소 함량이 감소하고 순발열량은 증가하여 CO2 배출계수가 감소하는 경향을 보이며, 황 함량의 감소에 따라 탄소 함량과 순발열량이 모두 증가하는 4.0% C 중유에서는 1.0% C 중유 대비 변화가 크지 않은 CO2 배출계수를 나타냈다.
- 0% C 중유의 탄소 함량이 가장 높은 것을 볼수 있다. 4.0% C 중유는 황 함량이 감소함에 따라 탄소 함량이 증가하는 경향을 보이지만, 황 함량이 1.0% 이하인 C 중유는 황 함량이 작아질수록 탄소 함량도 작아진다. 이는 4.
- 그림 2에서 보여지듯 이황화물, 황화물, 티올 등 HDS 반응성이 큰 물질들은 화학 구조상 수소화 분해(hydrogenolysis) 반응을 거친 후 수소의 증가가 적은 반면에, 디벤조티오펜 유도체와 같이 반응성이 작은 방향족계 황 화합물들은 수소화 분해 반응 이후 비교적 큰 폭의 수소 증가를 보이게 된다. 따라서, 황 함량이 높은 4.0% C 중유는 수소화 탈황에 의해 주로 파라핀 형태의 황 화합물이 전환되어 생성되므로 수소의 증가가 작은 반면에 황 함량이 낮은 1.0% C 중유, 0.5% C 중유, 0.3% C 중유는 방향족계 황 화합물이 전환되어 생성되므로 수소 함량이 증가하는 것으로 해석된다.
- 0% 이하의 C 중유에서는 황 함량이 감소할수록 CO2배출계수도 감소하는 경향을 보인다. 반면에 황 함량 평균이 2.73%인 4.0% C 중유의 CO2 배출계수 평균은 78.67 kgCO2/GJ로 1.0% C 중유의 CO2 배출계수 평균 78.94 kgCO2/GJ과 비교하여 황 함량 변화 대비 CO2 배출계수의 변화가 크지 않은 것을 알 수 있다. 이는 위의 식에서 알 수 있듯이 CO2 배출계수가 연료의 탄소 함량과 순발열량의 영향을 동시에 받기 때문인데, 황 함량이 1.
- 94 kgCO2/GJ과 비교하여 황 함량 변화 대비 CO2 배출계수의 변화가 크지 않은 것을 알 수 있다. 이는 위의 식에서 알 수 있듯이 CO2 배출계수가 연료의 탄소 함량과 순발열량의 영향을 동시에 받기 때문인데, 황 함량이 1.0% 이하인 C 중유에서는 황 함량이 작아질수록 탄소 함량이 작아지고 순발열량이 커지므로 CO2 배출계수가 작아지는 결과를 보이며, 황 함량이 2.0%를 초과하는 4.0% C 중유에서는 황 함량이 작아질수록 탄소 함량이 커지는 결과를 보이지만, 순발열량도 같이 커지게 되므로 변화가 크지 않은 CO2 배출계수를 나타낸다.
- 그림 6에는 C 중유의 탄소, 수소 및 황 함량에 표 3의 원소별 연소 엔탈피를 곱하여 계산된 C 중유의 연소 엔탈피를 나타내었다. 화합물의 생성 엔탈피가 아닌 원소별 연소 엔탈피에 기초하여 계산한 방법이기 때문에 실제 연소 엔탈피 또는 순발열량 측정값과는 차이가 크지만, 그림 5의 순발열량 그래프와 비슷한 경향을 보여 황 함량 1.0% 이하의 C 중유 구간에서 황함량 감소에 따른 순발열량의 증가 정도가 1.0% C 중유와 4.0% C 중유 구간에 비해 큰 것은 단위 무게 당연소 엔탈피가 큰 수소 함량의 증가에서 기인한다는 것을 확인할 수 있다.
- 이는 파라핀 형태의 황 화합물의 경우 수소화 탈황 이후 수소의 증가가 크지 않아 수소/탄소비가 크게 변하지 않는 반면에 방향족계 황 화합물들은 수소의 증가로 인해 수소/탄소 비가 증가하기 때문이다. 황 함량 변화에 따른 수소/탄소 비가 탄소 함량보다는 수소 함량의 변화와 유사한 경향을 보이는 것으로부터 수소화 탈황에 의한 영향이 탄소 함량보다는 수소 함량에 더 크다는 것을 알 수 있다.
- 0% C 중유가 가장 낮은 수소 함량을 가지는 것을 알 수 있다. 황 함량이 1.0% 이하인 0.3% C 중유, 0.5% C 중유, 1.0% C 중유는 황 함량이 작아질수록 수소 함량이 커지는 경향을 보이는 반면에 황 함량이 1.0%~4.0%인 4.0% C 중유는 1.0% C 중유와 비교하여 황 함량의 감소에 따른 수소 함량의 증가가 확연히 나타나지 않았다.
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