본 연구에서는 그래핀의 인위적인 합성방법인 화학기상증착법을 활용하여 합성 파라미터들을 변화시켜줌으로써 그래핀의 물성을 조절하는 연구를 수행하였다. 먼저, 메탄가스를 탄소원으로 순수 그래핀을 합성하였고, 액상의 피리딘을 원료로 사용하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다. 각각의 그래핀의 물성은 라만 분광법, X선 광전자 분광법(XPS)을 통한 기초 광물성 측정과 게이트 전압에 따른 그래핀 채널의 전류-전압 응답특성을 통한 전기적 수송현상 측정에 의해 평가되었다. 메탄가스로 합성된 그래핀의 라만 분광 스펙트럼에서는 G-peak과 2D-peak가 선명히 보였고, XPS에서 C1s-peak가 선명하였고, 아울러 전하중성점은 게이트 전압 약 +4 V 정도에서 나타났다. 피리딘을 원료로 합성된 그래핀의 라만 분광 스펙트럼에서는 D-peak, G-peak 그리고 다소 약해진 2D-peak 등이 보였고, XPS에서는 C1s-peak은 물론 N1s-peak도 나타났으며, 전하중성점은 게이트 전압 약 -96 V 정도에서 나타났다. 결과적으로 우리는 화학기상증착법을 활용하여 그래핀의 물성을 성공적으로 조절하였다.
본 연구에서는 그래핀의 인위적인 합성방법인 화학기상증착법을 활용하여 합성 파라미터들을 변화시켜줌으로써 그래핀의 물성을 조절하는 연구를 수행하였다. 먼저, 메탄가스를 탄소원으로 순수 그래핀을 합성하였고, 액상의 피리딘을 원료로 사용하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다. 각각의 그래핀의 물성은 라만 분광법, X선 광전자 분광법(XPS)을 통한 기초 광물성 측정과 게이트 전압에 따른 그래핀 채널의 전류-전압 응답특성을 통한 전기적 수송현상 측정에 의해 평가되었다. 메탄가스로 합성된 그래핀의 라만 분광 스펙트럼에서는 G-peak과 2D-peak가 선명히 보였고, XPS에서 C1s-peak가 선명하였고, 아울러 전하중성점은 게이트 전압 약 +4 V 정도에서 나타났다. 피리딘을 원료로 합성된 그래핀의 라만 분광 스펙트럼에서는 D-peak, G-peak 그리고 다소 약해진 2D-peak 등이 보였고, XPS에서는 C1s-peak은 물론 N1s-peak도 나타났으며, 전하중성점은 게이트 전압 약 -96 V 정도에서 나타났다. 결과적으로 우리는 화학기상증착법을 활용하여 그래핀의 물성을 성공적으로 조절하였다.
In this research, pristine graphene was synthesized using methane ($CH_4$) gas, and N-doped graphene was synthesized using pyridine ($C_5H_5N$) liquid source by chemical vapor deposition (CVD) method. Basic optical properties of both pristine and N-doped graphene were investiga...
In this research, pristine graphene was synthesized using methane ($CH_4$) gas, and N-doped graphene was synthesized using pyridine ($C_5H_5N$) liquid source by chemical vapor deposition (CVD) method. Basic optical properties of both pristine and N-doped graphene were investigated by Raman spectroscopy and XPS (X-ray photoemission spectroscopy), and electrical transport characteristics were estimated by current-voltage response of graphene channel as a function of gate voltages. Results for CVD grown pristine graphene from methane gas show that G-peak, 2D-peak and C1s-peak in Raman spectra and XPS. Charge neutral point (CNP; Dirac-point) appeared at about +4 V gate bias in electrical characterization. In the case of pyridine based CVD grown N-doped graphene, D-peak, G-peak, weak 2D-peak were observed in Raman spectra and C1s-peak and slight N1s-peak in XPS. CNP appeared at -96 V gate bias in electrical characterization. These result show successful control of the property of graphene artificially synthesized by CVD method.
In this research, pristine graphene was synthesized using methane ($CH_4$) gas, and N-doped graphene was synthesized using pyridine ($C_5H_5N$) liquid source by chemical vapor deposition (CVD) method. Basic optical properties of both pristine and N-doped graphene were investigated by Raman spectroscopy and XPS (X-ray photoemission spectroscopy), and electrical transport characteristics were estimated by current-voltage response of graphene channel as a function of gate voltages. Results for CVD grown pristine graphene from methane gas show that G-peak, 2D-peak and C1s-peak in Raman spectra and XPS. Charge neutral point (CNP; Dirac-point) appeared at about +4 V gate bias in electrical characterization. In the case of pyridine based CVD grown N-doped graphene, D-peak, G-peak, weak 2D-peak were observed in Raman spectra and C1s-peak and slight N1s-peak in XPS. CNP appeared at -96 V gate bias in electrical characterization. These result show successful control of the property of graphene artificially synthesized by CVD method.
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문제 정의
화학기상증착법은 밀폐된 챔버 안에 원하는 소재의 구성원소를 기상으로 공급하여 원하는 기판에 다시 고체상의소재를 합성하는 기술로 보통 0차원, 1차원, 2차원, 3차원의 다차원 나노소재를 합성하고자 할 경우 쓰이는 전형적인 소재합성 방법들 중 하나이다. 본 연구에서는 대면적 그래핀의 물성을 조절하기 위하여 화학기상증착법에 의한 그래핀의 합성시, 주요한 파라미터들을 조절함으로써 순수 그래핀과 도핑된 그래핀 합성을 시도하고 기초적인 광물성과 전기물성을 평가하였다.
본 연구에서는 원하는 소재를 디자인하여 인위적으로 합성할 수 있는 방법인 화학기상증착법을 활용하여 그래핀을 합성하여 물성을 조절하는 연구를 수행하였다.
이에 본 연구에서는 그래핀의 인위적인 합성방법인 화학기상증착법을 활용하여 합성 파라미터들을 변화시켜줌으로써 그래핀의 물성을 조절하는 연구를 수행하였다. 먼저, 메탄가스를 탄소원으로 구리 호일 위에 고품질의 순수 그래핀을 합성하였고, 액상의 피리딘을 원료로 사용하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다.
제안 방법
Fig. 5(a)와 같이 메탄가스로부터 합성된 순수그래핀과 피리딘을 소스로 합성된 질소 도핑된 그래핀 각각의 시료를 채널로 하여, 전형적인 반도체 소자 제작 공정인 전자빔 리소그래피(e-beam lithography)와 선택적 플라즈마 식각 방법을 활용하여 기초적인 그래핀 전계효과 트랜지스터들(Graphene Field Effect Transistors ; G-FETs) 을 제작하였다. 제작하고 측정된 소자의 그래핀(Single layer graphene; SLG) 채널의 폭은 80 μm, 길이는 20 μm였고, 금속전극은 열증착기(thermal evaporator)를 사용하여 Cr 0.
0×10-6 Torr 의 진공중에서 수행되었다. Keithley 236 Source measure unit 측정장비를 활용하여 백게이트(back-gate) 전압(VGS)에 따른 소스-드레인 전류값 (IDS)의 변화를 측정하였다. 측정된 결과는 Fig.
먼저, 메탄가스를 탄소원으로 구리 호일 위에 고품질의 순수 그래핀을 합성하였고, 액상의 피리딘을 원료로 사용하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다. 각기 다른 탄소원과 다른 합성 조건으로 합성된 각각의 그래핀의 물성은 그래핀만을 원하는 기판으로 전사한 후, 라만분광법, X선 광전자 분광법(XPS)을 통한 기초 광물성 측정과 게이트 전압에 따른 그래핀 채널의 전류-전압 응답특성을 통한 전기적 수송현상 측정에 의해 평가되었다.
다음으로 도핑을 통해 그래핀의 물성을 조절하기 합성하기 위해서 탄소와 수소만으로 구성된 메탄(CH4) 가스 대신, 탄소, 수소 그리고 질소로 구성된 피리딘 (C5H5N)을 소스로 하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다.[Fig.
3(a) 시료]의 경우보다 평균적으로 약 6 cm-1정도 청색편이 되어, 안정적이고 고르게 도핑이 되었음을 알 수 있었다. 다음으로, 메탄가스로부터 합성된 순수그래핀과 피리딘을 소스로 합성된 질소 도핑된 그래핀의 간접적인 라만 분광스펙트럼 분석을 뒷받침하기 위해서, 직접적인 정성분석을 하기 위해서 XPS 분석을 시도하였다.
마지막으로 앞에서 분석한 각각의 그래핀 시료에 대한 광학적 물성 평가에 뒤이어, 전기적인 물성 평가를 수행하였다.
이에 본 연구에서는 그래핀의 인위적인 합성방법인 화학기상증착법을 활용하여 합성 파라미터들을 변화시켜줌으로써 그래핀의 물성을 조절하는 연구를 수행하였다. 먼저, 메탄가스를 탄소원으로 구리 호일 위에 고품질의 순수 그래핀을 합성하였고, 액상의 피리딘을 원료로 사용하여 질소가 도핑된 그래핀을 합성하였다. 각기 다른 탄소원과 다른 합성 조건으로 합성된 각각의 그래핀의 물성은 그래핀만을 원하는 기판으로 전사한 후, 라만분광법, X선 광전자 분광법(XPS)을 통한 기초 광물성 측정과 게이트 전압에 따른 그래핀 채널의 전류-전압 응답특성을 통한 전기적 수송현상 측정에 의해 평가되었다.
메탄가스로 합성된 순수 그래핀과 피리딘을 소스로 합성된 질소 도핑된 그래핀의 기초적 광학물성을 파악하기 위하여, Fig. 3에서 볼 수 있는 바와 같이 실리콘 기판 위에 전사된 각각의 시료를 대상으로 먼저 라만 분광 스펙트럼(Renishaw inVia Raman Microscope_ Laser λ =514 nm & P = 20 mW)측정을 수행하였다.
이렇게 전사된 각각의 그래핀 시료들은 라만 분광 스펙트럼, XPS 그리고 게이트 전압에 따른 전류-전압 측정 등을 통해 기초적인 물성을 평가하였다.
4. 합성된 순수 그래핀 및 질소 도핑된 그래핀의 X선 광전자방출 분광 스펙트럼 분석. (a) 각각의 그래핀 시료의 0~130 eV 영역에서 XPS 응답 그래프(검은 실선: 순수 그래핀, 빨간 실선: 질소 도핑된 그래핀).
3. 합성된 순수 그래핀 및 질소 도핑된 그래핀의 라만 분광 스펙트럼 분석. SiO2/Si 기판에 전사된 (a) 순수 그래핀과 (b) 질소 도핑된 그래핀 시료의 광학현미경 이미지.
대상 데이터
제작하고 측정된 소자의 그래핀(Single layer graphene; SLG) 채널의 폭은 80 μm, 길이는 20 μm였고, 금속전극은 열증착기(thermal evaporator)를 사용하여 Cr 0.5 nm, Au 50 nm를 증착하여 형성시켰다.
이론/모형
1. CVD 방법을 이용한 그래핀 합성조건. (a) 메탄가스를 소스로 한 순수그래핀 합성조건, (b) 피리딘을 소스로 한 질소 도핑된 그래핀의 합성조건.
성능/효과
3(b) 시료]의 경우가 메탄으로 합성된 그래핀[Fig. 3(a) 시료]의 경우보다 평균적으로 약 6 cm-1정도 청색편이 되어, 안정적이고 고르게 도핑이 되었음을 알 수 있었다. 다음으로, 메탄가스로부터 합성된 순수그래핀과 피리딘을 소스로 합성된 질소 도핑된 그래핀의 간접적인 라만 분광스펙트럼 분석을 뒷받침하기 위해서, 직접적인 정성분석을 하기 위해서 XPS 분석을 시도하였다.
메탄가스로 합성된 그래핀[Fig. 3(a) 시료]의 라만 분광 스펙트럼에서는 Fig. 3(c)의 검은 실선 그래프와 같이 D-peak(1350 cm-1 부근)는 거의 없고 G-peak(1580 cm-1 부근)과 2D-peak(2677 cm-1 부근)가 선명히 보였으며, 2D/Gpeak의 세기 비율이 약 3정도로 품질이 아주 좋은 그래핀의 전형적인 라만 응답신호가 관측되었다. 또한, 피리딘을 원료로 합성된 질소-도핑된 그래핀[Fig.
또한, 피리딘을 원료로 합성된 질소-도핑된 그래핀[Fig. 3(b) 시료]의 라만 분광 스펙트럼에서는 강한 D-peak(1347 cm-1 부근)과 약간 청색편이(blue-shift)된 G-peak(1586 cm-1 부근), G-peak의 오른쪽 어깨 쪽에 G_sh-peak(1621 cm-1 부근) 그리고 다소 약해진 2D-peak(2684 cm-1 부근) 등이 보였다. 이는 그래핀의 격자 사이에 질소가 불순물로 첨가됨으로써 결함과 관련된 포논 진동모드가 발생하고, 뒤틀린 격자간격, 달라진 원자 질량 그리고 불균일한 전하 분포 등에 의하여 G-peak의 위치 이동과 2D-peak 세기가 약해지는 것으로 질소의 도핑 효과가 반영된 결과의 간접적 증거로 볼 수 있다 [7][9]-[10].
결과적으로 XPS 분석을 통해 피리딘을 소스로 합성된 그래핀의 경우 질소원자가 도핑된 양상을 직접적으로 확인하였다. 질소가 탄소와 치환되어 도핑이 된다고 하더라도 질소와 탄소와의 결합양상에 따라서 도핑된 그래핀의 물성이 판이하게 달라질 수 있다는 선행된 연구결과가 있다.
결과적으로, 우리는 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition: CVD)법을 활용하여 소스, 압력, 시간 등의 다양한 합성 변수들을 조절함으로써 그래핀의 광·전기적 물성을 성공적으로 제어하였다.
후속연구
본 연구 수행을 통해 얻어진 연구 노하우들은 그래핀을 기반으로 하는 광소자 및 전자소자의 응용에서 선행적으로 갖춰줘야 할 기초물성을 제어하는 아주 중요한 기술로써, 향후 고효율 소자를 위한 채널 및 전극소재의 밴드구조(band structure)와 일함수(work function) 등을 디자인하는데 크게 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
그래핀이란 무엇인가?
그래핀은 벌집모양의 육각형 판상구조를 가진 탄소 동소체중의 하나로써, 최근 폭발적으로 연구되고 있는 이차원 물질연구의 기폭제 역할을 한 물질이다. 그래핀은 우리가 일반적으로 많이 사용해온 연필심이나 샤프심의 원료인 흑연을 이루고 있는 기본 구성물질이다. 흑연은 층상구조를 가진 물질로, 그 흑연 층상 구조의 한층에 해당하는 물질이 바로 그래핀이다. 사실, 그래핀은 오래 전부터 이론적으로 연구가 되어 그 물성이 우수할 것이라고 예상이 되어왔으나, 실험적으로는 증명이 되지 못했었다.
화학기상증착법이란 무엇인가?
화학기상증착법은 밀폐된 챔버 안에 원하는 소재의 구성원소를 기상으로 공급하여 원하는 기판에 다시 고체상의소재를 합성하는 기술로 보통 0차원, 1차원, 2차원, 3차원의 다차원 나노소재를 합성하고자 할 경우 쓰이는 전형적인 소재합성 방법들 중 하나이다. 본 연구에서는 대면적 그래핀의 물성을 조절하기 위하여 화학기상증착 법에 의한 그래핀의 합성시, 주요한 파라미터들을 조절 함으로써 순수 그래핀과 도핑된 그래핀 합성을 시도하고 기초적인 광물성과 전기물성을 평가하였다.
순수 그래핀은 처음에 어떻게 발견 되었는가?
사실, 그래핀은 오래 전부터 이론적으로 연구가 되어 그 물성이 우수할 것이라고 예상이 되어왔으나, 실험적으로는 증명이 되지 못했었다. 이처럼 이론적으로만 알려져 있던 그래핀은 2004년 영국 맨체스터 대학교의 안드레 가임(Andre K. Geim) 교수와 콘스탄틴 노보셀로프(Kostya S. Novoselov) 박사에 의해, 천연의 흑연으로부터 스카치테잎을 활용하여 떼어내어, 기판[SiO2(300 nm)/Si 기판]에 문질러 광학 현미경으로 한 층을 관찰한 것에서 처음으로 발견되었다 [1].
참고문헌 (10)
K. S. Novoselov et al, "Electric Field Effect in Atomically Thin Carbon Film", Science, 306 pp 666-669, (2004)
A. Reina et al, "Transferring and Identification of Single- and Few-Layer Graphene on Arbitrary Substrates", J. Phys. Chem. C, 112, pp 17741-17744, (2008)
A. Das et al, "Monitoring dopants by Raman scattering in an electrochemically top-gated graphene transistor", Nature Nanotechnology, 3, pp 210-215, (2008)
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