[논문]HVPE를 이용하여 r-plane 사파이어 위에 multi-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층의 특성 연구

이원준; 박미선; 장연숙; 이원재; 하주형; 최영준; 이혜용; 김홍승

doi:10.6111/jkcgct.2016.26.3.089

초록
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본 연구에서는 HVPE(Hydride Vapor Phase Epitaxy)를 이용하여 각각 다른 V/III ratio를 가지는 multi-step의 성장 시간 변화에 따라 r-plane 사파이어 위에 성장되는 a-plane GaN 에피층의 결정성에 대하여 연구하였다. 또한 이번 연구의 결과를 선행 연구에서 single-step으로 r-plane 사파이어 위에 성장시킨 a-GaN 에피층의 결과와 비교하였다. Multi-step으로 r-plane 사파이어 위에 a-plane GaN 에피층을 성장시켰을 때, source HCl의 유량과 성장 시간이 증가함에 따라 a-plane GaN 에피층에 대한 rocking curve의 FWHM(Full Width at Half Maximum) 값이 감소하였다. 높은 source HCl의 유량을 갖는 first step과 second step의 성장 시간과 source HCl의 유량이 증가할수록 a-plane GaN 에피층 내부의 void가 감소하였다. 결과적으로 first step과 second step의 성장 시간이 가장 긴 조건에서 성장된 a-plane GaN 에피층이 가장 낮은 FWHM 값인 584 arcsec을 가지며, azimuth angle의 의존도가 가장 적은 것으로 확인되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, the crystalline property of a-plane GaN epitaxial layer grown on r-plane sapphire by a HVPE method has been investigated according to the V/III ratio and the growth time of multi-step growth. Furthermore, these results were compared with the previous result obtained from the single-st...

In this study, the crystalline property of a-plane GaN epitaxial layer grown on r-plane sapphire by a HVPE method has been investigated according to the V/III ratio and the growth time of multi-step growth. Furthermore, these results were compared with the previous result obtained from the single-step growth of a-plane GaN on r-plane sapphire substrate. In the multi-step growth for a-plane GaN epitaxial layer on r-plane sapphire, the FWHM values of rocking curve in GaN epitaxial layer were decreased as the HCl source flow rate and the growth time were increased. The void formed in epitaxial layer was continuously decreased as the growth time in first step and second step using a higher HCl flow rate was increased. As a result, the GaN layer obtained with the longest growth time on the first step and second step exhibited the lowest FWHM values of 584 arcsec and the smallest dependence of azimuth angle.

주제어

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문제 정의

본 연구에서는 HVPE를 이용하여 각각 다른 V/III ratio를 가지는 multi-step의 성장 시간 변화에 따라 r-plane 사파이어 위에 a-plane GaN 에피층을 성장하였고, 선행연구에서 single-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층과의 비교를 통해 특성 변화를 연구하였다.
따라서 r-plane 사파이어 위에 고품질의 a-plan GaN 에피층을 성장시키기 위해서 최적의 성장조건을 확립하는 것이 매우 중요하다. 본 연구에서는 각각 다른 V/III ratio를 가지는 multi-step의 성장 시간 변화에 따라 HVPE를 이용하여 r-plane 사파이어 위에 성장된 a-plane GaN 에피층의 특성변화를 연구하였다.

제안 방법

또한, high resolution X-ray를 이용하여 rocking curve의 FWHM을 측정함으로써 a-plane GaN 에피층의 결정성을 분석하였다. (11-20)면의 FWHM 측정 시 성장된 시편의 [0001] 방향과 X-ray beam이 입사되는 방향이 평행할 때를 0^o로 기준으로 설정하고, azimuthal angle에 따른 FWHM 값의 변화를 관찰하기 위해 0~360^o까지 30^o씩 회전시키면서 총 13회 측정하였다.
Multi-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층과 선행연구에서 single-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층 시편들 중 rocking curve의 FWHM 값이 가장 낮은 시편[8]을 reference로 선택하여 multi-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층과 특성을 비교하였다. 성장 후, 모든 시편들의 분석은 optical microscope(OM, Nikon, Model 80i, Japan)과 atomic force microscope(AFM, Seiko, SPA-400, Japan)을 이용하여 표면의 형상과 표면 거칠기(Ra) 값에 대하여 분석하였고, scanning electron microscope(SEM, FEI, FE-SEM Quanta 200 FEG, Japan)으로 성장된 a-plane GaN 에피층의 단면 관찰과 두께를 측정하였다.
SEM을 이용하여 reference 시편과 multi-step으로 성장된 a-plane GaN 에피층들 가운데 rocking curve의 FWHM 값이 가장 낮은 시편 E의 단면을 비교 관찰하여, Fig. 3에 두 시편의 단면 이미지를 나타내었고 그 결과 Fig.
또한, high resolution X-ray를 이용하여 rocking curve의 FWHM을 측정함으로써 a-plane GaN 에피층의 결정성을 분석하였다. (11-20)면의 FWHM 측정 시 성장된 시편의 [0001] 방향과 X-ray beam이 입사되는 방향이 평행할 때를 0^o로 기준으로 설정하고, azimuthal angle에 따른 FWHM 값의 변화를 관찰하기 위해 0~360^o까지 30^o씩 회전시키면서 총 13회 측정하였다.
Multi-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층과 선행연구에서 single-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층 시편들 중 rocking curve의 FWHM 값이 가장 낮은 시편[8]을 reference로 선택하여 multi-step으로 성장시킨 a-plane GaN 에피층과 특성을 비교하였다. 성장 후, 모든 시편들의 분석은 optical microscope(OM, Nikon, Model 80i, Japan)과 atomic force microscope(AFM, Seiko, SPA-400, Japan)을 이용하여 표면의 형상과 표면 거칠기(Ra) 값에 대하여 분석하였고, scanning electron microscope(SEM, FEI, FE-SEM Quanta 200 FEG, Japan)으로 성장된 a-plane GaN 에피층의 단면 관찰과 두께를 측정하였다.

대상 데이터

a-Plane GaN 에피층은 국내에서 자체적으로 제작된 수평형 HVPE로 성장시켰으며, 본 연구에 사용한 장비의 개략도를 Fig. 1에 나타내었다.
Source로 사용되는 Ga 금속은 석영 보트에 담아 석영관 내에 위치시키고 소스 영역의 온도는 800^oC로 설정하였으며 성장 영역 내에 기판이 위치하는 영역의 온도를 1000^oC로 설정하였다. 반응 기체로는 고순도 암모니아(NH₃, 99.9999 %)와 고순도 염화수소(HCl, 99.999 %)를 사용하였다. 소스 영역에서 지배적으로 일어나는 반응은 아래와 같은 반응식으로 설명된다.
본 실험에 사용된 사파이어 기판은 c-plane 방향으로 0^o off-cut된 r-plane 사파이어를 사용하였으며, a-plane GaN을 성장할 때 미반응 가스와 형성되는 부산물들은 캐리어 가스인 N_2(g)와 함께 정화장치를 거쳐 정화된 후 장비외부로 배출된다. 모든 시편들은 1000^oC에서 각각 다른 V/III ratio를 가지는 4단계로 구성된 multi-step으로 a-plane GaN 에피층을 성장하였다.

성능/효과

5에 나타내었다. Multi-step으로 성장시킨 시편들을 비교해 보았을 때, 상대적으로 source HCl의 유량이 많고 V/III ratio가 높은 first step의 성장 시간을 증가시킬수록 더 좋은 결정성을 가지는 경향을 보여주고 있다. Fig.
Multi-step의 성장 시간을 각각 7분, 7분, 8분, 8분으로 설정하여 성장된 시편 E의 표면 거칠기 값이 reference시편과 유사한 2.591 nm를 가지지만, rocking curve의 FWHM 값이 584 arcsec로 가장 우수한 결정성을 가지는 것으로 나타났다.
Reference 시편과 multi-step으로 성장시킨 시편들 중 rocking curve의 FWHM 값이 가장 낮은 시편 E를 비교해 보았을 때, single-step으로 성장하였을 때보다 multistep으로 성장된 a-plane GaN이 더 좋은 결정성을 가지는 것으로 나타났다. 성장된 a-plane GaN 에피층에 대한 Azimuth angle의 의존성을 알아보기 위하여 singlestep으로 성장된 reference 시편과 multi-step으로 성장된 a-plane GaN 에피층 시편들 중 rocking curve의 FWHM 값이 가장 낮은 시편 E를 비교한 그래프를 Fig.
Reference 시편과 시편 E를 azimuth angle에 대한 의존성을 확인하기 위해 (11-20)면에 대한 rocking curve의 FWHM 값을 비교 분석한 결과, multi-step으로 성장된 시편 E가 azimuth angle에 대한 의존도가 감소한 것으로 확인되었다.
3(a)와 같이 a-plane GaN과 사파이어의 계면에서 void와 같은 결함들이 많이 발생하지만 a-plane GaN 에피층의 표면 근처에서는 void가 형성 되지 않은 것을 알 수 있다. 결과적으로 second step과 third step 그리고 fourth step의 느린 성장속도로 인해 결함이 a-plane GaN의 표면까지 전파되지 않도록 억제하여 결정성이 향상되는 것으로 판단된다.
2에 나타내었다. 광학 현미경으로 표면을 관찰한 결과, 성장된 a-plane GaN 에피층의 [1-100] 방향으로 crack이 형성된 것을 확인할 수 있었다. 이러한 crack은 성장된 a-plane GaN 에피층의 표면까지 형성된 것이 아니라 내부에 존재하는 crack으로써[9], a-plane GaN 에피층이 성장될 때, 내부에 형성되는 void들이 서로 연결되어 이와 같은 crack으로 발전된다[10].

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	cplane 사파이어 기판을 사용할 때의 자발 분극(Spontaneous polarization)과 압전 분극(Piezoelectric polarization)에 의해 내부양자효율이 저하 되는 현상 문제를 해결할 수 있는 방법은?	현재 상용화 되어 있는 GaN계 LED용 기판재료로 cplane 사파이어 기판이 가장 널리 이용되고 있으나, cplane GaN 발광층은 자발 분극(Spontaneous polarization)과 압전 분극(Piezoelectric polarization)에 의해 내부양자효율이 저하 되는 현상이 발생한다[4, 5]. 언급한 문제들을 비/반극성 GaN 박막을 사용하여 해결할 수 있기 때문에 최근 들어 비/반극성 UV-LED에 대한 연구와 결정성을 향상시키기 위해 multi-step을 이용한 성장에 대해 많은 연구가 진행되고 있다[6, 7].
	V/III족 질화물 반도체인 GaN와 InN, AlN 등의 장점은?	V/III족 질화물 반도체인 GaN와 InN, AlN 등은 우수한 특성들 때문에 가시광선 영역과 자외선 영역에서 LED(Light Emitting Diode) 분야로 성공적인 개발이 이루어져왔다[1]. 이러한 질화물 반도체들은 0.7 eV(InN)에서 6.2 eV(AlN)의 범위에 이르는 넓은 밴드구조를 가지며 자외선에서 적외선 영역에 이르기까지 폭넓은 발광대역의 제어와 고온 및 고출력 환경에서 소자의 안정된 동작이 가능하다는 장점들로 인해 현재 LED 외에 LD(Laser Diode)와 고주파 장비들에서도 개발이 활발히 이루어지고 있다[2, 3].
	cplane 사파이어 기판의 문제점은?	현재 상용화 되어 있는 GaN계 LED용 기판재료로 cplane 사파이어 기판이 가장 널리 이용되고 있으나, cplane GaN 발광층은 자발 분극(Spontaneous polarization)과 압전 분극(Piezoelectric polarization)에 의해 내부양자효율이 저하 되는 현상이 발생한다[4, 5]. 언급한 문제들을 비/반극성 GaN 박막을 사용하여 해결할 수 있기 때문에 최근 들어 비/반극성 UV-LED에 대한 연구와 결정성을 향상시키기 위해 multi-step을 이용한 성장에 대해 많은 연구가 진행되고 있다[6, 7].

참고문헌 (15)

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