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문제 정의
- 식품의 가공 방식은 각 국가별 식이 섭취패턴에 따라 매우 다양하므로 MRL 설정 시 식품 가공과 정중 잔류농약 변화 모델이 있을 경우도 많은 도움이 될 것이다. JMPR에서 평가한 과일류 가공식품에 대한 농약 잔류량 변화자료는 비교적 일관성 있는 자료이므로 본 연구에서는 식품의 가공방법 별 농약 가공계수를 조사하여 농약 물리화학적 특성과의 상관성을 고려하여 향후 과일류 가공에 따른 농약 기준설정자료 생산 시 예측모델로 활용할 수 있도록 하고자 하였다.
제안 방법
- 물/옥탄올 분배계수(Kow)는 농약의 지용성/수용성을 나타내며 증기압은 휘발성의 지표이다. JMPR에 주로 제출되는 유제(EC), 액상수화제(SC) 및 기타와 같은 각 농약의 제형과 Kow의 상관관계를 엑셀의 상관분석을 이용하여 비교하고 자유도에 따라 유의성을 결정하였다. 증기압과 침투성 및 비침투성으로 분류되는 작용특성에 따른 상관관계도 같은 방법으로 결정하였다.
- JMPR에서 평가된 사과(19종 농약) (세척, 건조, 통조림, 주스, 소스, 퓌레 및 pomace), 포도(21종 농약) (세척, 주스, 포도주, 건포도 및 pomace), 오렌지(19종 농약) (껍질, 주스, 오일, 마멀레이드, molasses 및 pomace), 토마토(27종 농약) (세척, 껍질, 통조림, 주스, 퓌레, 페이스트, 케첩 및 pomace), 자두(12종 농약) (세척, 건조 및 퓌레), 딸기(7종 농약), 블루베리(1종 농약),체리(3종 농약), 망고(1종 농약), 파인애플(1종 농약)의 세척, 통조림, 데치기, 건조, 주스 및 잼 가공 중 농약의 가공계수 자료를 조사하여 비교하였다. 물/옥탄올 분배계수(Kow)는 농약의 지용성/수용성을 나타내며 증기압은 휘발성의 지표이다.
- Table 9에서는 토마토에 대한 27종 농약의 PF 자료 중 세척, 껍질 벗기기, 통조림, 주스, 퓌레, 페이스트, 케첩 및 pomace로 가공방법 별로 정리하여 비교하였다. 토마토 통조림은 세척, 박피, 캔에 담기 및 살균 공정을 거쳐 제조되는데, 8개 농약의 PF는 불검출-0.
- 식품 중 농약의 MRL 설정을 위해서 제안된 기준(안)과 국민 평균 식품섭취량을 활용하여 노출평가를 수행하게 된다(MFDS 2015b). 일반적으로 세계 각국 및 CODEX에서는 가공된 식품이 아닌 원료 상태의 식품에 대하여 농약잔류허용기준을 설정하고 있다.
- 주스의 경우에는 일반적인 주스 가공방법 및 사과와 포도 주스에 효소처리를 하는 방법으로 정리하였으며, 과일건조는 일반적인 방법을 정리하였다. 통조림은 사과와 토마토를 구분하였으며, 오일은 오렌지 오일 제조법을 요약하였다. 그 외 오렌지 마멀레이드, 건포도, 포도주, 토마토 케첩, 퓌레, 페이스트, 소스 및 과일 잼 제조방법을 요약하였다.
- 퓌레는 토마토 주스를 12-12.5ºBrix로 농축한 후 살균하여 제조하고, 페이스트는 주스를 20-30ºBrix로 농축하여 수분을 제거한 다음 살균하여 제조한다.
대상 데이터
- CODEX에 농약잔류허용기준 설정을 위하여 제출된 자료는 가이드라인에 제시된 권고사항에 따라 가능한 단순한 가공처리와 제시된 일관성 있는 온도 및 시간에 따라 연구되었다(FAO2009). 본 연구에서는 가공식품 중 잔류농약 가공 연구자료를 CODEX 농약잔류허용기준 설정을 위하여 JMPR에서 평가한 결과보고서 중 2010-2014년 자료를 활용하였다. 식품 중 잔류농약의 가공계수(processing factor, PF)는 원료의 농약 잔류량에 대한 가공 후 식품에 잔류하는 농약 잔류량의 비율이다.
성능/효과
- 49)이었다. Chlorothalonil의 0.26, cyantraniliprole 0.52 및 triflumizole 0.22 결과를 제외한 14개 농약의 PF는 1.64-6.29로 건포도 제조과정 중 대부분 농약성분은 농축됨을 알 수 있었다. 건포도의 전통적인 제조 방법은 실온에서 장기간 건조하는 방법이며, 또 다른 방법은 실온에서 건조 후 열풍으로 다시 건조하는 방식이다.
- 24-120으로 높게 나타나서 이들 농약의 지용성이 반영된 것을 알 수 있었다. Glufosinate ammonium은 수용성 특성을 가지고 있으므로 오일에서 불검출 결과를 나타냈지만, 지용성에 가까운 Kow를 가지는 sulfoxaflor 및 cyfluthrin의 경우에는 농약의 특성과 전혀 다른 결과를 보였다. 오렌지가 오일로 제조되어 식용으로 사용될 경우에는 농약잔류허용기준 설정이 필요할 것으로 판단되었다.
- Kow 및 주스 PF 사이에는 유의한 부상관 관계가 있었다. Kow 값이 높아질수록 농약 성분이 주스로 이행될 확률이 낮음을 알 수 있었다. 특히 EC 및 SC 제형이 살포된 사과 주스의 PF는 Kow 값과 유의한 부상관관계를 보였다.
- Table 10에 토마토 가공품의 농약 PF와 농약의 특성간 상관관계를 비교한 결과를 나타내었다. Kow와 퓌레의 EC 및 SC 제형 PF 값 간에는 유의한 부상관 관계가 있었고, 비침투성 농약이 살포된 토마토로 제조된 페이스트의 PF와 증기압 사이도 유의한 정상관관계가 있었다. 그 외는 Kow 및 증기압과 토마토주스, 페이스트 및 퓌레의 PF 간에는 무의미한 낮은 상관 관계가 조사되었다.
- Table 6에서 포도 가공 시 농약의 물리화학적 특성과의 상관관계를 조사한 결과, Kow와 포도 주스, pomace 및 포도주 제조후 농약의 PF는 무의미한 낮은 상관관계를 보였으며, 증기압과 건포도 제조에서도 무의미한 낮은 상관 관계가 조사되었다. 포도의 가공 공정에는 농약의 특성보다는 가공방법에 따라서 농약의 PF 값이 결정될 수 있다는 것으로 판단된다.
- 특히 EC 및 SC 제형이 살포된 사과 주스의 PF는 Kow 값과 유의한 부상관관계를 보였다. 가공방법에 따른 Kow 및 증기압간에는 주스를 제외한 대부분의 가공과정 중 상관관계가 무의미한 낮은 상관 관계가 나타났다.
- 농약의 농축에도 불구하고 열에 의한 농약의 분해로 인하여 51% 정도가 감소 되었다고 판단하였다. 딸기 쨈 중 기타 제형 및 비침투성으로 분류된 PF와 증기압 사이에 각각 정 및 부로 유의한 상관관계가 있었다(Table 14).
- 이들 성분들은 Table 5에서 농약의 특성을 살펴보면 농약 살포 후 과육으로 침투하는 특성을 가진 농약으로 분류된다. 또한 etoxazole을 제외한 3가지 농약은 Kow 값이 수용성에 가까운 성질이 반영되어 높은 PF 결과를 나타낸 것으로 판단되었다. 이들 4가지 성분을 제외한 15가지 농약 성분의 PF는 상당량의 농약이 주스 제조 과정 중 제거되어 불검출-0.
- 5)로 조사되었다. 사과 가공 방법에 따른 농약의 가공계수를 비교한 결과, 사과를 물로 세척할 경우 PF가 평균 0.68로 약 32% 정도의 농약성분이 제거됨을 알 수 있었다. 사과의 건조 가공에서는 사과를 세척, 박피 및 절단 한 후, 60-70ºC에서 장시간 열풍 건조로 인하여 80 % 이상의 수분이 증발되어 10% 정도의 수분함량까지 건조되어 농축되었음에도 불구하고 PF는 평균 0.
- 49로 나타나 가공 중 상당량의 농약이 감소됨을 알 수 있었다. 사과의 가공 공정 중 19종 농약의 PF 연구자료를 평가한 결과, 소스 가공을 제외한 대부분의 가공 공정에서 PF 값이 1 이하로 조사되어서 잔류된 농약 성분은 가공 중 상당량이 감소됨을 알 수 있었다. 사과 pomace는 주스 제조 시 부산물로 생산되는 것으로 농약 성분의 상당량이 농축되었으나, 대부분 사료로 사용되므로 사료에대한 기준 설정 시 PF 값을 고려할 수 있을 것이다.
- 사과의 건조 가공에서는 사과를 세척, 박피 및 절단 한 후, 60-70ºC에서 장시간 열풍 건조로 인하여 80 % 이상의 수분이 증발되어 10% 정도의 수분함량까지 건조되어 농축되었음에도 불구하고 PF는 평균 0.44로 나타났다.
- 이 결과는 오렌지에 살포된 농약이 살포된 후 껍질과 과육으로 침투되었으나, 지용성이 강한 성분일수록 주스로 이행되지 않음을 알 수 있었다. 살포된 농약 제형에 따른 주스의 PF와 Kow는 무상관관계를 보였으며, 오렌지 오일의 경우에도 농약의 물리화학적 특성 및 농약의 PF간에 무의미한 낮은 상관관계가 나타났다.
- 44로 나타났다. 세척 및 박피 과정에서 농약 성분이 감소되고 열풍 건조 과정 중 열에 의해 잔류농약이 상당량 분해됨을 알 수 있었다. 통조림 가공계수가 평균 0.
- 오렌지 주스는 원료를 세척, 분쇄하고 여과 또는 압착한 후 살균하는 비교적 단순한 가공공정으로 제조된다. 오렌지 주스 가공 후 boscalid, cyantraniliprole, cyfluthrin, difenoconazole, fenbuconazole, fenpropathrin 및 propiconazole 농약은 불검출이었으며, chlorfenapyr, cyflumetofen, fluopyram 및 pyraclostrobin 농약의 PF 값은 각각 0.015, 0.05, 0.01 및 0.04로 매우 낮은수준을 나타내었다. 수용성 특성을 가진 glufosinate ammonium의 PF가 0.
- 의 상관관계를 분석하였다. 오렌지 주스 전체 시료와 Kow는 무의미한 낮은 상관관계가 나타났으나, 침투성 농약으로 처리된 오렌지를 주스로 제조한 경우는 Kow와 고도로 유의한 부상관관계가 나타났다. 이 결과는 오렌지에 살포된 농약이 살포된 후 껍질과 과육으로 침투되었으나, 지용성이 강한 성분일수록 주스로 이행되지 않음을 알 수 있었다.
- 오렌지오일은 원료를 세척, 분쇄 및 원심 분리하여 주스와 오일로 분리하여 제조된다. 오일의 경우에는 수용성 농약인 glufosinateammonium, 비침투성 농약인 sulfoxaflor 및 cyfluthrin의 PF가 각각 불검출, 불검출 및 0.01로 조사되었으나, 나머지 16종 농약의 PF는 6.24-120으로 높게 나타나서 이들 농약의 지용성이 반영된 것을 알 수 있었다. Glufosinate ammonium은 수용성 특성을 가지고 있으므로 오일에서 불검출 결과를 나타냈지만, 지용성에 가까운 Kow를 가지는 sulfoxaflor 및 cyfluthrin의 경우에는 농약의 특성과 전혀 다른 결과를 보였다.
- 오렌지 주스 전체 시료와 Kow는 무의미한 낮은 상관관계가 나타났으나, 침투성 농약으로 처리된 오렌지를 주스로 제조한 경우는 Kow와 고도로 유의한 부상관관계가 나타났다. 이 결과는 오렌지에 살포된 농약이 살포된 후 껍질과 과육으로 침투되었으나, 지용성이 강한 성분일수록 주스로 이행되지 않음을 알 수 있었다. 살포된 농약 제형에 따른 주스의 PF와 Kow는 무상관관계를 보였으며, 오렌지 오일의 경우에도 농약의 물리화학적 특성 및 농약의 PF간에 무의미한 낮은 상관관계가 나타났다.
- 41) 이었다. 이들 중 cyantraniliprole은 1, etoxazole 1.1, fenamidone 0.71 및 sulfoxaflor 0.7인 경우를 제외한 나머지 8성분은 불검출-0.28로 포도주 발효과정 중 농약 성분은 대부분분 해된다는 것을 알 수 있었다. 건포도는 17개 농약 성분의 자료 중 PF의 범위는 0.
- 515를 제외한 11종 성분 전체가 1 이상의 가공계수를 나타냈다. 자두 건조 후수분 증발로 인하여 농약 성분이 농축됨을 알 수 있었다. 자두건조 후 건자두의 PF와 증기압 간의 상관 관계는 무의미한 것으로 조사되었지만(Table 12), 원료 자두 농약기준 설정 시 자두의 건조 가공계수 연구자료의 검토가 필요할 것으로 사료된다.
- Kow 값이 높아질수록 농약 성분이 주스로 이행될 확률이 낮음을 알 수 있었다. 특히 EC 및 SC 제형이 살포된 사과 주스의 PF는 Kow 값과 유의한 부상관관계를 보였다. 가공방법에 따른 Kow 및 증기압간에는 주스를 제외한 대부분의 가공과정 중 상관관계가 무의미한 낮은 상관 관계가 나타났다.
- 포도 주스 가공 시 PF 값은 불검출-1.7(평균 0.50±0.55)로 매우 다양한 결과로 조사되었다.
- 6으로 상당량의 농약 성분이 감소되었다. 퓌레는 주스를 제조한 후 농축과정을 거쳐 최종 제품으로 가공되는데, PF가 0.49로 나타나 가공 중 상당량의 농약이 감소됨을 알 수 있었다. 사과의 가공 공정 중 19종 농약의 PF 연구자료를 평가한 결과, 소스 가공을 제외한 대부분의 가공 공정에서 PF 값이 1 이하로 조사되어서 잔류된 농약 성분은 가공 중 상당량이 감소됨을 알 수 있었다.
후속연구
- 토마토 주스 가공 시 껍질의 분리는 세척, 분쇄, 데치기 후에 이루어지므로 잔류농약이 주스로 이행될 확률이 상승될 수 있다. Cycloxydim은 흡수 이행되는 농약으로 PF 값이 1.11로 가장 높게 나타났으나, sulfoxaflor의 경우는 비침투성임에도 불구하고 1의 값으로 조사되어서 향후 이들 농약 성분들에 대한 가공 연구가 필요할 것으로 판단된다. 퓌레의 PF는 불검출-3.
- 자두 건조 후수분 증발로 인하여 농약 성분이 농축됨을 알 수 있었다. 자두건조 후 건자두의 PF와 증기압 간의 상관 관계는 무의미한 것으로 조사되었지만(Table 12), 원료 자두 농약기준 설정 시 자두의 건조 가공계수 연구자료의 검토가 필요할 것으로 사료된다. 체리 및 망고의 건조 가공 PF는 각각 5.
- 그 외는 Kow 및 증기압과 토마토주스, 페이스트 및 퓌레의 PF 간에는 무의미한 낮은 상관 관계가 조사되었다. 토마토 가공 시 농약의 특징과 PF 간의 상관관계를 성립시키기 위한 면밀한 연구가 필요할 것으로 판단되었다.
- 건포도 제조 시 chlororthalonil 등 3가지 농약의 PF 값이 낮은 이유는 열풍건조 방식으로 제조된 제품의 결과로 판단된다. 포도에 대한 농약기준 설정 시 반드시 건포도에 대한 별도의 농약 가공계수 실험결과가 제출되어 평가되어야 할 것으로 판단되었다. Cabras 등(1998b)은 건포도 제조 후 benalaxyl, dimethoate, iprodione, metalaxyl, phosalone, procymidone 및 vinclozolin의 잔류량을 비교한 연구에서 14개 처리구 중 3개 구에서만 가공계수가 1 이상의 결과를 보였으며, Lentza-Rizos 등(2006)은 건포도 제조 중 azoxystrobin 잔류량을 품종 별로 연구한 결과에는 5개 처리구 중 3개 구에서만 가공계수가 1 이상의 결과를 나타냈다.
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