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문제 정의
- 본 연구에서는 유통되고 있는 캠핑용 조리 기구가 식품용 기구 및 용기·포장공전에서 제시되고 있는 재질별 기준(금속제: 납, 비소, 카드뮴, 니켈, 불소수지: 납)에 적합한지 살펴보고, 국, 찌개, 전골 등을 즐기는 한국의 식생활에 맞추어 사용 조건에 따른 납, 비소, 카드뮴, 니켈, 알루미늄 유해 금속 용출량의 변화를 비교하였다. 기준이 설정되어 있는 유해금속 뿐만 아니라 기준이 설정되어 있지 않은 유해금속에 대하여도 다양한 용출 용액 사용과 용출 시간의 증가에 따른 변화 그리고 조리 기구 사용 중에 생길 수 있는 물리적 스크래치에 의한 유해 금속 용출량의 변화를 살펴봄으로써 캠핑용 조리 기구의 안전성 실태를 파악하고 올바른 사용법을 제시하여, 향후 캠핑용 조리 기구에 대한 시민들의 안전에 대한 인식 변화와 기준 설정의 기초 자료로 제공하고자 하였다.
- 본 연구에서는 유통되고 있는 캠핑용 조리 기구가 식품용 기구 및 용기·포장공전에서 제시되고 있는 재질별 기준(금속제: 납, 비소, 카드뮴, 니켈, 불소수지: 납)에 적합한지 살펴보고, 국, 찌개, 전골 등을 즐기는 한국의 식생활에 맞추어 사용 조건에 따른 납, 비소, 카드뮴, 니켈, 알루미늄 유해 금속 용출량의 변화를 비교하였다.
제안 방법
- 검출 한계, 정량 한계 및 회수율 실험을 위하여 유리 용기를 공실험용으로 사용하였다. 검량선 작성은 납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄 표준 용액을 증류수, 0.
- 검출 한계와 정량 한계는 공실험용 유리 용기에 증류수, 0.5% citric acid 용액 및 1% NaCl 용액으로 납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄 표준 용액을 희석한 후(납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄 0.05 μg/mL) 100℃로 유지하면서 30분간 용출시킨 각 7개의 시료를 측정하여 검출 한계, 정량 한계값을 계산하였다(Table 4)(8,9).
- 납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄의 유해 금속 분석은 유도결합플라즈마 발광광도측정기(ICP-OES, Optima 8300 DV, Perkin Elmer, USA)를 사용하였으며 분석 조건은 Table 2와 같다.
- 다양한 조건에서의 납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄의 용출을 살펴보기 위해 용출 용액을 증류수, 0.5% citric acid 용액 및 1% NaCl 용액으로 준비하여 식품용 기구 및 용기 · 포장 공전에 따라 100℃로 유지하면서 30분, 2시간, 6시간 용출 시간을 달리하면서 실험용액을 제조하였다.
- 또한 물리적 스크래치를 가한 상태에서 용출 용액별로 36회 유해 금속 용출 실험을 실시하였다.
- 5% citric acid 용액 및 1% NaCl 용액으로 준비하여 식품용 기구 및 용기 · 포장 공전에 따라 100℃로 유지하면서 30분, 2시간, 6시간 용출 시간을 달리하면서 실험용액을 제조하였다. 또한 캠핑용품의 사용 빈도에 따른 용출 정도를 알아보기 위해 각 재질별 시료에 Glass plate cutter(Diamond Tipped With Turet Head, Newfield, NY, USA)를 사용하여 5 cm의 스크래치 5개를 인위적으로 각 용기 바닥에 내고 위와 동일한 방법으로 100℃로 유지하면서 30분의 용출 시간을 주어 실험용액을 제조하였다.
- 표준물질의 회수율 실험은 회수율 검증 및 분해 효율과 측정 감도를 비교하기 위하여 일정 농도의 금속을 함유하고 있는 ERA 표준인증물질을 이용하여 용출 용액을 증류수, 0.5% citric acid 용액 및 1% NaCl 용액으로 희석한 후 식품용 기구 및 용기· 포장 공전에 따라 100℃로 유지하면서 30분간 용출시킨 각 3개의 시료를 측정하여 회수율 값을 계산하였다(Table 6).
- 회수율 실험은 공실험용 유리 용기에 용출 용액을 증류수, 0.5% citric acid 용액 및 1% NaCl 용액으로 납, 비소, 카드뮴, 니켈 및 알루미늄 표준 용액을 희석한 후(납, 비소, 카드뮴, 니켈, 알루미늄 0.5(μg/kg)/mL) 100℃로 유지하면서 30분간 용출시킨 각 3개의 시료를 측정하여 회수율 값을 계산하였다(Table 5).
대상 데이터
- Nitric acid(Junsei Chemical Co., Ltd., Tokyo, Japan)와 hydrochloric acid(Daejung chemicals & Metals Co., Ltd., Siheung, Korea)는 유해 중금속 분석용 등급을 사용하였으며, 증류수는 Millipore사의 초 순수장치(Milli-Q Direct 16 system, Darmstadt, Germany)로 제조한 저항 값 18.2 MΩ 이상인 정제수를 사용하였다.
- 분석을 위한 표준 용액은 Quality control standard 21(As, Be, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, Li, Mg, Mn, Mo, Ni, Pb, Sb, Se, Sr, Ti, Tl, V, Zn 100 μg/mL, Perkin Elmer, USA)과 Al(1,000 μg/mL, Perkin Elmer)을 사용하였으며 회수율 검증을 위해 ERA 표준인증물질(A Waters Company, P255-500)을 사용하였다.
- 스테인레스, 경질알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠 및 불소수지 코팅 불판을 대상으로 용출 용액별로 가열 시간 (0.5, 2, 6 h)을 늘여가며 조사한 결과는 Fig. 1-7과 같다. 가열 시간 증가에 따른 납의 평균 용출량은 0.
- 실험 재료로 사용된 캠핑용품은 Table 1과 같으며 대구 지역 대형 마트에서 유통되고 있는 스테인레스, 경질알루미늄, 연질알루미늄 코펠 및 불소수지 코팅 불판 등 재질별 3건씩 총 12개 제품을 대상으로 용출 용액별, 가열 시간별로 108회 실험하였다.
데이터처리
- 모든 실험은 3회 반복을 실시하여 평균치와 표준편차로 나타내었고, IBM SPSS Statics 23을 이용하여 일원분산분석과 사후검정으로 ANOVA(Analysis of variance)를 사용하여 평균값들 간의 유의성을 검정하였다(p<0.05).
성능/효과
- 용출 시간에 따른 유해 금속 용출량 변화를 살펴보면, 증류수에서는 경질알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠과 불소수지 코팅 불판의 알루미늄 용출량이 증가하였다. 0.5% citric acid 용액에서는 스테인레스, 경질알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠의 니켈과 알루미늄 용출량이 증가하였고, 불소수지 코팅 불판은 납, 비소, 알루미늄 용출량이 증가하였다. 1% NaCl 용액에서는 스테인레스, 경질알루미늄 재질 코펠과 불소수지 코팅 불판의 비소 용출량이 증가하였고, 연질알루미늄 재질 코펠의 비소와 알루미늄 용출량이 증가하였다.
- 6). 1% NaCl 용액에서 가열 시간 증가에 따른 알루미늄의 평균 용출량은 연질알루미늄 재질 코펠이 0.002 mg/L에서 0.008mg/L로 증가되었다(Fig. 7). 나머지 조건에서는 불검출 또는 0.
- 040 mg/L로 증류수와 1% NaCl 용액에서의 용출량보다 높았다. 1% NaCl 용액에서 비소는 스테인레스와 연질알루미늄 재질 코펠 0.006 mg/L, 경질알루미늄 재질 코펠 0.008 mg/L로 증류수와 0.5% citric acid 용액에서의 용출량보다 다소 높게 용출되었다. 0.
- 5% citric acid 용액에서는 스테인레스, 경질알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠의 니켈과 알루미늄 용출량이 증가하였고, 불소수지 코팅 불판은 납, 비소, 알루미늄 용출량이 증가하였다. 1% NaCl 용액에서는 스테인레스, 경질알루미늄 재질 코펠과 불소수지 코팅 불판의 비소 용출량이 증가하였고, 연질알루미늄 재질 코펠의 비소와 알루미늄 용출량이 증가하였다.
- 가열 시간 증가에 따른 니켈의 평균 용출량은 0.5% citric acid 용액에서 스테인레스 재질 코펠은 0.007 mg/L에서 0.012 mg/L로 경질알루미늄 재질 코펠은 0.005 mg/L에서 0.014 mg/L로 연질알루미늄 재질 코펠은 0.002 mg/L에서 0.006 mg/L로 증가되었다(Fig. 4). 나머지 조건에서는 불검출 또는 0.
- 가열 시간 증가에 따른 비소의 평균 용출량은 0.5% citric acid용액에서 불소수지 코팅 불판이 0.001 mg/L에서 0.009mg/L로 증가 되었고(Fig. 2), 1% NaCl 용액에서는 스테인레스 재질 코펠은 0.006 mg/L에서 0.012 mg/L로 경질알루미늄 재질 코펠은 0.008 mg/L에서 0.012 mg/L, 연질알루미늄 재질 코펠은 0.006 mg/L에서 0.011 mg/L로 불소수지 코팅 불판은 0.001 mg/L에서 0.007 mg/L로 증가되었다(Fig. 3). 나머지 조건에서는 불검출 또는 0.
- 가열 시간 증가에 따른 알루미늄의 평균 용출량은 증류 수에서 경질알루미늄 재질 코펠은 0.007 mg/L에서 0.019 mg/L로 연질알루미늄 재질 코펠은 0.001 mg/L에서 0.007 mg/L로 불소수지 코팅 불판은 불검출에서 0.006 mg/L로 증가 되었고(Fig. 5), 0.5% citric acid 용액에서 스테인레스 재질 코펠이 0.021 mg/L에서 0.068 mg/L로 경질알루미늄 재질 코펠은 51.97 mg/L에서 96.47 mg/L로 연질알루미늄 재질 코펠은 24.89 mg/L에서 72.71 mg/L로 불소수지 코팅 불판은 0.040 mg/L에서 0.190 mg/L로 증가되었다(Fig. 6). 1% NaCl 용액에서 가열 시간 증가에 따른 알루미늄의 평균 용출량은 연질알루미늄 재질 코펠이 0.
- 001 mg/L이하였다. 경질알루미늄 재질 코펠은 증류수에서 알루미늄 0.007 mg/L, 0.5% citric acid 용액에서 니켈 0.005 mg/L와 알루미늄 51.97 mg/L, 1% NaCl 용액에서 비소 0.008 mg/L가 검출되었으며, 다른 조건에서는 불검출 또는 0.002 mg/L이하였다. 연질알루미늄 재질 코펠은 0.
- 경질알루미늄 재질 코펠은 증류수에서 알루미늄 0.025 mg/L, 0.5% citric acid 용액에서 니켈 0.014 mg/L와 알루미늄 53.86 mg/L, 1% NaCl 용액에서 비소 0.010 mg/L와 알루미늄 0.005 mg/L가 검출되었으며, 다른 조건에서는 불검출 또는 0.001 mg/L이하였다.
- 대구시내 대형마트에서 유통되고 있는 스테인레스, 경질 알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠 및 불소수지 코팅 불판 에 대해 0.5% citric acid 용액에서 용출되는 유해 금속을 유도결합플라즈마 발광광도측정기(ICP-OES)로 측정한 결과, 식품용 기구 및 용기·포장 공전에 기준이 설정된 납, 카드뮴, 비소, 니켈의 경우는 모두 적합한 것으로 나타났다.
- 003 mg/L이하였다. 마지막 으로, 불소수지 코팅 불판은 0.5% citric acid 용액에서 알루미늄 0.055 mg/L로 검출되었으며, 다른 조건에서는 불검출 또는 0.003 mg/L이하였다.
- 002 mg/L이하였다. 마지막으로, 불소수지 코팅 불판은 0.5% citric acid 용액에서 알루미늄 0.040 mg/L 가 검출되었으며, 다른 조건에서는 불검출 또는 0.001 mg/L 이하였다.
- 물리적 스크래치를 가한 후의 용출 용액에 따른 유해 금속 용출량은 스크래치를 가하기 전보다 모든 용액에서 전반적으로 증가하는 것으로 조사되었다. 특히, 0.
- 불소수지 코팅 불판은 가열 시간이 증가할수록 0.5% citric acid 용액에서 납, 비소와 알루미늄 용출량이 4-5배 증가되는 것으로 나타났고, 1% NaCl 용액에서 비소 용출량 이 3배 정도 증가하였다. 불소수지 코팅 불판 역시 pH가 낮은 음식을 장시간 조리하는 것은 바람직하지 않는 것으로 판단된다.
- 스크래치를 가하기 전의 용출 용액에 따른 재질별 유해 금속 용출 결과(Table 7)와 물리적 스크래치를 가한 후의 용출 용액에 따른 재질별 유해 금속 용출 결과(Table 8)에 대하여 t-test를 실시한 결과, 경질알루미늄 재질 코펠은 증류수에서 알루미늄, 0.5% citric acid 용액에서 니켈이 유의하였으며, 연질알루미늄 재질 코펠은 0.5% citric acid 용액에서 니켈과 알루미늄이 유의하였고, 불소수지 코팅 불판은 0.5% citric acid 용액에서 알루미늄이 유의한 것으로 나타났다(p<0.05).
- 스테인레스 재질 코펠은 가열 시간이 증가할수록 0.5% citric acid 용액에서 니켈과 알루미늄 용출량이 2-3배 증가 하였고, 1% NaCl 용액에서는 비소 용출량이 2배 증가하였 다. 경질알루미늄과 연질알루미늄 재질 코펠의 경우, 0.
- 1). 스테인레스, 경질알루미늄, 연질알루미늄 재질 코펠은 불검출 또는 0.002 mg/L이하로 용출 시간 증가에 따른 변화가 적게 나타났다.
- 식용 기구 및 용기·포장 공전에 따른 금속제의 중금속 용출량의 규격 기준은 납 0.4 mg/L 이하, 비소 0.2 mg/L이하, 카드뮴 0.1 mg/L 이하, 니켈 0.1 mg/L 이하로 본 연구 결과에서는 모두 기준에 적합한 것으로 나타났다.
- 마지막으로, 알루미늄 화합물은 자연계에 널리 분포되어 있으나, 이들의 생물학적 역할은 아직 알려진 것이 없다. 알루미늄은 거의 독성이 없으며, 쥐를 이용한 동물 실험 결과 황산알루미늄의 치사량(LD50)은 체중 1kg 당 약 6g인 것으로 밝혀졌다. 1980년대에 일부 과학자들이 알루미늄이 치매와 관련될 수 있다고 제안하였으나, 아직 그 연관성은 분명하지 않으며 계속 연구 중에 있다.
- 그러나 용출 용액과 사용 환경에 따라 그 용출 정도에 차이 가 있는 것으로 나타났다. 증류수, 0.5% citric acid 용액, 1% NaCl 용액 등 용출 용액을 달리하여 30분간 가열한 뒤 평균 용출량을 비교한 결과, 증류수에서 경질알루미늄 재질 코펠의 알루미늄 용출량이 0.007 mg/L 수준이었으나, 0.5% citric acid 용액에서는 스테인레스 재질 코펠은 0.021 mg/L, 경질알루미늄 재질 코펠은 51.97 mg/L, 연질알루미늄 재질 코펠은 24.89 mg/L, 불소수지 코팅 불판은 0.040 mg/L로 증류수와 1% NaCl 용액에서의 용출량보다 높았다. 1% NaCl 용액에서 비소는 스테인레스와 연질알루미늄 재질 코펠 0.
- 카드뮴은 모든 재질 및 용출 용액 조건에서 불검출 또는 0.002 mg/L이하로 용출 시간 증가에 따른 변화가 적게 나타났다.
후속연구
- 따라서 알루미늄 재질 코펠의 경우, pH가 낮은 음식인 김치, 과일주스, 소스류 등을 담아두거나 산을 첨가하는 조리법을 피하는 것이 의도하지 않는 알루미늄의 섭취를 줄일 수 있는 안전한 방법으로 생각된다. 다른 용출 용액에 비해 1% NaCl 용액에서 비소가 비교적 높게 검출되었는데 이는 소금물과 비소 용출에 관하여 그 상관관계에 대한 보충 연구가 더 필요할 것으로 사료된다.
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