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졸-겔법에 의한 CuO-CeO2 복합 산화물 촉매의 제조 및 CO의 선택적 산화반응에 응용

Preparation of CuO-CeO2 mixed oxide catalyst by sol-gel method and its application to preferential oxidation of CO

한국유화학회지 = Journal of oil & applied science, v.34 no.4, 2017년, pp.883 - 891  

황재영 (명지대학교 공과대학 화학공학과) ,  함현식 (명지대학교 공과대학 화학공학과)

초록
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고분자 전해질 연료전지의 연료에 포함된 일산화탄소의 선택적 산화를 위하여, 귀금속 촉매를 대체하기 위한 CuO-$CeO_2$ 복합 산화물 촉매를 졸-겔법과 공침법으로 제조하였다. 졸-겔법으로 촉매 제조 시 Cu/Ce의 비와 가수분해 비를 변화시켰다. 제조한 촉매의 활성은 귀금속 촉매($Pt/{\gamma}-Al_2O_3$)와 비교하였다. Cu/Ce의 비를 변화시키면서 제조한 촉매 중 Cu/Ce의 비가 4:16인 촉매가 가장 높은 CO 전환율(90%)과 선택도(60%)를 나타내었다. 촉매의 제조에서 가수분해 비가 증가할수록 촉매 표면적이 증가하였고, 아울러 촉매 활성 또한 증가하였다. 공침법으로 제조한 촉매와 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 가장 높은 CO 전환율은 각각 82% 및 81%인 반면, 졸-겔법으로 제조한 촉매의 경우는 90%가 얻어졌다. 이는 졸-겔법으로 제조한 촉매가 공침법으로 제조한 촉매나 귀금속 촉매보다 더 높은 촉매활성을 보임을 의미한다. CO-TPD 실험을 통하여, 낮은 온도($140^{\circ}C$)에서 CO를 탈착하는 촉매가 본 반응에서 더 높은 촉매활성을 보임을 알 수 있었다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

For the preferential oxidation of CO contained in the fuel of polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC), CuO-$CeO_2$ mixed oxide catalysts were prepared by the sol-gel and co-precipitation methods to replace noble metal catalysts. In the catalyst preparation by the sol-gel method, Cu...

주제어

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문제 정의

  • 본 연구는 고분자 전해질 연료전지의 전극활성을 저해하는 일산화탄소의 선택적 산화반응 [PROX]을 위해 기존의 비싼 귀금속 촉매를 대체할 Cu-Ce 복합 산화물 촉매를 제조하고 이를 이용하여 일산화탄소의 선택적 산화반응을 수행 하였다. 아울러 BET 표면적 측정, CO-TPD 등을 이용하여 제조한 촉매의 특성을 조사하였다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
일산화탄소를 제거하는 방법은 무엇인가? 일산화탄소를 제거하는 방법으로는 메탄화[식 (1)], 선택적 산화반응[식(2)] 등이 있다[2].
근래 연구 중 일산화탄소의 선택적 산화반응을 위한 전이금속 연구의 대표적 사례는 무엇인가? 따라서 근래에는 전이금속을 이용하여 이 반응을 촉진 시키고자 하는 연구가 활발히 진행 되고 있다[17]. 그 대표적인 예로 Cu-Ce 혼합 촉매가 Cu 단독 촉매에 비해 일산화탄소산화 반응 활성이 수십 배 정도 더 우수하며, 귀금속 계열 촉매보다 오히려 더 높은 최대 활성을 보인다는 연구 결과가 있다[16~18].
일산화탄소의 선택적 산화반응에 이용되는 촉매는 무엇인가? 일산화탄소의 선택적 산화반응에 이용되는 촉매로는 주로 귀금속 계통으로서 제올라이트나 혹은 알루미나에 담지된 백금 계열 촉매, 그리고 금 계열 촉매들이 보고되고 있다[7-13]. 이는 비교적 낮은 온도(200℃ 이하)에서 이 반응이 진행 되어야 하기 때문이다[14-16].
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참고문헌 (21)

  1. C. D. Dudfield, R. Chen, P. L. Adock, "A compact CO selective reactor for solid polymer fuel cell powered vehicle application", J. Power Sources, Vol.86, pp. 214-222, (2000). 

  2. R. Fiorenza, C. Crisafulli, S. Scire, " $H_2$ purification through preferential oxidation of CO over ceria supported bimetallic Au-based catalysts", International Journal of Hydrogen Energy, Vol.41, No.42 pp. 19390-19398, (2016). 

  3. S. H. Oh, R. M. Sinkevitch, "Carbon monoxide removal from hydrogen-rich fuel cell feedstreams by selective catalytic oxidation", J. Catal., Vol.142, pp. 254-262, (1993). 

  4. V. M. Schmidt, P. Brocherhoff, B. Hohlein, R. Menzer, U. Stimming, "Utilization of methanol for polymer electrolyte fuel cells in mobile systems", J. Power Sources, Vol.49, pp. 299-299, (1994). 

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  6. H. Guan, J. Lin, L. Li, X. Wang, T. Zhang, "Highly active subnano Rh/Fe(OH)x catalyst for preferential oxidation of CO in $H_2$ -rich stream", Applied Catalysis B: Environmental, Vol.184, pp. 299-308, (2016). 

  7. H. A. Gasteiger, N. Markovic, P. N. Ross, E. Cairns, "Carbon monoxide electrooxidation on well-characterized platinum-ruthenium alloys", J. Phys. Chem., Vol.98, pp. 617-625, (1994). 

  8. M. J. Kahlich, H. A. Gasteiger, R. J. Bhem, "Kinetics of the selective low-temperature oxidation of CO in $H_2$ -rich gas over Au/ $\gamma$ - $Fe_2O_3$ ", J. Catal., Vol.182, pp. 430-440, (1999). 

  9. R. J. H. Grisel, B. E. Nieuwenhuys, "Selective oxidation of CO, over supported Au catalysts", J. Catal., Vol.199, pp. 48-59, (2001). 

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  11. M. J. Kahlich, H. A. Gasteiger, R. J. Bhem, "Kinetics of the selective CO oxidation in $H_2$ -rich gas on Pt/ $Al_2O_3$ ", J. Catal., Vol.171, pp. 93-105, (1997). 

  12. M. C. Denis, G. Lalande, D. Guay, J. P. Dodelet, R. Schulz. "High energy ball-milled Pt and Pt-Ru catalysts for polymer electrolyte fuel cells and their tolerance to CO", J. Appl. Electrochem., Vol.29, pp. 951-960, (1999). 

  13. G. Bond, D. Thompson, Catalysis Reviews: Science and engineering, p.319-320, Academic Search Premier, (1999). 

  14. A. Martino, A. Sault, J. S. Kawola, E. Boespflug, M. L. F. Phillips, "A sintering study of novel sol-gel based nano cluster catalysts", J. Catal., Vol.187, pp. 30-38, (1999). 

  15. M. Breysse, M. Guenin, B. Claudel, J. Veron, "Catalysis of carbon monoxide oxidation by cerium oxide", J. Catal., Vol.28, pp. 54-62, (1973). 

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  17. L. Shi, G. Zhang, "Improved Low-Temperature Activity of CuO- $CeO_2$ - $ZrO_2$ Catalysts for Preferential Oxidation of CO in $H_2$ - Rich Streams", Catalysis Letters, Vol.146, pp. 1449-1456, (2016). 

  18. W. Liu, M. Flytzanistephanopoulos, "Total oxidation of carbon monoxide and methane over transition metal oxide composite catalysts: 1. Catalyst composition and activity", J. Catal., Vol.153, pp. 304-316, (1995). 

  19. W. Liu, M. Flytzanistephanopoulos, "Total oxidation of carbon monoxide and methane over transition metal oxide composite catalysts: 2. Catalyst characterization and reaction-kinetics", J. Catal., Vol.153, pp. 317-332, (1995). 

  20. G. Avgouropoulos, T. Loannides, H. K. Matralis, J. Batista, S. Hocevar, "CuO- $CeO_2$ mixed oxde catalysts for the selective oxidation of carbon monoxide in excess hydrogen", Catal. Lett. Vol.73, pp. 33-40, (2001). 

  21. M. Haruta, "Gold as a low-temperature oxidation catalyst: factors controlling activity and selectivity", Studies in Surface Science and Catalysis, Vol.110, pp. 123-134 (1997). 

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