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문제 정의
- 따라서 생물활성탄은 수중의 유기성 오염물질 제거시 입상활성탄이 가지는 흡착 기작과 부착 박테리아들에 의한 생물분해 기작이 동시에 유발되어 유기성 미량오염물질들에 대해 높은 제거능을 나타낸다.18,19)본 연구에서는 유기성 미량오염물질들의 제거를 위해 국내의 대규모 정수장들에서 운전되고 있는 생물활성탄 공정에서 geosmin과 MIB의 제거시 생물분해와 흡착의 기여율을 평가하여 하절기 생물활성탄 공정이 채택된 정수장에 geosmin과 MIB의 유입시 이들의 제거를 위한 BAC 공정 운영의 기초자료로 활용하고자 하였다.
제안 방법
- BAC 공정에서 geosmin과 MIB의 제거시 생물분해와 흡착기작의 역할을 BAC와 biofilter를 이용하여 평가해 본 결과, 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- 2에 나타내었다. BAC와 biofilter 모두 EBCT 30분의 조건에서 채수하여 분석하였다. BAC의 경우 유입수의 수온에 관계없이 geosmin과 MIB가 모두 제거되었으며, biofilter에서는 수온이 9℃일 때 평균 geosmin과 MIB의 제거율이 88%와 77%로 나타났으나 수온이 26℃로 높을 경우에는 geosmin과 MIB가 모두 제거되었다.
- BOM 시료수는 formaldehyde 100 μg/L, glyoxal 30 μg/L, formate 400 μg/L 및 acetate를 300 μg/L의 농도로 투입하여 후오존 처리수의 BDOC 농도를 280 μg/L 정도 증가시켰다.
- 박테리아 세포의 경험적인 분자식은 C55H77O22N11P2이며,21)박테리아가 세포 구성물질로 섭취하는 C : N : P의 비율은 21 : 5 : 1 (w/w/w)로 표현된다. 본 연구에서도 모든 실험조건에서 C : N : P의 비율을 15 : 5 : 1 (w/w/w)로 조절하여 유기탄소가 박테리아 생장의 제한인자가 되도록 하였다.20)
- 부착 박테리아의 활성도는 3H-thymidine이 DNA에 흡수되는 정도로 구하여 평가하였다.24) 먼저 여재 습중량 1 g을 초음파 처리하여 박테리아를 탈리시킨 시료 2 mL에 200 nM[methyl-3H] thymidine 용액(specific activity: 40~50 Ci/mmol) 1 mL와 200 nM cold thymidine 용액 1 mL를 첨가한 후 교반 배양기에서 in situ 조건으로 4시간 배양하였다.
- 수중의 유기탄소 성분이 박테리아 생장의 제한인자가 되도록 sigma-aldrich사에서 제조한 순도 99.5% 이상의 NaNO3와 K2HPO4를 Urfer가 제시한 방법20)으로 조제한 후 유입수에 첨가하였다. 박테리아 세포의 경험적인 분자식은 C55H77O22N11P2이며,21)박테리아가 세포 구성물질로 섭취하는 C : N : P의 비율은 21 : 5 : 1 (w/w/w)로 표현된다.
- 이 여지를 vial에 넣고 건조시킨 후 ethyl acetate 1 mL와 10 mL의 scintillation cocktail (Aquasol-2, Packard)을 주입하여 liquid scintillation analyzer (PerkinElmer, Quantulus 1220, USA)로 방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM (disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등25)이 제시한 식을 이용하여 세균에 결합된 thymidine의 양을 계산하여,26)계산된 값을 여재 g당 생체량(ATP 농도)으로 환산하여 나타내었다.
- BAC와 biofilter 부착 박테리아의 생체량 측정에는 ATP법을 이용하였다. 여재 습중량 200 mg을 채집하여 Velten 등이 제시한 방법23)을 이용하여 전처리한 후 분석하였으며, ATP standard (Promega, USA)를 이용하여 ATP 농도 검량선을 작성하였고, luminometer (Victor3, PerkinElmer, USA)를 이용하여 ATP 농도를 측정하였다.
- 유입수는 고도정수처리용 pilot-plant의 후오존 처리수에 순도 99% 이상의 geosmin과 MIB (sigma-aldrich)를 투입하여 BAC와 biofilter로 유입되는 geosmin과 MIB의 농도를 각각 30 ng/L가 되도록 하였다. 실제 정수장의 BAC 공정과 동일한 조건으로 하기 위해 후오존 처리수를 유입수로 사용하였으며, 실험기간 중 후오존 처리수의 성상을 Table 1에 나타내었다.
- 유입수의 BOM 농도를 증가시키기 위해 sigma-aldrich사에서 제조한 순도 99% 이상의 formaldehyde, glyoxal, formate 및 acetate를 Urfer가 제시한 방법20)으로 조제한 후 유입수에 첨가하였다. BOM 시료수는 formaldehyde 100 μg/L, glyoxal 30 μg/L, formate 400 μg/L 및 acetate를 300 μg/L의 농도로 투입하여 후오존 처리수의 BDOC 농도를 280 μg/L 정도 증가시켰다.
- 실제 정수장의 BAC 공정과 동일한 조건으로 하기 위해 후오존 처리수를 유입수로 사용하였으며, 실험기간 중 후오존 처리수의 성상을 Table 1에 나타내었다. 유입수의 수온은 수온조절 장치(Buchi, Recirculating chiller B-740, Swiss)를 이용하여 9℃와 26℃로 조절하여 실험하였다.
- 2 μm 멤브레인 필터로 여과하였다. 이 여지를 vial에 넣고 건조시킨 후 ethyl acetate 1 mL와 10 mL의 scintillation cocktail (Aquasol-2, Packard)을 주입하여 liquid scintillation analyzer (PerkinElmer, Quantulus 1220, USA)로 방사선량을 측정하였다. 얻어진 DPM (disintergrate per minute) 값으로부터 Parsons 등25)이 제시한 식을 이용하여 세균에 결합된 thymidine의 양을 계산하여,26)계산된 값을 여재 g당 생체량(ATP 농도)으로 환산하여 나타내었다.
- 본 실험에 사용된 bench-scale BAC와 biofilter 컬럼은 아크릴 재질의 내경 7 cm, 높이 200 cm 규모이고, 채집된 활성탄과 안트라사이트 여재를 각각 층고 100 cm로 충진하였다. 잔류오존이 제거된 후오존 처리수는 집수조로 이송된 후 수온조절장치을 거친 후 펌프로 BAC와 biofilter 컬럼의 상부로 이송되며, 이송 라인 중간에 geosmin, MIB, BOM 및 부착 박테리아의 활성저해제로 사용한 NaN3 용해액 유입펌프가 연결되어 있어 주입된 이들 용액들이 상부에 설치된 혼화조에서 완전히 혼화된 후 각각의 BAC와 biofilter 여과지로 유입되도록 설계하였으며, 접촉조의 상부에는 유입수의 수온을 측정하는 온도계가 설치되어 있다. 접촉조의 운전은 하향류식으로 운전하였으며, 공탑체류시간(empty bed contact time, EBCT)은 3분(층고 10 cm)~30분(층고 100 cm)이 되도록 운전하였고, 역세척은 염소처리 공정이 배제된 pilot-plant의 최종 처리수를 사용하여 주 1회 정도로 수세와 공세를 병행하여 실시하였다.
- 잔류오존이 제거된 후오존 처리수는 집수조로 이송된 후 수온조절장치을 거친 후 펌프로 BAC와 biofilter 컬럼의 상부로 이송되며, 이송 라인 중간에 geosmin, MIB, BOM 및 부착 박테리아의 활성저해제로 사용한 NaN3 용해액 유입펌프가 연결되어 있어 주입된 이들 용액들이 상부에 설치된 혼화조에서 완전히 혼화된 후 각각의 BAC와 biofilter 여과지로 유입되도록 설계하였으며, 접촉조의 상부에는 유입수의 수온을 측정하는 온도계가 설치되어 있다. 접촉조의 운전은 하향류식으로 운전하였으며, 공탑체류시간(empty bed contact time, EBCT)은 3분(층고 10 cm)~30분(층고 100 cm)이 되도록 운전하였고, 역세척은 염소처리 공정이 배제된 pilot-plant의 최종 처리수를 사용하여 주 1회 정도로 수세와 공세를 병행하여 실시하였다. 활성탄 BAC와 biofilter 컬럼의 상세한 설계인자를 Fig.
- 활성탄과 안트라사이트 여과지에서 실험에 사용할 BAC와 biofilter 여재를 채집하여 각각의 bench-scale의 아크릴 컬럼에 충진한 후 geosmin과 MIB에 대한 순응을 위해 유입수로 사용한 후오존 처리수에 geosmin과 MIB를 각각 30 ng/L~35ng/L 농도범위로 투입하여 수온 20±3℃의 조건에서 4주간 운전하면서 순응기간을 거쳤다.
대상 데이터
- BAC는 석탄계(coal) 재질 활성탄(F400, Calgon)을 사용하였으며, biofilter 여재로는 안트라사이트(한국 안트라사이트)를 사용하였다. BAC 및 안트라사이트는 낙동강 원수를 정수처리하는 300톤/일 처리규모의 pilot-plant의 후오존/BAC 및 후오존/biofilter 공정에서 2년간 사용한 것이다.
- 본 실험에 사용된 bench-scale BAC와 biofilter 컬럼은 아크릴 재질의 내경 7 cm, 높이 200 cm 규모이고, 채집된 활성탄과 안트라사이트 여재를 각각 층고 100 cm로 충진하였다. 잔류오존이 제거된 후오존 처리수는 집수조로 이송된 후 수온조절장치을 거친 후 펌프로 BAC와 biofilter 컬럼의 상부로 이송되며, 이송 라인 중간에 geosmin, MIB, BOM 및 부착 박테리아의 활성저해제로 사용한 NaN3 용해액 유입펌프가 연결되어 있어 주입된 이들 용액들이 상부에 설치된 혼화조에서 완전히 혼화된 후 각각의 BAC와 biofilter 여과지로 유입되도록 설계하였으며, 접촉조의 상부에는 유입수의 수온을 측정하는 온도계가 설치되어 있다.
이론/모형
- BAC와 biofilter 부착 박테리아의 생체량 측정에는 ATP법을 이용하였다. 여재 습중량 200 mg을 채집하여 Velten 등이 제시한 방법23)을 이용하여 전처리한 후 분석하였으며, ATP standard (Promega, USA)를 이용하여 ATP 농도 검량선을 작성하였고, luminometer (Victor3, PerkinElmer, USA)를 이용하여 ATP 농도를 측정하였다.
- Geosmin과 MIB의 분석은 polydimethylsiloxane (PDMS)이 코팅되어 있는 교반막대(TwisterTM, Gerstel, Germany)에 geosmin과 MIB를 흡착시켜 수중에서 분리하는 교반막대 흡착추출법(stir bar sorptive extraction: SBSE)을 전처리 법으로 사용하여 GC-MSD로 분석하였다.22)Geosmin과 MIB 전처리는 시료수 10 mL를 20 mL vial에 취하여 염석제로 NaCl3 g을 투입한 후 길이 10 mm, 두께 3.
성능/효과
- 1) 정상상태에 도달한 BAC 공정에서 부착 박테리아들의 활성이 저하된 저수온기(9℃)에도 EBCT 30분의 조건에서는 geosmin과 MIB가 완전 제거되었다.
- 2) BAC 공정에서 고수온기(26℃)에 비해 저수온기(9℃)에 여층 상층부의 부착 박테리아의 생체량 감소율과 활성도 저하율이 여층의 하층부에 비해 상층에서 높게 나타났고, 저수온기에는 고수온기에 비해 하층으로 유입되는 BOM의 농도가 상승하여 생체량과 활성도의 저감율이 감소하였다.
- 27)그러나 BAC 공정에서는 수온이 9℃로 저하되어도 geosmin과 MIB의 제거율에는 거의 변화가 나타나지 않아 BAC 공정에서는 geosmin과 MIB의 제거시 생물학적인 제거기작 뿐만 아니라 수온의 영향을 받지 않는 물리·화학적인 제거기작도 관여하는 것으로 평가되었다.
- 3) 부착 박테리아들의 활성이 억제된 BAC 공정의 geosmin과 MIB의 제거율은 활성화된 BAC 공정에서의 제거율과 비교하여 큰 차이를 나타내지 않아 BAC 공정에서 geosmin과 MIB의 제거에 흡착기작의 기여도가 높게 나타났다.
- 4) BAC 공정에서 geosmin과 MIB의 제거시 부착 박테리아에 의한 생물분해 기작과 활성탄 표면이 가지는 흡착 기작은 경쟁적으로 작용하였다.
- BAC와 biofilter의 생체량의 경우, 수온 9℃에서 여층의 상층부와 하층부에서 각각 1.82와 1.10 μg·ATP/g·GAC 및 0.81과 0.50 μg·ATP/g·anthracite로 나타났고, 수온 26℃의 경우는 2.40과 1.23 μg·ATP/g·GAC 및 1.05와 0.52 μg·ATP/g·anthracite로 나타나 활성탄과 안트라사이트의 단위 무게(g)당 생체량에는 큰 차이를 나타내었다.
- 4(c)와 (d)에 나타낸 biofilter에서의 NaN3투입 전·후의 geosmin과 MIB 제거 특성을 평가한 결과에서는 NaN3 투입으로 인해 부착 박테리아들의 활성이 억제되어 geosmin과 MIB의 제거율에는 많은 차이를 나타내었다. 따라서 biofilter 공정에서의 geosmin과 MIB의 제거는 전적으로 생물분해 기작에 의한 것을 알 수 있으며, 여재(안트라사이트) 또는 생물막에 흡착된 정도는 5~6% 정도로 나타나 주목할 만한 정도로 평가되지는 않았다. 앞에서 언급하였듯이 BAC 공정에서 NaN3 투입으로 MIB의 제거율은 다소 감소된 반면 geosmin의 제거율에는 거의 변화가 없었던 것은 geosmin의 제거에 있어서 흡착이 매우 큰 영향을 미치는 것을 의미한다.
- 부착 박테리아들의 생체량은 수온에 관계없이 여층의 상층(-5 cm)에서 하층(-90 cm)으로 갈수록 점진적으로 감소하였고, 수온 저하에 따라 하층에 비해 상층의 생체량 감소율이 크게 나타났다. 또한, 수온 변화에 따른 여층별 부착 박테리아 활성도의 경우도 수온이 낮아질수록 하층에 비해 상층에서의 활성도 감소율이 크게 나타났고, 수온이 높을수록 상층과 하층의 활성도 차이가 크게 나타났다.
- 3(a)에 나타내었다. 부착 박테리아들의 생체량은 수온에 관계없이 여층의 상층(-5 cm)에서 하층(-90 cm)으로 갈수록 점진적으로 감소하였고, 수온 저하에 따라 하층에 비해 상층의 생체량 감소율이 크게 나타났다. 또한, 수온 변화에 따른 여층별 부착 박테리아 활성도의 경우도 수온이 낮아질수록 하층에 비해 상층에서의 활성도 감소율이 크게 나타났고, 수온이 높을수록 상층과 하층의 활성도 차이가 크게 나타났다.
- 수온 변화에 따른 여층 깊이별 생체량과 활성도의 변화를 보면 상층에 비해 하층에서 큰 차이를 유발하지 않은 이유는 수온 26℃에서는 높은 수온에 따른 BAC 여층 상층부의 부착 박테리아의 생체량과 활성도가 높아서 생물분해 가능한 유기물질(BOM)의 소비율이 높기 때문에 하층부로 유출되는 BOM 양이 감소하여 하층부에 서식하는 박테리아들의 유기 탄소원의 농도 감소로 인해 생체량과 활성도에 제한을 받았다(Fig. 3(b)).
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