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문제 정의
- 따라서 본 연구에서는 중국 배출량 목록 선택에 따른 국내 오존 모사농도 차이 및 기여도 변화를 분석하기 위해 여러 배출량 목록을 이용하여 대기질 모사를 수행하였다. 모사 결과 분석의 초점은 고농도 오존일에 대한 중국 배출량 영향의 상관성, 특히 오존 전구물질인 NOx와 VOC의 정량적인 민감도 평가에 맞추었다.
- 2배 이상 높게 나타난다. 본 연구에서는 이러한 배출량 목록을 바탕으로 수도권 오존에 대한 중국 NOx와 VOC의 영향을 살펴보기 위하여 CMAQ-HDDM을 적용하여 1차 및 2차 민감도 계수를 계산하고, 이를 이용하여 모사 기여도를 산정하였다.
가설 설정
- 본 연구에서는 국내외에서 동북아 배출목록으로 많이 이용되는 INTEX-B 2006과 MICS-Asia 2010을 대기질 모사에 이용하였다. 각 배출량 목록은 각각 특정연도를 기준으로 작성되었으나, 본 연구의 목적상 배출량 산정년도와 배출량의 정확도는 별개의 문제로 가정하였다. 한편 국내 인위 배출량은 CAPSS (Clean AirPolicy Support System) 2010으로 고정하고, 국외 배출량 목록을 달리하여 대기질 모사를 수행하였다(표 1 참조).
제안 방법
- 본 연구에서는 국내 배출량의 수십 배에 달하는 중국 NOx와 VOC 배출량이 국내 수도권 오존에 대한 정량적 기여도를 추정하기위해 오존 농도가 높았던 2014년 5월~7월을 대상으로 CMAQ-HDDM 모사를 수행하였다. HDDM 적용을 바탕으로, 중국의 NOx및 VOC 배출량에 대한 기여도를 추정하였으며, 모사기간 평균 기여도 및 고농도일에 대한 기여도를 구분하여 분석하였다. 또한, 기여도 분석을 위한 입력 자료로써 배출량 목록 선택에 따른 불확도를 검토하기 위하여 많은 연구에서 이용되고 있는 INTEX-B 2006와 MICS-Asia 2010 배출량 목록에 대한 실험을 병행하였다.
- 기상 모사의 정합도 평가를 위해 NOAA에서 제공되는 MADIS (Meteorological Assimilation Data IngestSystem; NOAA, 2005) 관측자료를 이용하여, 동북아시아 지역에 대한 전반적인 기상을 평가하였다. 대기질 모사의 정합도 평가는 국립환경과학원의 도시대기 측정망 자료를 이용하였으며, 국내 및 수도권 지역을 대상으로 평가하였다.
- 보다 상세한 분석을 위해서는 과정 분석(Process Analysis)과 같은 추가적인 모사가 필요하나, 이는 본 논문에서 다루고자 하는 범위를 벗어나는 것으로 판단되어 별도의 후속 연구에서 다루고자 한다. 단, 오존의 생성과 관련된 물질들의 대기 중 농도와 HDDM 모사 결과를 이용하여 간접적인 방법으로 중간물질의 이동 가능성을 검토하였다
- HDDM 적용을 바탕으로, 중국의 NOx및 VOC 배출량에 대한 기여도를 추정하였으며, 모사기간 평균 기여도 및 고농도일에 대한 기여도를 구분하여 분석하였다. 또한, 기여도 분석을 위한 입력 자료로써 배출량 목록 선택에 따른 불확도를 검토하기 위하여 많은 연구에서 이용되고 있는 INTEX-B 2006와 MICS-Asia 2010 배출량 목록에 대한 실험을 병행하였다.
- 따라서 본 연구에서는 중국 배출량 목록 선택에 따른 국내 오존 모사농도 차이 및 기여도 변화를 분석하기 위해 여러 배출량 목록을 이용하여 대기질 모사를 수행하였다. 모사 결과 분석의 초점은 고농도 오존일에 대한 중국 배출량 영향의 상관성, 특히 오존 전구물질인 NOx와 VOC의 정량적인 민감도 평가에 맞추었다.
- 수직층의 경우 본 연구에서는 총 15개로 구분하였으며(표 2), 최하층의 높이는 33 m이다. 부록에 CMAQ 관련 기존 연구에서 이용된 수직층수와 최하층의 높이를 정리하였다. 기상 입력자료는 WRF (Weather Research and Forecasting; Skamarocket al.
- 모사 영역은 27-km의 수평 해상도의 격자로 구성하였다. 오존 모사농도는 수평해상도에 따라 모사 결과가 달라질 수 있으나, 국내의 국지적 배출원에 의한 오존 농도 영향보다는 장거리 이동 후 풍하 지역에서의 영향을 분석했다는 점과, 본 연구에 적용된 HDDM의 경우 실질적인 둥지격자화 적용이 어려운 점을 고려하여 27-km 단일 모사영역을 이용하였다. Choi et al.
- 오존의 국내 대기환경기준은 1시간 평균과 8시간 평균 농도로 구분되어 있으나, 현재 대기질 예 · 경보에서는 주로 1시간 평균 농도를 이용하기 때문에, 본 연구에서는 1시간 평균 오존 농도를 기준으로 분석하였다.
대상 데이터
- 기상 입력자료는 WRF (Weather Research and Forecasting; Skamarocket al., 2008) v3.3과 MCIP (Meteorology-Chemistry Interface Processor) v3.6.1을 이용하여 생산하였으며,NCEP (National Centers for Environmental Prediction)에서 제공되는 0.5도×0.5도 (degree) 단위의 GFS(Global Forecasting System) 자료를 초기장 및 경계장으로 이용하였다.
- , 1999) 화학메커니즘을 이용하였다. 대기질 모사는 그림 1에서 보이는 것과 같이 중국과 한국을 포함하는 동북아 지역을 대상으로 2014년 5월 15일부터 7월 31일까지 수행하였다. 모사 영역은 27-km의 수평 해상도의 격자로 구성하였다.
- 기상 모사의 정합도 평가를 위해 NOAA에서 제공되는 MADIS (Meteorological Assimilation Data IngestSystem; NOAA, 2005) 관측자료를 이용하여, 동북아시아 지역에 대한 전반적인 기상을 평가하였다. 대기질 모사의 정합도 평가는 국립환경과학원의 도시대기 측정망 자료를 이용하였으며, 국내 및 수도권 지역을 대상으로 평가하였다. 그림 1에 MADIS 및 도시대기 측정망의 위치를 나타내었다.
- 대기질 모사는 그림 1에서 보이는 것과 같이 중국과 한국을 포함하는 동북아 지역을 대상으로 2014년 5월 15일부터 7월 31일까지 수행하였다. 모사 영역은 27-km의 수평 해상도의 격자로 구성하였다. 오존 모사농도는 수평해상도에 따라 모사 결과가 달라질 수 있으나, 국내의 국지적 배출원에 의한 오존 농도 영향보다는 장거리 이동 후 풍하 지역에서의 영향을 분석했다는 점과, 본 연구에 적용된 HDDM의 경우 실질적인 둥지격자화 적용이 어려운 점을 고려하여 27-km 단일 모사영역을 이용하였다.
- , 2008). 본 연구에서는 국내 배출량의 수십 배에 달하는 중국 NOx와 VOC 배출량이 국내 수도권 오존에 대한 정량적 기여도를 추정하기위해 오존 농도가 높았던 2014년 5월~7월을 대상으로 CMAQ-HDDM 모사를 수행하였다. HDDM 적용을 바탕으로, 중국의 NOx및 VOC 배출량에 대한 기여도를 추정하였으며, 모사기간 평균 기여도 및 고농도일에 대한 기여도를 구분하여 분석하였다.
- 본 연구에서는 국내외에서 동북아 배출목록으로 많이 이용되는 INTEX-B 2006과 MICS-Asia 2010을 대기질 모사에 이용하였다. 각 배출량 목록은 각각 특정연도를 기준으로 작성되었으나, 본 연구의 목적상 배출량 산정년도와 배출량의 정확도는 별개의 문제로 가정하였다.
- (2015) 연구에서는 오존의 장거리 이동에 대하여 60-km, 80-km의 수평해상도를 이용하였다. 수직층의 경우 본 연구에서는 총 15개로 구분하였으며(표 2), 최하층의 높이는 33 m이다. 부록에 CMAQ 관련 기존 연구에서 이용된 수직층수와 최하층의 높이를 정리하였다.
데이터처리
- 기상모사 정합도 평가를 위해 모사영역 내의 MADIS 관측자료를 모사결과와 비교하였다. 그림 4에 2014년 5월 15일~7월 31일 기간 동안 온도 및 풍속의 모사 결과를 관측값과 비교하였으며, 표 3에 정합도 통계값을 보였다.
이론/모형
- Jeonget al.(2017)은 배출량 자료로 INTEX-B(the Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B 2006;Zhang et al., 2009)를 사용하고 분석 방법으로 PSCF(Potential Source Contribution Function) 방법을 이용하여 중국으로부터의 유입량을 조사하였다. Xie et al.
- Table 2. WRF model configuration used in this study.
- 대기질 모사는 CMAQ v4.7.1을 이용하였으며, 오존모사를 위해 SAPRC99 (Statewide Air Pollution Research Center, Version 99; Carter et al., 1999) 화학메커니즘을 이용하였다. 대기질 모사는 그림 1에서 보이는 것과 같이 중국과 한국을 포함하는 동북아 지역을 대상으로 2014년 5월 15일부터 7월 31일까지 수행하였다.
- 한편 국내 인위 배출량은 CAPSS (Clean AirPolicy Support System) 2010으로 고정하고, 국외 배출량 목록을 달리하여 대기질 모사를 수행하였다(표 1 참조). 대기질 모사에 이용된 인위적 배출량은 SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions, SMOKE; Benjey et al., 2001)를 이용하여 공간할당, 시간 분배, 화학종 분류를 수행하였으며, 자연 배출량은MEGAN v2.04 (The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature, MEGAN; Guenther et al., 2006)를 활용하여 준비하였다.
- 본 연구에서 이용된 배출량 목록의 경우, NOx배출량뿐 아니라 VOC 배출량에서도 차이를 보이기 때문에, NOx와 VOC 배출량에 대한 각각의 민감도를 살펴보고자 HDDM (High-order Decoupled Direct Method)기법을 적용하였다. HDDM은 3차원 광화학 모델의 지배방정식(governing equation)을 편미분하여 입력 매개변수(input parameters)에 대한 지역 민감도(local sensitivity)를 도출하는 방법이다 (Cohan et al.
- 본 연구에서는 배출량 100% 감소에 따른 농도 변화를 ZOC (Zero Out Contribution; Cohan et al., 2005)로 정의하며, 기여도와 같은 개념으로 이용하였다.
- 각 배출량 목록은 각각 특정연도를 기준으로 작성되었으나, 본 연구의 목적상 배출량 산정년도와 배출량의 정확도는 별개의 문제로 가정하였다. 한편 국내 인위 배출량은 CAPSS (Clean AirPolicy Support System) 2010으로 고정하고, 국외 배출량 목록을 달리하여 대기질 모사를 수행하였다(표 1 참조). 대기질 모사에 이용된 인위적 배출량은 SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions, SMOKE; Benjey et al.
성능/효과
- 와 VOC 배출량의 수도권 일 최고 1시간 오존 농도에 대한 기여도는 각각 0~55 ppb, 0~35 ppb로 제시되었다. 또한, 중국 NOx및 VOC 배출량 기여도와 수도권 오존 농도의 상관계수는 0.49~0.69로 모사되어 국내 고농도 오존 발생이 때로는 중국 배출량의 영향을 받는 것으로 판단된다.
- 모든 고농도 오존일에 해당하지는 않지만, 이러한 결과로부터 중국 배출량이 수도권 고농도오존 발생과 연관될 수 있음을 추정할 수 있다. 모사기간 동안 수도권 평균 일 최고 1시간 오존 농도에 대한 최대 기여도는 중국 NOx배출량이 55 ppb, 중국 VOC배출량이 35 ppb 내외로 모사되었다.
- , 2012). 본 연구에서는 수도권 지역의 고농도 오존에 대한 중국 배출량의 기여도를 44%~52%모사하였고 이는 선행연구에 비해 상대적으로 높다. 단, 선행연구와 본 연구는 대상 지역, 대상 기간의 차이가 있으며, 수도권 지역이 일본에 비해 상대적으로 중국에 가까운 점을 감안하면 본 연구에서 상대적으로 높은 중국 기여도를 모사할 수 있을 것으로 판단된다.
- 모사기간을 대상으로 전국 평균 1시간 오존 농도에 대한 산포도를 그림 6에 보였다. 상관계수는 INTEX-B2006을 이용한 Case 1과 MICS-Asia 2010을 이용한 두 사례 모두 0.83으로 같은 값을 보였으며, 기울기는 각각 1.02, 1.06으로 Case 1에 비해 Case 2가 평균 4%정도 높은 값을 모사하였다. 배출목록 이용에 따라 NOx 1.
- 4 ppb로 전체적으로는 8ppb 정도 차이를 보였다. 이러한 결과는 중국 배출량을 비교할 때, INTEX-B 2006에 비해 VOC 배출량은 절반정도로 낮으나 NOx배출량은 60% 이상 높은 MICS-Asia 2010을 이용한 모사에서 풍하 지역인 국내 오존농도가 더 높게 나타나며, 중국으로부터의 장거리 이동 영향은 VOC 배출량 보다는 NOx배출량에 의한 기여도 차이가 보다 중요함을 확인할 수 있었다.
- 1 ppb 차이를 보였다. 일 최고 1시간 오존 농도가 80 ppb 이상으로 모사된 날에 대해서는 중국 NOx배출량에 의한 기여도가 23.4 ppb (INTEX-B 2006), 30.0 ppb (MICS-Asia2010)로 6.6 ppb 차이를 보였으며, 중국 VOC 배출량에 의한 수도권 일 최고 오존 기여도는 18.0 ppb, 19.4 ppb로 나타났다. 고농도 시 중국 NOx및 VOC 전체 배출량에 기여도는 INTEX-B 2006 이용 시 41.
후속연구
- 본 연구는 현재 이용 가능한 배출량 목록에 의존한 수치모사 결과를 바탕으로 수행되었으며, 추후 국립환경과학원에서 개발한 동북아 배출량 목록인 CREATE(Comprehensive Regional Emissions inventory for Atmospheric Transport Experiment) 자료도 검토할 계획이다. 기본적으로 오존 모사에 대한 정확도 개선은 필요하며, 이를 위해서는 중국 등 풍상 지역에 대한 모사 수행평가와 함께 bottom-up 방식의 배출량 목록 활용과 지상 및 위성 관측자료 등을 활용한 역모델 또는 top-down 방식의 배출량 자료 확보 및 이용이 중요할 것으로 전망된다.
- 다만, 그림 7은 모사된 오존 농도에 대한 평균적인 수평분포로 이것 만으로는 중국배출량에 의한 국내 영향이 오존으로 직접 이동되어 기여하였는지, 또는 중간물질 등의 형태로 이동되어 국내에서 오존을 생성하였는지는 확인하기 어렵다. 보다 상세한 분석을 위해서는 과정 분석(Process Analysis)과 같은 추가적인 모사가 필요하나, 이는 본 논문에서 다루고자 하는 범위를 벗어나는 것으로 판단되어 별도의 후속 연구에서 다루고자 한다. 단, 오존의 생성과 관련된 물질들의 대기 중 농도와 HDDM 모사 결과를 이용하여 간접적인 방법으로 중간물질의 이동 가능성을 검토하였다
- 즉, Case 2의 경우 오존의 직접수송뿐 아니라 중간물질 수송에 의해 국내의 오존 농도 생성에 기여할 가능성이 있는 것으로 판단된다. 보다 정량적인 분석을 위해서는 앞서 언급한 바와 같이 추가적인 연구가 필요하다. 그림 7(c)는 모사된 일 최고 1시간 오존의 평균 농도 차이를 보인 것으로 중국동남부 지역 등 NOx배출량이 많은 지역을 제외하고는Case 2의 모사농도가 높게 나타나며, 국내에 대해서는 2~3 ppb 정도 높게 모사되었다.
- 본 연구는 현재 이용 가능한 배출량 목록에 의존한 수치모사 결과를 바탕으로 수행되었으며, 추후 국립환경과학원에서 개발한 동북아 배출량 목록인 CREATE(Comprehensive Regional Emissions inventory for Atmospheric Transport Experiment) 자료도 검토할 계획이다. 기본적으로 오존 모사에 대한 정확도 개선은 필요하며, 이를 위해서는 중국 등 풍상 지역에 대한 모사 수행평가와 함께 bottom-up 방식의 배출량 목록 활용과 지상 및 위성 관측자료 등을 활용한 역모델 또는 top-down 방식의 배출량 자료 확보 및 이용이 중요할 것으로 전망된다.
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