본 연구에서는 Basic Blue 3 (BB3)에 대한 야자계 입상활성탄의 흡착특성을 평가하였다. 입상활성탄의 투여량이 증가함에 따라 BB3의 제거율은 증가하는 경향을 보였고, 0.2 g 투여량에서 초기농도 50 mg/L의 BB3가 완전히 제거되었다. 흡착평형은 초기농도 25 mg/L와 50 mg/L에서 각각 270분과 420분이 소요되었으며, 실험데이터는 유사 2차 속도식으로 잘 묘사되었다. Langmuir 식에서 예측된 최대흡착량은 298, 308, 318 K에서 34.45, 46.63, 53.10 mg/g으로 온도가 증가할수록 증가하였다. 또한, Gibbs 자유에너지 변화(${\Delta}G$)는 온도 증가에 따라 -7.37, -8.19, -10.40 kJ/mol으로 변화하였고, 엔탈피 변화(${\Delta}H$) 및 엔트로피 변화(${\Delta}S$)는 34.47 kJ/mol과 0.15 J/mol K로 계산되었다. 따라서 야자계 입상활성탄에 의한 BB3 흡착은 자발적이고 흡열적이었다.
본 연구에서는 Basic Blue 3 (BB3)에 대한 야자계 입상활성탄의 흡착특성을 평가하였다. 입상활성탄의 투여량이 증가함에 따라 BB3의 제거율은 증가하는 경향을 보였고, 0.2 g 투여량에서 초기농도 50 mg/L의 BB3가 완전히 제거되었다. 흡착평형은 초기농도 25 mg/L와 50 mg/L에서 각각 270분과 420분이 소요되었으며, 실험데이터는 유사 2차 속도식으로 잘 묘사되었다. Langmuir 식에서 예측된 최대흡착량은 298, 308, 318 K에서 34.45, 46.63, 53.10 mg/g으로 온도가 증가할수록 증가하였다. 또한, Gibbs 자유에너지 변화(${\Delta}G$)는 온도 증가에 따라 -7.37, -8.19, -10.40 kJ/mol으로 변화하였고, 엔탈피 변화(${\Delta}H$) 및 엔트로피 변화(${\Delta}S$)는 34.47 kJ/mol과 0.15 J/mol K로 계산되었다. 따라서 야자계 입상활성탄에 의한 BB3 흡착은 자발적이고 흡열적이었다.
In this study, adsorption characteristics of coconut shell-based granular activated carbon (CS-GAC) on Basic Blue 3 (BB3) were evaluated. As the dosage of CS-GAC increased, the removal efficiency of BB3 tended to increase and the initial dye concentration of 50 mg/L was completely removed at 0.2 g d...
In this study, adsorption characteristics of coconut shell-based granular activated carbon (CS-GAC) on Basic Blue 3 (BB3) were evaluated. As the dosage of CS-GAC increased, the removal efficiency of BB3 tended to increase and the initial dye concentration of 50 mg/L was completely removed at 0.2 g dosage. Adsorption equilibrium achieved within 270 and 420 min at the initial concentrations of 25 and 50 mg/L, respectively, and the experimental data were represented by the pseudo-second-order model. The maximum uptakes ($q_{max}$) predicted by the Langmuir model were 34.45, 46.63 and 53.10 mg/g at 298, 308 and 318 K, respectively. The $q_{max}$ value increased as the temperature increased. Also, the Gibbs free energy (${\Delta}G$) was changed to -7.37, -8.19 and -10.40 kJ/mol with increasing temperature. The enthalpy change (${\Delta}H$) and the entropy change (${\Delta}S$) were 34.47 kJ/mol and 0.15 J/mol K, respectively. Therefore adsorption of BB3 by CS-GAC was spontaneous and endothermic.
In this study, adsorption characteristics of coconut shell-based granular activated carbon (CS-GAC) on Basic Blue 3 (BB3) were evaluated. As the dosage of CS-GAC increased, the removal efficiency of BB3 tended to increase and the initial dye concentration of 50 mg/L was completely removed at 0.2 g dosage. Adsorption equilibrium achieved within 270 and 420 min at the initial concentrations of 25 and 50 mg/L, respectively, and the experimental data were represented by the pseudo-second-order model. The maximum uptakes ($q_{max}$) predicted by the Langmuir model were 34.45, 46.63 and 53.10 mg/g at 298, 308 and 318 K, respectively. The $q_{max}$ value increased as the temperature increased. Also, the Gibbs free energy (${\Delta}G$) was changed to -7.37, -8.19 and -10.40 kJ/mol with increasing temperature. The enthalpy change (${\Delta}H$) and the entropy change (${\Delta}S$) were 34.47 kJ/mol and 0.15 J/mol K, respectively. Therefore adsorption of BB3 by CS-GAC was spontaneous and endothermic.
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문제 정의
따라서 본 연구에서는 대표적인 염기성 염료인 Basic Blue 3(BB3)을 모델 염료로 선정하여 야자계 입상활성탄의 흡착특성을 평가하였다. 입상활성탄을 이용한 BB3 흡착공정에 필요한 기초자료를 얻고자 활성탄의 투여량의 영향, BB3 농도에 따른 흡착속도론, 온도에 따른 등온흡착 실험 등을 실시하였다.
입상활성탄을 이용한 BB3 흡착공정에 필요한 기초자료를 얻고자 활성탄의 투여량의 영향, BB3 농도에 따른 흡착속도론, 온도에 따른 등온흡착 실험 등을 실시하였다. 본 연구는 염기성염료 제거를 위한 야자계 입상활성탄의 응용연구에 필요한 자료로 그 중요성을 가진다.
본 연구에서는 염기성 염료인 BB3을 대상으로 CS-GAC의 흡착 특성을 평가하였으며, 도출된 주요결과는 아래와 같이 정리하였다.
흡착속도는 활성탄의 흡착성능을 평가하는데 있어 중요한 요소 중 하나로 흡착공정을 설계 시 중요한 정보를 제공한다. 흡착속도론 실험은 CS-GAC에 의한 25 mg/L와 50 mg/L의 BB3에 관한 흡착평형 도달 시간과 흡착속도를 알아보기 위해 수행하였다. 시간에 따른 CS-GAC의 BB3 흡착량은 Fig.
가설 설정
Langmuir 모델과 Freundlich 모델의 매개 변수들은 비선형 회귀분석을 통해 산출하였고, 그 결과는 Table 3에 정리하였다. Langmuir 모델은 흡착제의 표면이 균일하며, 흡착 질의 흡착은 단분자층에 의해 일어난다고 가정하고 있으며, Freundlich모델은 흡착제의 표면이 불규칙하고 다분자층 흡착이 이루어진다고 가정한다. Fig.
제안 방법
BB3에 대한 CS-GAC의 최대흡착량을 평가하기 위해 298, 308, 318 K의 세 가지의 다른 온도에서 등온흡착 실험을 수행하였으며 그 결과는 Fig. 4에 나타내었다. 평가된 모든 온도에서의 BB3 흡착량은 상대적으로 저농도인 0~100 mg/L 범위에서 급격하게 증가하다가 200 mg/L부터는 서서히 증가하였다.
CS-GAC 투여량에 따른 BB3 제거율의 변화를 관찰하기 위해 여러 개의 50 mL conical tube에 50 mg/L의 염료수용액 30 mL을 각 튜브에 넣고, CS-GAC을 0.01 g에서 0.20 g까지 각각 다르게 투여하였다. 그리고 모든 튜브들은 298 K과 160 rpm의 동일 조건 하에서 24시간 교반하였다.
등온흡착실험은 BB3에 대한 CS-GAC의 최대흡착량을 파악하기 위해 다양한 온도조건에서 수행하였다. 실험방법은 여러 개의 50 mL의 튜브에 CS-GAC 0.
이는 CS-GAC 투입량의 증가에 따른 BB3을 흡착할 수 있는 비표면적의 증가와 관련이 있으며, 일반적으로 흡착제의 비표면적은 흡착질에 대한 흡착자리를 제공하는 것으로 알려져 있다[14]. 따라서 본 연구의 결과에 따라 BB3 제거를 위한 CS-GAC의 적정량은 0.2g으로 결정하였고 후속실험들은 이 양을 기본으로 하여 평가하였다.
또한, 일본 Jeol사 모델인 JSM-6010LA 주사전자현미경(scanning electron microscopy, SEM)을 이용하여 다양한 배율(×50, ×500, ×2500, ×8000)에서 CS-GAC의 표면을 관찰하였다.
본 연구에서 평가된 CS-GAC와 문헌에 보고된 다양한 흡착제들의 BB3에 대한 최대흡착량을 비교하였다(Table 4). 발효폐기물인 Corynebacterium glutamicun와 Escherichia coli의 최대흡착량은 64.
흡착속도론 실험은 BB3에 대한 CS-GAC의 흡착평형에 도달하는 시간을 측정하기 위해 접촉시간에 따른 BB3 흡착량 변화를 측정하였다. 실험방법은 2개의 50 mL 튜브에 초기농도 25 mg/L와 50 mg/L인 BB3 염료수용액 30 mL와 CS-GAC 0.2 g을 각각의 튜브에 주입한 후 298 K에서 160 rpm으로 교반하였다. 이때 BB3 염료수용액과 CS-GAC이 혼합되는 시점을 t=0으로 하였고, 미리 정해놓은 시간 간격으로 샘플링을 실시하여 시간에 따른 흡착량을 측정하였다.
원심분리 후에 준비된 분석용 샘플은 증류수로 희석한 후 BB3의 최대파장인 654 nm에서 분광광도계(X-ma 3000, Human, Korea)를이용하여 잔류 염료의 농도를 분석하였다. 또한, CS-GAC에 흡착된 BB3 흡착량(q)은 아래의 식 (1)과 같은 물질수지식을 이용하여 계산하였다
2 g을 각각의 튜브에 주입한 후 298 K에서 160 rpm으로 교반하였다. 이때 BB3 염료수용액과 CS-GAC이 혼합되는 시점을 t=0으로 하였고, 미리 정해놓은 시간 간격으로 샘플링을 실시하여 시간에 따른 흡착량을 측정하였다.
따라서 본 연구에서는 대표적인 염기성 염료인 Basic Blue 3(BB3)을 모델 염료로 선정하여 야자계 입상활성탄의 흡착특성을 평가하였다. 입상활성탄을 이용한 BB3 흡착공정에 필요한 기초자료를 얻고자 활성탄의 투여량의 영향, BB3 농도에 따른 흡착속도론, 온도에 따른 등온흡착 실험 등을 실시하였다. 본 연구는 염기성염료 제거를 위한 야자계 입상활성탄의 응용연구에 필요한 자료로 그 중요성을 가진다.
흡착속도론 실험은 BB3에 대한 CS-GAC의 흡착평형에 도달하는 시간을 측정하기 위해 접촉시간에 따른 BB3 흡착량 변화를 측정하였다. 실험방법은 2개의 50 mL 튜브에 초기농도 25 mg/L와 50 mg/L인 BB3 염료수용액 30 mL와 CS-GAC 0.
대상 데이터
본 연구에서 사용된 야자계 입상활성탄(coconut shell-based granular activated carbon, CS-GAC)은 (주)삼천리카보텍에서 건조된 상태로 제공받았다. CS-GAC는 8×30 mesh, 950 mg/g 이상의 요오드흡착력, 5% 이하의 수분함량 및 회분, 95% 이상의 입도 및 경도와 같은 특성을 갖는다.
CS-GAC는 8×30 mesh, 950 mg/g 이상의 요오드흡착력, 5% 이하의 수분함량 및 회분, 95% 이상의 입도 및 경도와 같은 특성을 갖는다. 본 연구에서는 별도의 전처리 없이 CS-GAC을 실험에 이용하였다. 또한, 일본 Jeol사 모델인 JSM-6010LA 주사전자현미경(scanning electron microscopy, SEM)을 이용하여 다양한 배율(×50, ×500, ×2500, ×8000)에서 CS-GAC의 표면을 관찰하였다.
이론/모형
CS-GAC에 의한 BB3의 흡착속도를 파악하기 위해 실험 데이터는 유사 1차 반응속도 모델식(pseudo-first-order kinetic model)과 유사 2차 반응속도 모델식(pseudo-second-order kinetic model)을 적용하여 묘사하였으며, 각 모델식은 다음과 같다.
Adsorption isotherms of BB3 by CS-GAC at different temperatures. The isotherm experimental data were described by the Langmuir (dotted lines) and Freundlich (solid lines) models, respectively.
The kinetic adsorption of BB3 onto CS-GAC at different initial concentrations. The kinetic experimental data were described using the pseudo-first-order (dotted lines) and pseudo-second-order (solid lines) kinetic models, respectively.
그리고 온도가 증가함에 따라 CS-GAC의 흡착량 역시 증가하는 경향을 보였다. 등온흡착실험결과는 Langmuir 모델과 Freundlich 모델을 사용하여 묘사하였다. 이러한 모델식은 일정 온도조건에서 CS-GAC에 흡착된 BB3의 양과 잔류하고 있는 BB3 간의 비선형 평형 관계를 묘사할 수 있다.
(2) 흡착속도론 실험결과는 유사 2차 반응속도 모델식으로 잘 묘사되었으며, BB3의 초기농도가 증가할수록 흡착량과 흡착속도가 증가하였다.
(3) CS-GAC 표면은 약 5~30 μm 크기의 공극 내부에 약 1.5~2 μm 미세공극이 발달되어 있었고, CS-GAC에 의한 BB3 흡착은 단분자층 흡착보다 다분자층 흡착으로 나타났다.
(4) 열역학적 특성으로는 ΔG와 ΔH는 각각 -7.37, -8.19 -10.40kJ/mol과 34.47 kJ/mol으로 나타나 CS-GAC에 의한 BB3 흡착이 자발적으로 일어나고, 물리적 흡착에 의해 이루어지는 것으로 보인다.
(5) ΔH와 ΔS (0.15 J/mol K)는 모두 양의 값으로 나타나 무질서 도의 증가와 흡착공정이 흡열반응임을 유추할 수 있었다. 따라서 CS-GAC에 의한 BB3의 흡착공정이 흡열반응으로 진행되기 때문에 온도가 증가함에 따라 Langmuir 식에서 예측된 최대흡착량과 친화도의 값이 증가하는 것으로 보인다.
1에 나타내었다. Fig. 1에서 보는 것처럼, CS-GAC의 투여량이 0.01 g에서 0.15 g으로 증가함에 따라 BB3의 제거율은 11.4%에서 98.9%으로급격하게 증가하였고, 이 후 0.2 g CS-GAC에서 50 mg/L의 BB3는 100% 제거되었다. 이와 유사한 연구결과로 100 mg/L의 Acid Yellow 24 염료수용액에 흡착제(Lufa Acutangula Seed Hull)의 양을 0.
2에 나타내었다. 두 농도조건에서 CS-GAC에 의한 BB3 흡착량은 초기에 급격하게 증가하는 형태와 이 후 흡착량이 서서히 증가하는 형태, 마지막으로 흡착평형에 도달하여 일정해지는 형태로 나타났다. 이러한 현상은 CS-GAC의 표면에 존재하는 공극과 이에 따른 활성탄의 주요 흡착메커니즘에 의해 설명될 수 있다.
유사 1차 반응속도 모델식과 유사 2차 반응속도 모델식으로부터 산출된 매개 변수들의 값과 초기 흡착속도(h)의 값은 Table 2에 정리하였다. 두 모델식에 대한 결정계수(R2)의 값을 비교한 결과, 25mg/L와 50 mg/L에 대한 유사 1차 반응속도 모델식의 R2 값인 0.910과 0.827보다 유사 2차 반응속도 모델식의 R2 값이 0.961과 0.915으로 더 높게 나타났다. 또한, 두 농도조건에서 실험적으로 얻어진 qexp 값이 유사 1차 반응속도 모델식으로부터 산출된 q1 값보다 유사 2차 반응속도 모델식에서 산출된 q2 값이 보다 더 유사하게 나타났다.
이와 유사한 결과로는 야자계 입상활성탄에 의한 Congo Red의 흡착은 30, 60, 90 mg/L의 모든 농도조건에서 유사 1차 반응속도 모델식보다 유사 2차 반응속도 모델식에 의해 잘 묘사되는 것으로 보고하였다[10]. 따라서 CS-GAC에 의한 BB3 흡착속도는 유사 1차 반응속도 모델식보다 유사 2차 반응속도 모델식을 적용하는 것이 바람직한 것으로 판단되었다. BB3의 농도가 25 mg/L에서 50mg/L으로 증가함에 따라 유사 1차 반응속도상수 k1은 0.
974)을 가지며, 도식한 결과도 실험결과와 유사하였다. 따라서 CS-GAC에 의한 BB3 흡착은 단분자층에 의한 흡착보다는 다 분자층 흡착으로 이루어질 가능성이 높을 것으로 판단된다.
이처럼, 수용액에서의 고체-유체 간 흡착 반응에서는 종종 흡열반응으로도 진행될 수 있으며, 본 연구와 유사한 실험결과들을 여러 문헌에서 찾아볼 수 있다[26,30,31]. 따라서 CSGAC에의한 BB3의 물리적 흡착공정은 자발적이고, 흡열반응으로 진행되기 때문에 온도가 증가함에 따라 Fig. 4와 같이 흡착효율도 증가한다는 것을 확인하였다[32,33].
915으로 더 높게 나타났다. 또한, 두 농도조건에서 실험적으로 얻어진 qexp 값이 유사 1차 반응속도 모델식으로부터 산출된 q1 값보다 유사 2차 반응속도 모델식에서 산출된 q2 값이 보다 더 유사하게 나타났다. 이와 유사한 결과로는 야자계 입상활성탄에 의한 Congo Red의 흡착은 30, 60, 90 mg/L의 모든 농도조건에서 유사 1차 반응속도 모델식보다 유사 2차 반응속도 모델식에 의해 잘 묘사되는 것으로 보고하였다[10].
모든 온도조건에서 계산된 ΔG은 -20~0 kJ/mol의 범위에 속하므로 CS-GAC에 의한 BB3 흡착은 물리적 흡착공정으로 진행된다는 것을 확인하였다.
보다 정확한 공극의 크기를 관찰하기 위해 x500으로 확대한 결과, 약 5~30 μm 크기의 공극이 주로 발달되어 있었으며(Fig.
본 연구에서 산출된 ΔH은 37.47 kJ/mol으로 이를 통해 CS-GAC에 의한 BB3 흡착은 물리적 흡착임을 보여주었다.
5 범위이면 효과적인 흡착처리가 가능한 영역으로 알려져 있다[20]. 온도가 298, 308, 318K으로 증가함에 따라 KF 값은 12.95, 21.38, 34.43 L/g으로 증가하였고, 1/n값은 모든 온도조건에서 0.100과 0.157사이에 존재하므로 효과적인 흡착조작과 흡착처리가 가능한 범위에 속한다는 것을 알 수 있었다. Langmuir 모델을 적용하여 산출된 최대흡착량(qmax)와 친화도(bL)는 온도가 298, 308, 318 K으로 증가함에 따라 각각 34.
이러한 현상은 CS-GAC의 표면에 존재하는 공극과 이에 따른 활성탄의 주요 흡착메커니즘에 의해 설명될 수 있다. 우선 CS-GAC의 표면을 SEM으로 관찰한 결과, Fig. 3a의 x50으로 확대한 CS-GAC의 표면에서는 공극들이 규칙적으로 발달되어 있는 것을 확인할 수 있었다. 보다 정확한 공극의 크기를 관찰하기 위해 x500으로 확대한 결과, 약 5~30 μm 크기의 공극이 주로 발달되어 있었으며(Fig.
396 mg/gmin으로 증가하였다. 이러한 결과를 통해 BB3의 농도가 증가함에 따라 CS-GAC의 흡착속도가 증가하는 것을 알 수 있었다.
9%으로 증가하였다[9]. 이와 같이 흡착제의 투입량이 증가할수록 수용액 상의 염료는 보다 효과적으로 제거되는 경향을 보였다. 이는 CS-GAC 투입량의 증가에 따른 BB3을 흡착할 수 있는 비표면적의 증가와 관련이 있으며, 일반적으로 흡착제의 비표면적은 흡착질에 대한 흡착자리를 제공하는 것으로 알려져 있다[14].
4에 나타내었다. 평가된 모든 온도에서의 BB3 흡착량은 상대적으로 저농도인 0~100 mg/L 범위에서 급격하게 증가하다가 200 mg/L부터는 서서히 증가하였다. 그리고 온도가 증가함에 따라 CS-GAC의 흡착량 역시 증가하는 경향을 보였다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
염료는 무엇인가?
염료는 주로 발색단과 조색단을 아울러 가지는 방향족 화합물 유도체로서 섬유, 종이, 가죽, 플라스틱, 카펫, 식품, 화장품 등과 같은 제품에 색을 제공하는 목적으로 다양한 산업에서 사용되고 있다[1]. 염색공정에서는 대표적으로 염기성 염료, 산성 염료, 반응성 염료,아조 염료, 분산 염료 등이 사용되고 있으며 방류 시 염색폐수에 포함된 염료는 수계에서 햇볕을 차단 및 흡수하는 역할을 함으로 수중식물과 박테리아의 광합성을 방해하여 성장을 저해하는 것으로 알려져 있다[2].
상용화 흡착제에는 어떤 것들이 있는가?
이러한 방법 중에서 흡착은 원리가 간단하고 효과적으로 오염물질을 제거할 수 있어 여타의 방법에 비해 경제적인 방법으로 여겨지고 있다[7]. 현재 대부분의 국가에서 사용되는 상용화 흡착제로는 대표적으로 제올라이트, 실리카, 활성탄 등이 있다. 이들 중 활성탄의 경우 톱밥, 대나무, 코코넛 껍질 등 다양한 원료로부터 생성되며 넓은 비표면적과 기공을 갖는 특성 때문에 주로 수처리 분야에서 다양하게 이용되고 있다[8].
염색폐수에 포함된 염기성 염료를 제거하기 위한 방법에는 어떤 것이 있는가?
기존 수용액에서 염료를 제거하기 위한 방법으로는 여과, 이온교환, 고도산화공정, 전기분해, 활성슬러지, 응집, 흡착 등을 들 수 있다. 이러한 방법 중에서 흡착은 원리가 간단하고 효과적으로 오염물질을 제거할 수 있어 여타의 방법에 비해 경제적인 방법으로 여겨지고 있다[7].
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