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문제 정의
- 본 연구에서는 이러한 애노드 및 캐소드 각각의 분극 곡선 변화를 단위전지 구동 중 실시간으로 관찰하기 위해 3개의 전극(애노드, 캐소드, 기준전극)으로 구성된 막전극접합체를 설계하여 그 구조의 효용성을 분석하고, 연료로 사용된 메탄올의 농도에 따른 크로스오버 양 변화에 의한 애노드 및 캐소드의 분극 곡선 변화를 직접적으로 관찰하는 연구를 진행하였다. 이러한 연구는 향후, 애노드 또는 캐소드 전극 구조 개선 시 단위전지 성능에 미치는 영향을 직접적으로 관찰하여 그 효과를 보다 명확하게 증명할 수 있는 중요한 분석 기술로 활용 될 수 있을 것으로 기대된다.
제안 방법
- 먼저, Fig. 3에서 보여지듯이, 이렇게 구성된 삼전극 셀이 steadystate에서 제대로 작동하는 지를 확인하기 위해 0.1 A cm−2의 정전류를 직접메탄올 연료전지에 인가한 뒤, 전체 단위전지 셀 전압, 애노드 및 캐소드 전압이 안정적으로 유지되는지 살펴보았다. 또한, 기준전극을 통해 측정된 애노드와 캐소드 전압 변화가 적절하게 나타나고 있는지를 확인하기 위해, 측정된 캐소드 전압과 애노드 전압의 차이를 계산하여 그 결과를 셀 전압의 변화와 비교해 보았다.
- 사전에, 1시간 동안 애노드와 캐소드에 초순수를 흘려보내면서 고분자 전해질에 수분 공급 및 전극의 활성화 과정을 거쳤다. 그 후 메탄올 농도에 따른 영향을 살펴보기 위해 애노드에는 0.5, 1.5, 3.0 M로 메탄올의 농도를 변화시켜 흘려주었고, 캐소드에는 산소를 100 ml min−1의 속도로 공급하면서 75 oC에서 단위전지 성능 및 과전압 분석을 진행하였다. 이때, 기준전극으로는 50 ml min−1의 수소 기체를 흘려 주어 수소 기준전극의 역할을 할 수 있도록 하였다.
- 따라서 본 연구에서 설계한 삼전극 셀의 기준전극에 연결된 probe를 애노드 및 캐소드에 각각 동시에 연결하여 위의 단위전지가 구동될 때 실시간으로 변화하는 애노드 및 캐소드의 전압 변화를 살펴보았다. 먼저, Fig.
- 1 A cm−2의 정전류를 직접메탄올 연료전지에 인가한 뒤, 전체 단위전지 셀 전압, 애노드 및 캐소드 전압이 안정적으로 유지되는지 살펴보았다. 또한, 기준전극을 통해 측정된 애노드와 캐소드 전압 변화가 적절하게 나타나고 있는지를 확인하기 위해, 측정된 캐소드 전압과 애노드 전압의 차이를 계산하여 그 결과를 셀 전압의 변화와 비교해 보았다. 정전류 실험을 한 전류밀도 값이 0.
- 본 연구에서는, 기준전극을 포함한 애노드 및 캐소드로 구성된 삼전극 셀을 설계하여 직접메탄올 연료전지의 실시간 과전압 분석을 진행하였다. 이렇게 구성된 삼전극 셀은 steady-state뿐만 아니라 transient state에서도 효과적으로 작동한다는 것을 확인하였고, 연료로 사용된 메탄올의 농도에 따라 애노드와 캐소드가 각기 다른 과전압 곡선을 나타냄으로써 메탄올의 농도와 메탄올 크로스오버 양이 전체 단위전지 성능에 미치는 영향을 정확히 분석할 수 있었다.
- 이렇게 제조된 막전극접합체를 삼전극 연료전지에 체결하여 단위전지 성능 및 실시간 과전압 분석을 진행하였다. 사전에, 1시간 동안 애노드와 캐소드에 초순수를 흘려보내면서 고분자 전해질에 수분 공급 및 전극의 활성화 과정을 거쳤다.
- 직접메탄올 연료전지의 애노드 및 캐소드 과전압의 실시간 분석을 위해 애노드, 캐소드, 기준전극으로 구성된 삼전극 셀을 설계·제작하였다. 애노드 및 캐소드의 전극면적은 각각 9 cm2, 기준전극은 1 cm2로 제작하였으며, 모두 스프레이법을 이용한 CCM(catalyst-coated membrane) type으로 3개의 전극을 갖는 막전극접합체를 제조하였다 (Fig.
성능/효과
- 앞서 진행한 steady-state 측정과 마찬가지로, 기준전극을 연결하여 실시간 측정한 캐소드 과전압과 애노드 과전압의 차이를 동시에 측정된 셀 전압과 비교했을 때 거의 비슷한 결과를 보이는 것을 확인할 수 있었다. 따라서 본 연구에서 설계한 삼전극 셀이 steady-state뿐만 아니라 transient state에서도 적절히 작동하는 것을 알 수 있었고, 전류밀도 영역에 따라 각각의 과전압이 어떻게 변해가는 지를 관찰하면 연료로 사용한 메탄올 농도가 애노드 및 캐소드에 미치고 있는 영향을 정확히 분석할 수 있음을 확인할 수 있었다.
- 1 V 만큼 크게 증가하기 때문인 것으로 분석된다. 따라서 이러한 정전류 실험을 통해, 본 연구에서 설계한 삼전극 셀을 활용하면 적어도 steady-state에서 애노드 및 캐소드 과전압을 효과적으로 실시간 분석할 수 있다는 것을 확인하였다.
- 5 M 메탄올 사용 시, 높은 전류밀도 영역까지 단위전지 성능을 내지 못하고 최대 전력밀도가 낮아지는 것은 사용된 메탄올의 농도가 너무 낮아 낮은 전류밀도 영역에서 조차 매우 큰 물질전달 과전압이 발생하기 때문이라는 것을 확인할 수 있었다. 반대로, 메탄올 농도가 충분히 높은 3.0 M 메탄올을 사용했을 때는 애노드의 과전압은 안정적으로 변화하는 반면, 메탄올 크로스오버의 영향으로 캐소드의 과전압이 0.15 A cm−2 이후부터 빠르게 증가하여 전체 셀 전압 및 성능에 부정적인 영향을 미친다는 것을 알 수 있었다.
- 본 연구에서는, 기준전극을 포함한 애노드 및 캐소드로 구성된 삼전극 셀을 설계하여 직접메탄올 연료전지의 실시간 과전압 분석을 진행하였다. 이렇게 구성된 삼전극 셀은 steady-state뿐만 아니라 transient state에서도 효과적으로 작동한다는 것을 확인하였고, 연료로 사용된 메탄올의 농도에 따라 애노드와 캐소드가 각기 다른 과전압 곡선을 나타냄으로써 메탄올의 농도와 메탄올 크로스오버 양이 전체 단위전지 성능에 미치는 영향을 정확히 분석할 수 있었다. 특히, 0.
- 이렇게 구성된 삼전극 셀은 steady-state뿐만 아니라 transient state에서도 효과적으로 작동한다는 것을 확인하였고, 연료로 사용된 메탄올의 농도에 따라 애노드와 캐소드가 각기 다른 과전압 곡선을 나타냄으로써 메탄올의 농도와 메탄올 크로스오버 양이 전체 단위전지 성능에 미치는 영향을 정확히 분석할 수 있었다. 특히, 0.5 M 메탄올 사용 시, 메탄올의 농도가 너무 낮아 낮은 전류밀도 영역에서도 애노드에서 매우 큰 물질전달 과전압이 발생한다는 것을 알 수 있었고, 반대로 메탄올 농도가 충분히 높은 3.0 M 메탄올을 사용했을 때는 애노드의 과전압은 안정적으로 변화하는 반면, 메탄올 크로스오버의 영향으로 캐소드 과전압이 빠르게 증가하여 전체 셀 성능에 부정적인 영향을 미친다는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과를 바탕으로 향후, 직접메탄올 연료전지의 성능에 영향을 미칠 수 있는 전극 요소를 개선시켰을 때 삼전극 셀을 제작하여 애노드 및 캐소드 과전압을 분리·관찰하는 실시간 분석을 함께 하게 된다면 보다 명확하게 그 효과를 증명할 수 있을 것이라 예상된다.
- 2에서 관찰한 것과 마찬가지로 연료로 사용된 메탄올 농도가 점점 높아질수록 셀 전압이 순차적으로 낮아지는 것을 알 수 있었다. 한편, 0.5 M에서 1.5 M 메탄올로 농도를 증가시켰을 때 단위전지 셀 전압은 거의 비슷하게 나타났으나, 1.5 M 메탄올 사용 시 애노드와 캐노드 전압이 동시에 상당히 낮아졌음을 확인 할 수 있었다. 이는 메탄올의 농도가 높아짐에 따라 반응물이 많아져 애노드의 과전압은 낮아졌으나 미반응한 메탄올이 캐소드로 크로스오버 되면서 mixed potential이 발생하여 캐소드 과전압을 키웠다는 것을 보여준다.
후속연구
- 0 M 메탄올을 사용했을 때는 애노드의 과전압은 안정적으로 변화하는 반면, 메탄올 크로스오버의 영향으로 캐소드 과전압이 빠르게 증가하여 전체 셀 성능에 부정적인 영향을 미친다는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과를 바탕으로 향후, 직접메탄올 연료전지의 성능에 영향을 미칠 수 있는 전극 요소를 개선시켰을 때 삼전극 셀을 제작하여 애노드 및 캐소드 과전압을 분리·관찰하는 실시간 분석을 함께 하게 된다면 보다 명확하게 그 효과를 증명할 수 있을 것이라 예상된다.
- 본 연구에서는 이러한 애노드 및 캐소드 각각의 분극 곡선 변화를 단위전지 구동 중 실시간으로 관찰하기 위해 3개의 전극(애노드, 캐소드, 기준전극)으로 구성된 막전극접합체를 설계하여 그 구조의 효용성을 분석하고, 연료로 사용된 메탄올의 농도에 따른 크로스오버 양 변화에 의한 애노드 및 캐소드의 분극 곡선 변화를 직접적으로 관찰하는 연구를 진행하였다. 이러한 연구는 향후, 애노드 또는 캐소드 전극 구조 개선 시 단위전지 성능에 미치는 영향을 직접적으로 관찰하여 그 효과를 보다 명확하게 증명할 수 있는 중요한 분석 기술로 활용 될 수 있을 것으로 기대된다.
- 그러나 앞서 언급했듯이, 메탄올의 농도 차이에 의해 변화하는 직접메탄올 연료전지의 성능 곡선은 단순히 캐소드 전압과 애노드 전압의 차이로만 나타나는 것이기 때문에 어떤 전극의 과전압이 전체 성능에 큰 영향을 미치고 있는 지는 알 수 없다. 특히, 0.5 M 메탄올을 사용했을 때, 성능 분극 곡선이 고농도의 메탄올을 사용한 경우와 상이하게 나타나는 이유를 분석해볼 필요가 있으며, 1.5 M과 3.0 M 메탄올 사용 시 분극 곡선의 형상은 유사하나 왜 성능의 차이가 나타나는지를 분석해야 향후 연료전지 성능 개선을 위한 핵심요소를 찾아 낼 수 있을 것이다.
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