[논문]고온 고분자전해질 연료전지 박판형 분리판의 유로 설계 및 스택 성능 평가

김지홍; 김민진; 김진수

doi:10.7316/khnes.2018.29.5.442

고온 고분자전해질 연료전지 박판형 분리판의 유로 설계 및 스택 성능 평가
Flow Field Design and Stack Performance Evaluation of the Thin Plate Separator for High Temperature Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.29 no.5, 2018년, pp.442 - 449

김지홍 (한국에너지기술연구원 연료전지연구실) , 김민진 (한국에너지기술연구원 연료전지연구실) , 김진수 (일도에프엔씨(주))

Abstract ▼ AI-Helper

Research on High temperature polymer electrolyte fuel cell (HT-PEMFC) has actively been conducted all over the world. Since the HT-PEMFC can be operated at a high temperature of $120-180^{\circ}C$ using phosphoric acid-doped polybenzimidazole (PBI) electrolyte membrane, it has considerable advantages over conventional PEMFC in terms of operating conditions and system efficiency. However, If the thermal distribution is not uniform in the stack unit, degradation due to local reaction and deterioration of lifetime are difficult to prevent. The thin plate separator reduces the volume of the fuel cell stack and improves heat transfer, consequently, enhancing the cooling effect. In this paper, a large area flow field of thin plate separator for HT-PEMFC is designed and sub-stack is fabricated. We have studied stack performance evaluation under various operating conditions and it has been verified that the proposed design can achieve acceptable stack performance at a wide operating range.

주제어

표/그림 (7)

그림 Fig. 1. Gas distribution at the channel
그림 Fig. 2. HT-PEMFC stack
표 Table 1. Thickness of the HT-PEMFC stack's components
그림 Fig. 3. IV curve of stack
표 Table 2. Stoichiometry condition
그림 Fig. 4. Stack voltage by stoichiometry condition
그림 Fig. 5. Stack voltage by operation temperature

AI 본문요약
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문제 정의

스택 단위의 리크 테스트와 운전 중 가스 매니폴드 차압 테스트 결과를 통하여 스택의 제작성과 매니폴드 및 채널 설계 적합성을 검증하였다. 또한 온도 변화와 공급가스 유량 변화에 따른 발전 성능 테스트를 통하여 보다 넓은 운전 범위에서 정상적인 HT-PEMFC의 성능을 확보할 수 있는지 평가하였다. 결론을 정리하면 다음과 같다.
본 논문에서는 HT-PEMFC용 박판형 카본 분리판에 적용될 매니폴드 및 채널 형태를 설계하고 이를 실험적으로 검증하는 연구를 수행하였다. 설계된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급될 수 있도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 도입하였으며, 분리판의 프로토타입(Prototype)을 가공하여 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 수행하였다.
본 연구에서는 HT-PEMFC용 박판형 카본 분리판(thin Carbon bipolar plate)을 양산하기 전 단계에서 실험을 통하여 설계된 분리판의 검증 연구를 진행하였다. 제안된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급되도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 설계 및 도입하였으며, 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 통하여 분리판의 설계 적합성을 평가하였다.

제안 방법

제안된 분리판은 공급가스가 채널로 분배되기 전에 각 분리판의 애노드, 캐소드 매니폴드의 특정한 공간으로 먼저 유도하는 이중 매니폴드 구조를 사용한다. 또한 Fig. 1과 같이 전체 활성면적에 균일하고 원활한 가스 공급을 위하여 중앙 매니폴드와 채널 입구 사이에 변형된 가스 분배 구조를 도입하였다.
본 연구에서 설계·제안된 분리판 채널은 변형 직선 채널을 채택하였다.
본 논문에서는 HT-PEMFC용 박판형 카본 분리판에 적용될 매니폴드 및 채널 형태를 설계하고 이를 실험적으로 검증하는 연구를 수행하였다. 설계된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급될 수 있도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 도입하였으며, 분리판의 프로토타입(Prototype)을 가공하여 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 수행하였다. 스택 단위의 리크 테스트와 운전 중 가스 매니폴드 차압 테스트 결과를 통하여 스택의 제작성과 매니폴드 및 채널 설계 적합성을 검증하였다.
설계된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급될 수 있도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 도입하였으며, 분리판의 프로토타입(Prototype)을 가공하여 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 수행하였다. 스택 단위의 리크 테스트와 운전 중 가스 매니폴드 차압 테스트 결과를 통하여 스택의 제작성과 매니폴드 및 채널 설계 적합성을 검증하였다. 또한 온도 변화와 공급가스 유량 변화에 따른 발전 성능 테스트를 통하여 보다 넓은 운전 범위에서 정상적인 HT-PEMFC의 성능을 확보할 수 있는지 평가하였다.
스택은 12개의 볼트를 80 kgf·cm로 토크 렌치를 사용하여 교차 체결하였고 각 체결봉은 절연을 위하여 캡 톤 필름을 감았다.
스택의 가열 및 냉각은 열매체 오일을 스택 중앙의 냉각판에 투입하는 오일 냉각 방식을 채택하였다. PEMFC 냉각 방식으로 유체 냉각 방식이 많이 쓰이는데 열매체에 따라 수냉식과 오일 방식으로 나뉜다.
신규 제안한 분리판이 기존 분리판에 비하여 얇고 좁은 유로를 가지기 때문에 분리판 내 강한 기체 흐름과 보다 많은 외부 리크와 큰 차압이 발생할 가능성을 염두에 두고 리크 및 차압 테스트를 진행하였다. 테스트는 디지털 차압계(differential pressure gauge)를 사용하여 애노드, 캐소드, 냉각판의 각각 매니폴드에 질소가스를 주입하여 일정 시간 동안 압력이 떨어지는지 확인하는 방식으로 체결된 스택 외부로 가스 누출이 발생하는지 확인하였다.
연료전지 스택의 운전 온도를 150℃로 유지하고 전류밀도 200 mA/cm²에서 6단계의 양론비를 10분씩 순차적으로 적용하여 1시간 동안의 성능 변화를 확인하였다.
예열된 스택의 각 셀 별로 표면 온도를 측정하여 스택의 온도가 전체적으로 목표 운전 온도 근방으로 균일한지 측정한 후 셀 활성화를 시작한다. 일반적인 PEMFC는 운전을 시작하기 위하여 운전온도까지 가열할 필요가 없으나 HT-PEMFC는 MEA의 활성 조건을 충족시키기 위하여 높은 온도로 운전을 시작한다.
운전온도를 140℃로 유지하고 전류밀도 0-200 mA/cm²에서 I-V 곡선(I-V curve)을 확인하였다. 공급하는 수소 및 산소의 양론비(stoichiometry)는 각각 1.
이 연구에서는 스택의 두께와 무게를 줄이기 위하여 애노드와 캐소드가 단일 플레이트에 통합되도록 설계하였고, 활성면적 50×50 mm의 3 cell 스택을 제작 및 평가하였다.
따라서 다양한 부하, 온도 및 과급 조건에 따라 정상적인 성능 유지할 수 있는지 검증이 필요하다. 제안된 분리판에서 가스 유량 증가에 따른 이상 성능 유무를 확인하기 위하여 Table 2와 같이 6단계의 양론비(stoichiometry)를 설정하고 스택 성능 변화를 측정하였다.
제안된 분리판에서 운전온도 변화에 따른 이상 성능 유무를 확인하기 위하여 전류밀도 150 mA/cm², 운전온도 140-150℃ 범위에서의 성능 변화를 측정하였다. 스택 성능의 보다 명확한 변화를 확인하기 위하여 공급가스 양론비는 애노드, 캐소드 각 3.
제안된 분리판은 공급가스가 채널로 분배되기 전에 각 분리판의 애노드, 캐소드 매니폴드의 특정한 공간으로 먼저 유도하는 이중 매니폴드 구조를 사용한다. 또한 Fig.
본 연구에서는 HT-PEMFC용 박판형 카본 분리판(thin Carbon bipolar plate)을 양산하기 전 단계에서 실험을 통하여 설계된 분리판의 검증 연구를 진행하였다. 제안된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급되도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 설계 및 도입하였으며, 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 통하여 분리판의 설계 적합성을 평가하였다. 또한 앞으로의 연구에서 본 설계를 이용한 박판형 분리판의 대량 생산 및 kW급 스택 제작으로의 확장 가능성을 판단하려고 한다.
신규 제안한 분리판이 기존 분리판에 비하여 얇고 좁은 유로를 가지기 때문에 분리판 내 강한 기체 흐름과 보다 많은 외부 리크와 큰 차압이 발생할 가능성을 염두에 두고 리크 및 차압 테스트를 진행하였다. 테스트는 디지털 차압계(differential pressure gauge)를 사용하여 애노드, 캐소드, 냉각판의 각각 매니폴드에 질소가스를 주입하여 일정 시간 동안 압력이 떨어지는지 확인하는 방식으로 체결된 스택 외부로 가스 누출이 발생하는지 확인하였다.

대상 데이터

Fig. 2와 같이 6개의 셀과 1개의 카본 냉각판으로 구성된 HT-PEMFC 스택을 제작하였다. 분리판은 박판형 설계를 구현한 기계 가공 분리판을 사용하였다.
또한 상용 스택에서는 주로 금속 냉각판을 사용하지만 본 실험에서는 몰딩 가공 용이성 및 제작비용 감소를 위하여 카본 냉각판을 사용하였다. 스택은 12개의 볼트를 80 kgf·cm로 토크 렌치를 사용하여 교차 체결하였고 각 체결봉은 절연을 위하여 캡 톤 필름을 감았다.
2와 같이 6개의 셀과 1개의 카본 냉각판으로 구성된 HT-PEMFC 스택을 제작하였다. 분리판은 박판형 설계를 구현한 기계 가공 분리판을 사용하였다.
실험에 사용한 연료전지 스테이션의 제원은 애노드 측 공급 가능 가스 범위 1.5-150 nlpm, 캐소드 측 3.75-750 nlpm, 가용 전력 범위는 50-6,000 W, 최대 로드·전류·전압은 각각 6 kW, 600 A, 120 V이다.
애노드 및 캐소드의 차압 측정 기준은 본 연구실에서 기연구 개발한 건물용 3 kW급 HT-PEMFC 80셀 스택에서 사용한 사형 분리판의 입출구 매니폴드차압의 최대 허용치인 15 kPa을 기준으로 하였으나 박판형 분리판이 아니므로 참고 대상으로만 설정하였다.

이론/모형

본 연구에서는 HT-PEMFC 대면적 스택 제작에 국산 상용 HT-MEA를 사용하였다. 활성 면적은 애노드 308.

성능/효과

1) 연료전지 스택 리크 테스트 결과 애노드 및 캐소드에서 리크가 발견되지 않았으며 스택이 적절한 압축력으로 체결되었고 가스캣(gasket)이 비틀림 없이 적절한 역할을 수행하고 있음을 알 수 있다.
2) 발전 성능 평가시 애노드 및 캐소드 차압 테스트에서 기존의 HT-PEMFC 사형 채널 분리판의 차압과 비슷한 측정값을 보였다. 박판형 분리판은 채널 부피가 작아 기본적으로 차압이 크게 형성됨을 고려하였을 때, 제안된 분리판의 차압이 적절한 수준임을 알 수 있다.
3) 발전 성능 평가시 가스 과급률이 증가함에 따라 스택 성능이 현저하게 높아지는 것을 확인하였다. Condition 1보다 condition 6(숫자가 높을수록 과급)의 스택 전압이 0.
4) 발전 성능 평가시 스택 운전온도 증가에 따라 스택 성능이 높아지는 것을 확인하였다. 온도가 140℃에서 149℃까지 증가하면서 스택 전압이 3.
3) 발전 성능 평가시 가스 과급률이 증가함에 따라 스택 성능이 현저하게 높아지는 것을 확인하였다. Condition 1보다 condition 6(숫자가 높을수록 과급)의 스택 전압이 0.304 V 높으며 셀 1개 당 약 0.05V의 증가를 보였다.
따라서 물의 끓는점 이상의 온도로 인하여 생성물의 관리가 필요 없으며 일산화탄소 피독 현상에 대한 강한 내성을 가져 개질가스의 사용이 용이하다는 장점을 가진다. 결과적으로 BOP의 숫자를 줄여 연료전지 시스템을 간소화하고 전체 비용을 낮출 수 있다. 추가적으로 높은 온도의 배열을 활용하여 냉난방 시스템에 활용할 수 있다는 장점도 있다^7-9).
HT-PEMFC는 운전온도가 100℃ 이상으로 채널내 생성된 물이 증발하기 때문에 제안된 분리판에서 직선 채널의 단점인 블락 현상은 일어나지 않는다. 또한 제작비용과 대량생산에 있어서 상대적으로 몰드 가공이 용이한 직선 채널이 적합하다고 판단하였다.
매니폴드의 차압은 스택의 발전 성능 평가시 전류밀도 200 mA/m²에서 측정하였으며 애노드, 캐소드 각각 평균 1.680 kPa, 7.060 kPa의 결과를 얻었다. 앞서 2.
2) 발전 성능 평가시 애노드 및 캐소드 차압 테스트에서 기존의 HT-PEMFC 사형 채널 분리판의 차압과 비슷한 측정값을 보였다. 박판형 분리판은 채널 부피가 작아 기본적으로 차압이 크게 형성됨을 고려하였을 때, 제안된 분리판의 차압이 적절한 수준임을 알 수 있다. 이때의 운전 조건은 냉각 오일 온도 140℃, 전류밀도 200 mA/cm², 공급 수소와 산소의 양론비 각각 1.
3과 같이 일반적인 PEMFC의 I-V 곡선을 보인다. 설정한 실험 조건 상에서 셀 1개 당 평균 0.636 V의 성능을 보였다.
스택 리크 테스트 결과 애노드, 캐소드, 냉각 셀 모두 가스 외부 누출이 발견되지 않았다. 이로 인하여 스택이 적절한 압축력에 의하여 평평하게 체결되었고 스택 내부 가스캣(gasket)이 비틀림 없이 적절한 역할을 수행하고 있음을 알 수 있다.
실제 연료전지 발전 시스템에서는 적용하는 환경에 따라 다양한 운전 조건에서 운전할 수 있는 유동성이 있어야 하는데, 제안된 설계로 다양한 운전온도에서 정상적인 온도 제어 및 성능 확인이 가능하다는 것을 알 수 있다.
5와 같이 온도에 의한 스택 전압의 변화를 확인할 수 있다. 실험 결과 운전온도가 140℃에서 149℃까지 증가하면서 스택 전압이 0.08 V 상승하는 모습을 확인할 수 있다. PEMFC에서는 운전온도가 증가할수록 교환 전류 밀도가 증가하여 활성화 손실이 줄어들어 전위가 높아지게 된다.
실험 결과 일반적 PEMFC의 경향처럼 양론비가 증가할수록 스택의 성능이 뚜렷하게 증가하는 경향을 보이며, condition 1보다 condition 6에서 스택 전압이 0.304 V 높으며, 셀 1개 당 약 0.05 V 증가하였다. 단, condition 4부터 양론비 증가에 의한 전압 이득이 현저히 줄어드는 모습을 보인다.

후속연구

제안된 분리판은 반응물이 채널에 균일하게 공급되도록 새로운 구조의 매니폴드 형태를 설계 및 도입하였으며, 대면적의 6 cell 스택을 제작하고 다양한 운전 조건에서 성능 평가를 통하여 분리판의 설계 적합성을 평가하였다. 또한 앞으로의 연구에서 본 설계를 이용한 박판형 분리판의 대량 생산 및 kW급 스택 제작으로의 확장 가능성을 판단하려고 한다.
본 연구에서 제안한 분리판으로 제작한 스택이 다양한 연료전지 어플리케이션에 적용되기 위해서는 각각의 사용 목적에 따른 발전 성능을 낼 수 있어야 한다. 따라서 다양한 부하, 온도 및 과급 조건에 따라 정상적인 성능 유지할 수 있는지 검증이 필요하다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	PEMFC를 사용하기 적절한 온도 조건은 어떻게 되는가?	PEMFC는 전해질로 Dupont사의 Nafion 막과 같은 양이온 전도성 고분자막을 사용하고 촉매로 탄소를 담체로 사용한 백금을 사용한다. 연료전지의 성능은 운전온도가 높을수록 증가하는데 Nafion 막은 100℃ 이상에서 수분 흡수량이 현저하게 줄어들기 때문에 60-80℃ 정도의 적정 운전온도 범위를 가진다. 물 관리가 중요한 PEMFC로써는 운전에 필요한 가습장치, 열교환기, 응축수 처리 장치 등의 많은 balance of power (BOP)를 필요로 하기 때문에 시스템 크기와 복잡도가 증가하는 동시에 단가 및 유지·보수비용이 커지게 되어 시스템 효율이 떨어진다5,6).
	PEMFC에서 많은 balance of power (BOP) 장치가 요구되어 생기는 문제점은 무엇인가?	연료전지의 성능은 운전온도가 높을수록 증가하는데 Nafion 막은 100℃ 이상에서 수분 흡수량이 현저하게 줄어들기 때문에 60-80℃ 정도의 적정 운전온도 범위를 가진다. 물 관리가 중요한 PEMFC로써는 운전에 필요한 가습장치, 열교환기, 응축수 처리 장치 등의 많은 balance of power (BOP)를 필요로 하기 때문에 시스템 크기와 복잡도가 증가하는 동시에 단가 및 유지·보수비용이 커지게 되어 시스템 효율이 떨어진다5,6). 이와 같은 PEMFC의 운전 조건과 시스템적인 측면의 어려움을 상쇄할 수 있는 high temperature-PEMFC(HT-PEMFC)가 주목받아 오고 있다.
	PEMFC는 무엇인가?	최근 전 세계적으로 환경 문제가 대두되고 있는 가운데 화석연료를 기반으로 하는 발전 시스템을 대체할 에너지 기술로 polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC)이 연구개발되고 있다. PEMFC는 수소와 산소를 연료로 하는 전기화학적 에너지 변환 장치로써 고효율의 청정에너지 기술로써 주목받고 있다. 또한 높은 전력 밀도와 빠른 시동 특성의 장점을 가지기 때문에 건물용이나 자동차용 발전 시스템으로써 지속적으로 연구개발되고 있다1-4).

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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