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문제 정의
- 따라서 PLQY를 높이기 위한 전략은 AEst를줄이기 위한방법과상반되므로, 분자를 디자인할 때 HOMO와 LUMO가 적절하게 중첩되도록 하여 두 필요조건이 모두 충족될 수 있도록 해야 한다. 다음 절에서는 본 절에서 언급한 필요 조건을 기반으로 현재 TADF 소재 개발 연구에서 활발하게 사용 중인 디자인 전략을 소개하고자 한다.
- 기술로 주목받고 있다. 따라서 본 기고에서는 활발한 연구가 진행 중인 TADF 발광 소재의 디자인 원리와 기술 개발 동향을 소개하고자 한다.
성능/효과
- 조합이 효율과 색 특성이 가장 우수하다.'Mi 호스트에 따라 19.0 %의 최대 외부 양자 효율 및 CIE coordinates (0.14, 0.15) 색 좌표, 15.5 %의 최대 외부 양자 효율 및 CIE (0.14, 0.11) 색 좌표를 달성하였다. 또한, 두 재료 간의 에너지 전달 계수를 구하여 에너지 전달 메커니즘을 분석한 바가 있다.
- 08 eV로 매우 작았으며 delayed exciton lifetime이 약 3 ps였다.'” 이러한 특성으로 인해 청색소자에 적용하였을 때, 최대 외부양자 효율이 19.5 % 였으며, 짧은 delayed exciton lifetime으로 인해 roll-off 특성도 다른 재료에 비해 우수하였다.
- 사용하였다.'⑵ TDBA-DI는 결합 각도가 71.6°로 커서 HOMO와 LUMO가 잘 분리되었고, boron acceptor의 강한 ICT 특성 및 발광 소실의 최소화 특성으로 99 %의 높은 PLQY를 보였다. 이 소재와 DBFPO 호스트를 사용하여 소자를 제작하였을 때, (0.
- 청색 소재 중 2018년 6월 Adachi 그룹에서 보고한 3Cz2DPhCzBN는 서로 다른 carbazole donor를 여러 개 도입하여 삼중 항을 안정하게 하였고, 또한 입체 장애를 크게 하여 들뜬상태일 때와 안정한 상태일 때의 구조 차이를 크지 않게 하여 소재의 안정성을 높였다.'成 그 결과 제작된 소자는 색 좌표 (0.21, 0.44)에서 20.9 %의 최대 외부 양자 효율을 보였을 뿐 아니라, 1, 000 nit 조건에서 LT97 110 시간을 달성하여 지금까지 발표된 소재들 중 소자 수명이 가장 길었다.
- 2 %의 최대 외부 양자 효율을 기록하여 적색 소재 중 가장 높은 효율을 보였다. mDPPZ-PXZ는 620 nm로 더 진한 적색 파장대를 보이면서도 21.7 %의 높은 효율을 보였다.
- TADF 소재를 발표하였다.mi 그림 7과 같이 기존의 DABNA 골격을 두 개 연결하여 반치폭을 14 nm까지 감소시켰고, (0.12, 0.11) 색좌표를 보이는 소자에서는 반치폭이 18 nm, 최대 외부 양자 효율이 34.4 %까지 증가하였다. Roll-off도 크게 개선되어 1000 cd/m。에서도 26.
- Methyl 기가 치환된 phenyl 기는 보론 acceptor와 수직으로 꺾여 있고, 두 phenyl 기에는 각각 carbazole donor가 연결되 어 있다. °1 소재의 PLQY는 CBP 필름에 도핑 시 100 %였으며 , 이 소재와 CBP를 활용한 소자는 적절한 전하 밸런스와 짧은 delayed exciton lifetime으로 인해 (0.31, 0.61) 색 좌표에서 37.8 %의 최대 외부 양자효율을 보였다.
- 2-h:2', 3'-j]phenazine (DPXZ-BPPZ)를 디자인하여 보고하였다.⑼ 이 소재는 acceptor에 방향족 고리를 다수 연결하여 분자의 경도를 높이면서 동시에 conjugation 길이를 길게 하여 적색 (610 nm)이면서 PLQY가 약 97.1 %로 아주 높았다.
- 그 중 4CzIPN의 경우 507 nm의 녹색 발광을 내면서도 AEst가 0.01 eV, PLQY가 약 94 %로 매우 높은 수준을 보였다. 이 논문이 발표된 이후 TADF 소재 연구가 활발히 이루어지기 시작했으며, 4CzIPN은 현재도 OLED 소자 연구를 위한 발광 소재로 이용되고 있다.
- 두 현상 모두 삼중항을 이용하고 형광 발광을 한다는 점에서 공통점이 있으나, 지연 형광의 메커니즘이 다르다는특징이 있다, TTA는두 개의 삼중항 여기자가 충돌하여 한 개의 단일항 상태의 여기자를 생성하는 방식이다. 따라서 이론적으로 내부 양자 효율이 62.5%로 제한되는 반면, TADF는 삼중 항과 단일항의 에너지 차이를 좁혀 삼중항 상태의 여기자가 단일항으로 올라가는 역 계간 전이 (RISC, Reverse Intersystem Crossing)를 통하여 형광 발광을 하는 방식이므로 100 %의 내부 양자 효율을 달성할 수 있다 그림 1).
- 또한 PXZ-TRZ 에서 나타났던 발광 소실을 믹기 위하여 acridine에두 methyl 기를 도입해 PLQY 역시 mCPCN 박막에서 90 % 수준으로 상승했다. 따라서 입체장애가 크면 HOMO와 LUMO의 중첩이 최소화되어 AEst가 감소된다는 것이 증명되었고, 이와 더불어 발광의 소실을 막는 방향으로 구조를 개선하면 우수한 TADF 소재디자인이 가능할 것으로 판단된다.
- 또한, 이전 장에서 기술한 바와 같이 단일항 에너지가 낮을수록 I/를 최소화하는 디자인 전략도 함께 고려해야 하므로 더더욱 고난도의 디자인 전략이 필요하다. 따라서 현재까지도 발표된 적색 발광 소재는 크게 많지 않은데 , 최근 2019년 7월 Zhang 그룹에서 발표한 10-(dibenzo[a, c]dipyrido[3, 2- h:2', 3-j]phenazin-12-yl)-10H-phenoxazine (BPPZ-PXZ) 와 10-(ll, 12-di(pyridine- 3-yl)dibenzo[a, c] phenazin-3-yl)-10H- phenoxazine (mDPBPZ-PXZ) 시리즈가 최근까지의 적색 TADF 소재 중에서 최고의 효율을 보였다. U4] 단단한 acceptor와 입체 장애가 큰 donor 인 phenoxazine을 도입한 두 소재 역시 HOMO와 LUMO가 잘 분리되어 AEst가 각각 0.
- 04 eV로 작았다. 또한 acceptor의 높은 경도 덕분에 PLQY 역시 각각 약 100 %, 95 %로 높은 수준을 보였다. 이러한 특성을 바탕으로 BPPZ-PXZ는 604 nm의 발광 파장에서 25.
- 마지막으로 적색 HF 소자의 경우 최근 2019년에 Lee 그룹에서 우수한 결과를 발표했다.'23】 기존에 알려진 TADF 재료인 AcBIQ를 발전시킨 DtBIQAP와널리 사용되는 DBP 형광 도펀트를 조합하여 18.
- 먼저 청색 HF 소자 연구 결과 중 Kwon 그룹에서 2018년에 발표한 DMAC-DMT와 BPPyA 도펀트의 조합이 효율과 색 특성이 가장 우수하다.'Mi 호스트에 따라 19.
- 용액 공정에서는 더 낮은 수준을 보이는데 , 다른 색 소자와 마찬가지로 NTSC 색 좌표와 거리가 먼 결과를 보여준다. 색 특성이 가장 우수한 재료는 (0.57, 0.42)이지만 효율은 4 %로 일반 형광보다도 낮은 수준을 보여주고 있고, 효율이 가장 높은 재료는 19.4 %까지 달성된 바가 있으나 거의 황색에 가까운 색 특성을 보여주고 있어 한계점을 나타내고 있다. 四
- 6°로 커서 HOMO와 LUMO가 잘 분리되었고, boron acceptor의 강한 ICT 특성 및 발광 소실의 최소화 특성으로 99 %의 높은 PLQY를 보였다. 이 소재와 DBFPO 호스트를 사용하여 소자를 제작하였을 때, (0.15, 0.28) 색좌표의 sky-blue 발광을 보이며 약 38.2 %의 매우 높은 최대 외부 양자 효율을 보였다.
- 또한 acceptor의 높은 경도 덕분에 PLQY 역시 각각 약 100 %, 95 %로 높은 수준을 보였다. 이러한 특성을 바탕으로 BPPZ-PXZ는 604 nm의 발광 파장에서 25.2 %의 최대 외부 양자 효율을 기록하여 적색 소재 중 가장 높은 효율을 보였다. mDPPZ-PXZ는 620 nm로 더 진한 적색 파장대를 보이면서도 21.
후속연구
- 이 논문이 발표된 이후 TADF 소재 연구가 활발히 이루어지기 시작했으며, 4CzIPN은 현재도 OLED 소자 연구를 위한 발광 소재로 이용되고 있다.'4, 51 이와 같이 인접한 위치에 donor와 acceptor# 적절흐]게 배치흐卜여 입체장애를 부여하면 HOMO와 LUMO의 분리가 용이하여 우수한 특성을 지닌 TADF 소재의 개발이 가능할 것으로 예상한다.
- 5% 의 최대 외부 양자 효율 및 3, 000 nit 조건에서 LT85 224 시간을 달성하여 장수명 TADF 소재의 가능성을 보여 주었다.'is 그러나 아직까지 적색 TADF 소재의 수명은 보고된 바가 없는데, 먼저 효율 면에서 개선연구가 이루어진 후 수명 개선을 위한 디자인 방향을 잡아야 할것이다.
- 또한 차세대 OLED 공정으로 주목받고 있는 잉크젯 프린팅 방식의 공정을 위해서는 용액공정에 적합하게 용해도도 조절해야 하는 디자인 면에서의 난관도 존재한다. 따라서 이 모든 이슈를 극복할 수 있는 디자인 전략을 개발하여 소재 상용화를 위한 연구에 집중해야 할 것이다. 또 TADF 소재의 장점을 극대화하기 위해 일반 형광과 함께 적용한 hyperfluorescence 기술도 현재 활발하게 연구가 진행되고 있는데 , 이 기술의 장점인 좁은 반치폭 및 일반 TADF 수준의 효율, 또 장수명 특성까지 달성한다면 TADF 소재의 상용화를 실현할 수 있을 것으로 보인다.
- 따라서 이 모든 이슈를 극복할 수 있는 디자인 전략을 개발하여 소재 상용화를 위한 연구에 집중해야 할 것이다. 또 TADF 소재의 장점을 극대화하기 위해 일반 형광과 함께 적용한 hyperfluorescence 기술도 현재 활발하게 연구가 진행되고 있는데 , 이 기술의 장점인 좁은 반치폭 및 일반 TADF 수준의 효율, 또 장수명 특성까지 달성한다면 TADF 소재의 상용화를 실현할 수 있을 것으로 보인다.
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