[논문]전이금속 디칼코제나이드 나노촉매를 이용한 태양광 흡수 광화학적 물분해 연구

유지선; 차은희; 박정희; 임수아

doi:10.5229/jkes.2020.23.2.25

전이금속 디칼코제나이드 나노촉매를 이용한 태양광 흡수 광화학적 물분해 연구
Transition Metal Dichalcogenide Nanocatalyst for Solar-Driven Photoelectrochemical Water Splitting 원문보기

전기화학회지 = Journal of the Korean Electrochemical Society, v.23 no.2, 2020년, pp.25 - 38

유지선 (고려대학교 신소재화학과) , 차은희 (고려대학교 신소재화학과) , 박정희 (고려대학교 신소재화학과) , 임수아 (호서대학교 제약공학과)

초록
AI-Helper

태양광 흡수 물분해는 화석연료 대체 에너지원으로 떠오르는 수소에너지를 생산할 수 있는 가장 유망한 방법이다. 현재 전이 금속 디칼코제나이드 (transition dichalcogenide, TMD)는 물분해 촉매 특성이 뛰어난 물질로 많은 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 실리콘 (Si) 나노선 어레이 전극 표면에 대표적 TMD 물질인 4-6족의 이황화 몰리브덴 (MoS₂), 이셀렌화 몰리브덴(MoSe₂), 이황화 텅스텐 (WS₂), 이셀렌화 텅스텐 (WSe₂) 나노시트 합성할 수 있는 방법을 개발하였다. Si나노선 전극을 금속 이온 용액으로 코팅하고, 황 또는 셀레늄의 화학 기상 증착법(chemical vapor deposition)을 이용하는 것이다. 이 방법으로 TMD 나노시트를 약 20 nm 두께로 균일하게 합성하였다. p형 Si-TMD 나노선 광전극으로 구성된 광화학전지는 태양광 AM1.5G, 0.5 M H₂SO₄ 전해질에서 개시 전위 0.2 V를 가지며 0 V (vs. RHE)에서 20 mA cm^-2 이상의 전류를 낼 수 있다. 수소 발생 양자효율은 90% 정도로 우수한 물분해 촉매 특성을 확인하였다. MoS₂ 및 MoSe₂는 3시간 동안 90% 이상의 우수한 광전류 안전성을 보여주었으나, WS₂ 및 WSe₂는 상대적으로 적은 80%였다. MoS₂, MoSe₂는 Si 나노선 표면에 균일한 시트 형태로 씌워졌지만, WS₂, WSe₂는 조각 형태로 붙었다. 따라서 Si 표면을 잘 보호하지 못하기 때문에 Si나노선이 더 잘 산화되어 안정성이 낮아지는 것으로 해석하였다. 본 연구결과는 TMD의 수소 발생 촉매 특성을 이해하는 데 크게 기여할 것으로 예상한다.

Abstract ▼ AI-Helper

Photoelectrochemical water splitting has been considered as the most promising technology for generating hydrogen energy. Transition metal dichalcogenide (TMD) compounds have currently attracted tremendous attention due to their outstanding ability towards the catalytic water-splitting hydrogen evolution reaction (HER). Herein, we report the synthesis method of various transition metal dichalcogenide including MoS2, MoSe2, WS2, and WSe2 nanosheets as excellent catalysts for solar-driven photoelectrochemical (PEC) hydrogen evolution. Photocathodes were fabricated by growing the nanosheets directly onto Si nanowire (NW) arrays, with a thickness of 20 nm. The metal ion layers were formed by soaking the metal chloride ethanol solution and subsequent sulfurization or selenization produced the transition metal chalcogenide. They all exhibit excellent PEC performance in 0.5 M H2SO4; the photocurrent reaches to 20 mA cm-2 (at 0 V vs. RHE) and the onset potential is 0.2 V under AM1.5 condition. The quantum efficiency of hydrogen generation is avg. 90%. The stability of MoS2 and MoSe2 is 90% for 3h, which is higher than that (80%) of WS2 and WSe2. Detailed structure analysis using X-ray photoelectron spectroscopy for before/after HER reveals that the Si-WS2 and Si-WSe2 experience more oxidation of Si NWs than Si-MoS2 and Si-MoSe2. This can be explained by the less protection of Si NW surface by their flake shape morphology. The high catalytic activity of TMDs should be the main cause of this enhanced PEC performance, promising efficient water-splitting Si-based PEC cells.

주제어

표/그림 (10)

그림 Scheme 1. Schematic diagram for the Si-TMD synthesized by two steps: metal ion coating and chemical vapor deposition.
그림 Fig. 1. SEM images of Si NWs deposited homogeneously with the TMD NS; (a) titled and (b) perpendicular direction. (c) SEM images of the top part of Si NW, showing the deposition of TMD NSs. Lattice-resolved TEM images of (d) MoS₂, (e) Si-MoSe₂, (f) Si-WS₂, and (g) Si-WSe₂.
그림 Fig. 2. HAADF STEM image, EDX elemental mapping of Si, O, Mo (or W), and S (or Se) elements, and corresponding EDX spectrum for (a) Si-MoS₂, (b) Si-MoSe₂, (c) Si-WS₂, and (d) Si-WSe₂.
그림 Fig. 3. XRD pattern of Si-MoS₂, Si-MoSe₂, Si-WS₂, and Si-WSe₂.
그림 Fig. 4. Fine-scanned XPS data of (a) Mo 3d, (b) W 4f, (c) S 2p, (d) Se 3d, and (e) Si 2p peaks or Si-MoS₂, Si-MoSe₂, Si-WS₂, and Si-WSe₂.
그림 Fig. 5. Current density (mA cm^-2) vs. potential (V vs. RHE) for (a) Si and Si-MoS₂, (b) Si-MoSe₂, (c) Si-WS₂, and (d) Si-WSe₂ photocathodes, measured in 0.5 M H₂SO₄ (pH 0) under AM1.5G irradiation (100 mW cm^–2) and with on/off cycles.
그림 Fig. 6. (a) Chronoamperometric (CA) response of photocurrent for Si-MoS₂ and Si-MoSe₂, and their H₂ evolution vs. time (min) for (b) Si-MoS₂ and (c) Si-MoSe₂ photocathodes, measured in 0.5 M H₂SO₄ (pH 0) under AM1.5G irradiation (100 mW cm^–2). (d) CA response of photocurrent for Si-WS₂ and Si-WSe₂, and their H₂ evolution vs. time (min) for (e) Si-WS₂ and (f) Si-WSe₂ photocathodes.
표 Table 1. Summary of PEC performance of Si-MoS₂, Si-MoSe₂, Si-WS₂, Si-WSe₂.
그림 Fig. 7. XRD pattern of Si-MoS₂, Si-MoSe₂, Si-WS₂, and Si-WSe₂ after the 2h PEC test in 0.5M H₂SO₄.
그림 Fig. 8. HAADF STEM image, EDX elemental mapping of Si, O, Mo (or W), and S (or Se) elements, and corresponding EDX spectrum for (a) Si-MoS₂, (b) Si-MoSe₂, (c) Si-WS₂, and (d) Si-WSe₂.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	광전기화학적 물분해의 구동력과 그 원리는?	광전기화학적(photoelectrochemical, PEC) 물분해는 반도체 광전극, 기준 전극, 상대 전극, 전해질로 구성 된 전지 내에서 빛으로 광촉매 전극을 여기시키고 생성된 전자-정 쌍으로 물을 분해하는 방법이다. 띠 구부러짐 현상에 의해 전극 표면에 전위차가 생성되고, 이 전위차가 전자-정공의 재결합을 억제해 광효율이 증가한다. 또 각기 다른 전극에서 산화-환원 반응이 일어나므로 생성물을 분리하지 않아도 되고, 시스템이 단순하다. PEC 물분해는 1972년에 최초로 이산화 타이타늄(TiO2) 전극에 UV를 조사하여 성공하였고, 이로 인해 광전기화학적 물분해에 많은 관심이 쏠렸다.
	대체 에너지의 특징은 무엇인가?	따라서 차세대 대체 에너지원을 찾아야 하며, 이는 현시대의 인류가 반드시 해결해야 할 가장 큰 과제이다. 대체 에너지는 지속적이고, 재생 가능하며, 환경 오염을 일으키지 않고 산유국이 아닌 어느 나라에서나 생산되어야 한다. 그 중에서 수소 에너지는 국내에서도 주목받고 있으며 공기 중에서 깨끗하게 연소하여 환경친화적이다.
	화석 연료의 사용량이 급증하며 발생한 문제는 무엇인가?	화석 연료의 사용량이 급격히 증가함에 따라 자원 고갈, 지구 온난화, 대기 오염 및 심각한 환경 파괴 등 다양한 문제가 발생한다. 따라서 차세대 대체 에너지원을 찾아야 하며, 이는 현시대의 인류가 반드시 해결해야 할 가장 큰 과제이다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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