[논문]폴리페닐렌설파이드(PPS) 복합소재 제조 및 응용

최민식; 이정록; 류성우; 구본철

doi:10.7234/composres.2020.33.3.091

폴리페닐렌설파이드(PPS) 복합소재 제조 및 응용
Fabrication and Applications of Polyphenylene Sulfide (PPS) Composites: A Short Review 원문보기

Composites research = 복합재료, v.33 no.3, 2020년, pp.91 - 100

최민식 (Carbon Composite Materials Research Center, Korea Institute of Science and Technology) , 이정록 (Carbon Composite Materials Research Center, Korea Institute of Science and Technology) , 류성우 (Department of Advanced Materials Science and Engineering, The University of Suwon) , 구본철 (Carbon Composite Materials Research Center, Institute of Advance Composite Materials, Korea Institute of Science and Technology)

초록
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폴리페닐렌설파이드(PPS)는 반결정성 엔지니어링 열가소성 수지로 뛰어난 열안정성, 우수한 기계적 강도, 고유의 난연성 및 내화학성, 전기적 특성을 갖고 있다. 이러한 우수한 특성으로 인해 PPS는 복합체의 매트릭스로 선호되고 있다. PPS의 기계적 물성을 향상시키며 기능성 부여를 위해 탄소섬유나 유리섬유와 같은 필러를 이용한 복합화 연구가 진행되어 오고 있다. 본 총설 논문에서는 PPS와 탄소나노튜브, 그래핀, 탄소섬유, 유리섬유 등과의 복합체 제조 및 응용에 대한 연구를 소개하고자 한다.

Abstract ▼ AI-Helper

Polyphenylene sulfide (PPS) is a semi-crystalline engineering thermoplastic resin that has outstanding thermal stability, mechanical strength, inherent flame retardancy, chemical resistance, and electrical properties. Due to these outstanding properties, it is preferred as a matrix for composite materials. Many studies have been conducted to produce composites with carbon fibers and glass fibers to improve mechanical properties and provide functionality of PPS. In this review paper, we report a brief introduction to the fabrication and applications of PPS composites with carbon nanotubes, graphene, carbon fibers, and glass fibers.

주제어

표/그림 (16)

그림 Fig. 1. PPS polymerization by Macallum
그림 Fig. 2. PPS polymerization by Phillips Petroleum Company
그림 Fig. 3. Other PPS polymerization
표 Table 1. Physical properties of PPS
그림 Fig. 4. PPS manufacturing method by melt polymerization
표 Table 2. PPS resin manufacturer and trade name
그림 Fig. 5. Schematic of the fabrication of the s-CNT/PPS composite.
그림 Fig. 6. (a) EMI SE as a function of frequency (X-band) for the s-CNT/PPS and r-CNT/PPS composites with various CNT contents (b) Comparison of EMI SE for our s-CNT/PPS composite and the reported CNT/polymer composites.
그림 Fig. 7. Synthetic routes to (a) nylon 6 grafted graphene oxide (NGO) and (b) poly(phenylene sulfide)/nylon 6 grafted graphene oxide (PPS/ NGO) nanocomposite.
그림 Fig. 8. The interaction between PPS and EG.
그림 Fig. 9. Schematic of compatibility effect of PPS-COOH in PPS/CF composites.
그림 Fig. 10. (a) Self-manufactured electrophoresis equipment and (b) schematic of the designed and fabricated electrophoresis system to provide continuous treatment to CFs.
그림 Fig. 11. Schematic of compatibility effect of PPS-NH₂ in PPS/GF composites.
그림 Fig. 12. Oxygen limit index (LOI) and heat release capacity (HRC) of commercialized polymers
표 Table 3. Properties of PPS and its Reinforced Composites [44]
표 Table 4. DOE targets for bipolar plates [45]

AI 본문요약
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문제 정의

이들 복합소재의 경우 주로 기계적 강도, 전기적 특성, 열적 특성을 향상시키는 것이 가능함을 보여주었다. 또한, PPS 복합소재를 이용한 응용으 로는 대표적으로 난연재, 고방열 복합재, 그리고 연료전지용 복합분리판을 보고하고자 한다.
본 총설에서는, 이러한 장단점을 가진 PPS 합성법과 PPS를 이용한 복합소재 제조 및 응용관련 연구동향을 소개하고자 한다. 복합소재용 필러로는 탄소나노튜브 및 그래핀과 같은 탄소나노물질외에 탄소섬유 및 유리섬유를 활용한 결과를 소개하고자 한다. 이들 복합소재의 경우 주로 기계적 강도, 전기적 특성, 열적 특성을 향상시키는 것이 가능함을 보여주었다.
본 총설 논문에서는 PPS의 특성 및 여러가지 합성방법들, 그리고 다양한 복합체 제조방법 및 응용에 대해 소개하였다. PPS는 그 자체의 열적 안정성, 내화학성, 난연성, 전기 절연성 등이 매우 우수하여 복합소재에 다양한 활용 가능성이 있는 수지이다.
고분자 복합소재를 제조하는 방법으로는 크게 1) 용액 혼합법, 2) 용융 컴파운딩법 3) in-situ 중합법 같은 세 가지 방법이 사용되고 있다. 본 총설에서는 PPS 복합소재를 제조하는데 있어 필러로써 탄소나노물질인 탄소나노튜브(CNT)와 그래핀, 탄소섬유 및 유리섬유를 첨가 하여 제조한 복합소재에 대해 간략히 소개하고자 한다.
이외에도 우주항공, 코팅 등에 사용되어지고 있다. 본 총설에서는 연료전지 및 배터리 등에 사용되는 분리판, 난연제품, 방열소재 분야에 대해 간단히 소개하고자 한다.
본 총설에서는, 이러한 장단점을 가진 PPS 합성법과 PPS를 이용한 복합소재 제조 및 응용관련 연구동향을 소개하고자 한다. 복합소재용 필러로는 탄소나노튜브 및 그래핀과 같은 탄소나노물질외에 탄소섬유 및 유리섬유를 활용한 결과를 소개하고자 한다.
PPS는 그 자체의 열적 안정성, 내화학성, 난연성, 전기 절연성 등이 매우 우수하여 복합소재에 다양한 활용 가능성이 있는 수지이다. 이러한 PPS 수지에 탄소 섬유, 유리섬유 외에 탄소나노물질과 같은 필러를 단독 또는 복합적으로 사용함으로써 기계적 강도, 전기전도, 열전도도, 난연성 등을 향상시킨 연구 결과들을 소개하였다. 이렇게 제조된 PPS 복합재료는 고강도 경량 복합소재 응용분야 뿐만 아니라 방열, 난연, 내화학성, 고전도성 등의 기능성 복합소 재로의 응용이 유망할 것으로 보여진다.

가설 설정

2)번 방법의 경우는 중합 후 고분자의 선형성이 낮아 강도가 낮으며 섬유형 고분자로는 적합하지 않은 문제가 있다. 3)번 방법의 경우는 점도 제어가 어려운 문제가 있다. 따라서, 위의 문제를 갖지 않는 고용융점도를 갖는 고분자의 개발이 필요한 상황이다.

대상 데이터

고분자 복합소재 제조에 있어 PPS를 이용한 난연섬유제조 연구가 발표되었다. Poly PCT(Polycyclohexane-dimethanol terephthalate)(LOI 21)를 피복성분(Sheath)으로 사용하고 난연성을 갖는 PPS (LOI 35)를 핵심 성분(Core)으로 사용하여 섬유를 제조하였다. 충분한 난연성을 제공하기 위해 적절한 양의 인 난연제가 첨가되었고 15% 첨가될 때 LOI는 최고 약 29였다.

성능/효과

계면전단강도는 순수한 PPS/CF 복합소재에 비해 10% PPSCOOH (7.5)/PPS/CF 복합소재가 36% 향상되었다.
그 결과, 계면 전단강도(IFSS)는 41.7% 개선되었으며, 전기전도성은 78% 증가하였다.
나일론6는 PPS와 기계적으로 블렌딩 되는 것으로 알려진 지방족 폴리 아미드로, PPS 매트릭스에 0.03 wt% 의 nylon 6 grafted GO(NGO)를 추가하면 인장강도와 파단 신율이 각각 32%, 30% 증가하는 것을 확인할 수 있다.
이렇게 큐어링된 고분자는 분자량이 증가되고 가교에 의한 용해도가 감소하나 용융점도가 증가하여 우수한 기계적 특성을 나타내고 압축 및 사출 성형 공정이 용이해지는 특성이 있다[25]. 2)번 방법의 경우는 중합 후 고분자의 선형성이 낮아 강도가 낮으며 섬유형 고분자로는 적합하지 않은 문제가 있다. 3)번 방법의 경우는 점도 제어가 어려운 문제가 있다.
이와 관련하여, 폴리에틸렌(PE)와 PPS를 각각 CNT와 복합화하여 전자기파 차단성(Electromagnetic shieldingEfficiency)을 비교한 연구가 보고된 바 있다. PPS는 CNTCNT 네트워크 구조의 연결성을 증가시켜 분산 문제를 해결함으로써 PE/다중벽 탄소나노튜브(MWCNT) 복합체보다 우수한 특성을 보였다. 뿐만 아니라, PPS/MWCNT의 복합 점도 또한 균일한 분산으로 인해 더욱 증가하였다.
PPS를 통해 제조된 복합재는 필러의 적절한 조성에 따라 양극판의 중요한 핵심 요소인 전기전도도와 굴곡 강도의 큰 향상될 수 있음을 보였으며, 상용화된 배터리의 분리판에 비해 낮은 전류 밀도 및 높은 방적 전력 밀도에서 높은 에너지 효율을 보여 유망한 후보로 입증되었다.
상업적으로 PPS와 유리섬유 복합화는 많이 연구개발 되었으며 대표적인 물성은 Table 3과 같다. 가지형 PPS 고분 자와 선형 PPS 고분자의 유리섬유 복합소재의 경우 선형 고분자와의 복합소재 물성이 가지형보다 우수한 것으로 나타났다.
화재 노출로 인한 열가소성 매트릭스의 용융 및 재응고는 수지의 미세구조 및 결정도를 변화시킴으로써 화재 후 수지의 기계적 특성에 영향을 미치게 되어 열경화성 복합재인 epoxy 복합재보다 높은 잔류 특성을 유지시켜준다. 따라서, 화재 위험이 있는 분야에서 열경화성 복합재를 대체할 수 있음을 보였다.
고열전도성 무기필러로는 BN을, 열전도성 고분자로는 PPS를 사용하여 고방열의 복합소재를 제조한 연구가 보고되었다. 마이크로 미터 BN/나노 미터 BN(m-BN/n-BN)의 하이브리드 필러의 적절한 첨가는 연전도성 계수, 유전 상수, 유전 손실 탄젠트 값 및 열 안정성 모두 향상시켰다. 그러나 너무 많은 양의 첨가(>30 vol%)는 오히려 물성의 저하를 가져왔는데, 무기필러의 입자 크기 및 함량이 고분자의 결정화도에 영향을 끼치고 고분자의 경우 결정상에서의 열전달이 상대적으로 용이하기 때문에 이러한 결정화도가 증가함에 따라 열전도성 계수가 증가하게 된다.
그러나 너무 많은 양의 첨가(>30 vol%)는 오히려 물성의 저하를 가져왔는데, 무기필러의 입자 크기 및 함량이 고분자의 결정화도에 영향을 끼치고 고분자의 경우 결정상에서의 열전달이 상대적으로 용이하기 때문에 이러한 결정화도가 증가함에 따라 열전도성 계수가 증가하게 된다. 본 연구에서는 PPS 수지에 60% 무게비까지 (m-BN/n-BN; 2:1 질량비)필 러를 첨가하여 2.638 W m^-1 K^-1 까지 9배 이상으로 열전도도를 향상시킬 수 있었다[60].
아민기의 도입으로 인해 친수성 및 표면반응성을 나타 내어, 순수한 PPS보다 GF와 더 잘 결합함을 보였다. 그로인해, 순수 PPS/GF와 비교하여 인장강도, 영률, 굽힘강도 및충격강도가 각각 12.
Poly PCT(Polycyclohexane-dimethanol terephthalate)(LOI 21)를 피복성분(Sheath)으로 사용하고 난연성을 갖는 PPS (LOI 35)를 핵심 성분(Core)으로 사용하여 섬유를 제조하였다. 충분한 난연성을 제공하기 위해 적절한 양의 인 난연제가 첨가되었고 15% 첨가될 때 LOI는 최고 약 29였다. 첨가된 PPS로 인해 섬유의 강도가 증가하고 고내열성을 갖게 되었다[56].
소결 몰딩은 PPS 도메인의 계면 사이에서 CNT의 선택적 분포를 제어하고, 생성된 PPS/CNT 복합재료에서 분리된 전도성 네트워크를 용이하게 구축하기 위해 이용되었다. 해당 연구에서 제조한 PPS/CNT 복합재료는 72.0 S/m의 매우 높은 전기전도도 및 49.6 dB의 EMI 차폐 효과를 나타내는 것을 알 수 있다[29](Fig. 6).
이러한 우수한 난연성을 테스트하기 위해 비행기 엔진에 주로 사용되고 있는 열경화성 Epoxy 복합재와 열가소성 PPS 복합재의 화재에서 기계적 거동을 비교 분석한 연구가 있다[55]. 화재 노출 이후 PPS 복합재는 Epoxy 복합재보다 인장 특성의 감소 속도가 훨씬 느리며, 강성과 강도는 Epoxy 복합재보다 각각 70, 116% 더 높았다. 화재 노출로 인한 열가소성 매트릭스의 용융 및 재응고는 수지의 미세구조 및 결정도를 변화시킴으로써 화재 후 수지의 기계적 특성에 영향을 미치게 되어 열경화성 복합재인 epoxy 복합재보다 높은 잔류 특성을 유지시켜준다.

후속연구

이러한 PPS 수지에 탄소 섬유, 유리섬유 외에 탄소나노물질과 같은 필러를 단독 또는 복합적으로 사용함으로써 기계적 강도, 전기전도, 열전도도, 난연성 등을 향상시킨 연구 결과들을 소개하였다. 이렇게 제조된 PPS 복합재료는 고강도 경량 복합소재 응용분야 뿐만 아니라 방열, 난연, 내화학성, 고전도성 등의 기능성 복합소 재로의 응용이 유망할 것으로 보여진다. 향후 친환경 저가 PPS 합성공정을 이용한 대량생산이 이루어질 경우 시장의 확대 및 응용범위가 확장될 것으로 예측된다.
이렇게 제조된 PPS 복합재료는 고강도 경량 복합소재 응용분야 뿐만 아니라 방열, 난연, 내화학성, 고전도성 등의 기능성 복합소 재로의 응용이 유망할 것으로 보여진다. 향후 친환경 저가 PPS 합성공정을 이용한 대량생산이 이루어질 경우 시장의 확대 및 응용범위가 확장될 것으로 예측된다.

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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