[논문]OTFT 절연체용 폴리이미드 기반 고안정성 유기절연소재 기술

김윤호

문제 정의

그중에서 열적, 화학적, 기계적 안정성이 우수하다고 알려진 폴리이미드 기반의 절연 소재를 중심으로 기술하였다. 유연 전자소자에 적용할 수 있는 1) 저온경화형 폴리이미드, 2) 용해형 폴리이미드, 3) 광경화형 폴리이미드, 4) 친환경 수계 폴리이미드에 관한 연구 결과들을 소개하였다. 특히, 광경화가 가능한 용해형 폴리이미드 절연소재는 본 고의 도입부에서 서술한 고분자 기반 유기절연체의 요구 특성들을 (용액공정성, 절연특성, 내열성, 내화학성, 신뢰성 등) 대부분 만족시킬 수 있는 소재이다.
특히, OTFT용 게이트 절연체로 사용 가능한 고분자 절연소재의 요구 조건과 지금까지 연구된 다양한 고분자 소재들에 대해 살펴보았다. 그중에서 열적, 화학적, 기계적 안정성이 우수하다고 알려진 폴리이미드 기반의 절연 소재를 중심으로 기술하였다. 유연 전자소자에 적용할 수 있는 1) 저온경화형 폴리이미드, 2) 용해형 폴리이미드, 3) 광경화형 폴리이미드, 4) 친환경 수계 폴리이미드에 관한 연구 결과들을 소개하였다.
본 고에서는 유기트랜지스터(OTFT) 에 적용되는 유연절연체의 요구특성과 지금까지 개발된 고분자 기반 유연절연체 및 차세대 유연 절연체의 연구방향에 대해서 고찰해보고자 한다. 특히, 실제 산업계 공정에 적용할 수 있는 우수한 내열성과 공정 안정성을 가지는 폴리이미드 기반의 고분자 절연소재의 연구 동향에 대해서 중점적으로 살펴볼 예정이다.
이러한 이유로 OTFT용 절연체 적용에 앞서 이미 액정배향막, FCCL용 기판, 반도체 패키징 등 다양한 전자 분야에 실제로 적용되고 있다. 앞으로 본 고에서는 안정성과 신뢰성이 확보된 폴리이미드 절연체에 대해 중점적으로 소개하고자 한다.
지금까지 OTFT 및 유연 전자소자에 적용될 수 있는 고분자 절연소재에 대해서 알아보았다. 특히, OTFT용 게이트 절연체로 사용 가능한 고분자 절연소재의 요구 조건과 지금까지 연구된 다양한 고분자 소재들에 대해 살펴보았다.
특히, OTFT용 게이트 절연체로 사용 가능한 고분자 절연소재의 요구 조건과 지금까지 연구된 다양한 고분자 소재들에 대해 살펴보았다. 그중에서 열적, 화학적, 기계적 안정성이 우수하다고 알려진 폴리이미드 기반의 절연 소재를 중심으로 기술하였다.

가설 설정

[8]. 첫째, 소재 자체의 낮은 누설전류 특성이다. 소자의 안정적 구동을 위해 절연체로서 가장 중요한 특징이며 안정적으로 전류의 흐름을 차단할 수 있어야만 한다.
OTFT 게이트용 절연체로서 용해형 폴리이미드는 다음과 같은 장점들이 존재한다. 첫째, 이미드화를 위한 추가 열처리 공정이 필요 없다. 둘째, 폴리이미드 상태이기 때문에 해중합에 대한 우려가 없다.

대상 데이터

저온 공정을 통해 폴리아믹산 박막을 100% 이미드화하지 않음으로써, 폴리아믹산-폴리이미드 상태가 공존하는 절연체를 OTFT용 절연막으로 이용하였다 (그림 7). 폴리아믹산의 높은 유전율과 폴리이미드의 우수한 절연특성을 모두 확보함으로써 저전압에서도 높은 전하이동도를 가지는 Pentacene OTFT를 제작할 수 있음을 보고하였다.

성능/효과

기존 용해형 PI와 동등한 수준의 유전율과 낮은 누설전류 특성을 나타내었다. Parylene 초박막 유연 기판에 적용해 본 결과, 구부림 평가 시에도 매우 안정적으로 작동하는 트랜지스터를 제작할 수 있었으며 심지어 심하게 구겨도 소자 특성에 전혀 문제가 없는 초고유연 유기트랜지스터를 구현할 수 있었다 [18-20]. 광경화형 폴리이미드 절연소재는 신뢰성과 유연성 뿐만 아니라 패턴화가 가능하므로 미세패턴 소자 제작에도 유리한 점이 있다.
이는 폴리아믹산 기반의 소재로도 앞서 서술한 용해형 폴리이미드 수준의 우수한 박막을 형성할 수 있음을 의미한다. 또한, 수용성 중합 촉매로 사용한 이미다졸계 유기 첨가제는 이미드화 반응용 촉매로 작용할 수 있어 250℃ 이하의 저온경화가 가능하였다. 수계 폴리이미드 박막을 OTFT 게이트 절연체로 적용하였을 때, 우수한 박막 상태 덕분에 소자 제작 수율을 기존 약 60% 수준에서 98% 이상으로 현저히 높일 수 있었으며 소자 특성 역시 개선되는 것을 확인할 수 있었다.
특히, DABC는 추가적인 광개시제 없이도 자외선에 의해 광가교 반응이 가능하므로 불순물을 최소화해야 하는 OTFT용 게이트 유기 절연체 및 전자재료로 매우 적합하다 [17-19]. 본 광경화형 용해형 PI 이용 시, 범용적인 포토리소그래피 공정을 통해 10 μm 이하의 선폭을 가지는 미세패턴을 성공적으로 제작할 수 있었으며, 두께는 100~300 nm 수준에서 자유롭게 제어할 수 있었다. 기존 용해형 PI와 동등한 수준의 유전율과 낮은 누설전류 특성을 나타내었다.
이는 트랜지스터의 구동 전압과 밀접한 관련이 있으며, 커패시턴스가 높을수록 보다 작은 전압에서 소자를 구동할 수 있다. 셋째, 내열성 및 용매 안정성이 필요하다. 유/무기 트랜지스터 제작 과정에 필요한 다양한 용액 코팅 및 열처리 공정에 견딜 수 있는 용매 안정성과 높은 유리 전이 온도 또는 열분해 온도를 가지는 고분자 절연소재가 필요하다.
둘째, 폴리이미드 상태이기 때문에 해중합에 대한 우려가 없다. 셋째, 이미드화 공정에서 발생하는 표면 결함구조를 최소화할 수 있다.
또한, 수용성 중합 촉매로 사용한 이미다졸계 유기 첨가제는 이미드화 반응용 촉매로 작용할 수 있어 250℃ 이하의 저온경화가 가능하였다. 수계 폴리이미드 박막을 OTFT 게이트 절연체로 적용하였을 때, 우수한 박막 상태 덕분에 소자 제작 수율을 기존 약 60% 수준에서 98% 이상으로 현저히 높일 수 있었으며 소자 특성 역시 개선되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 친환경 및 저온 경화형 폴리이미드 제조 기술은 유기 절연체 뿐만 아니라 다양한 응용 분야에도 적용될 수 있을 것으로 예상된다.
표면 결함구조는 앞에서 서술한 경화온도를 낮추는 방법을 통해 일부 제어할 수도 있지만, 2 단계를 거치는 이미드화 과정에서 필연적으로 발생할 수밖에 없는 현상이다. 이러한 결과는용해형 폴리이미드가 OTFT용 절연소재로 더욱 적절하다는 것을 보여준다.
이러한 기술을 통해 용액공정이 가능한 OTFT용 절연체로 폴리이미드 소재를 적용할 수 있게 되었다 [13, 14]. 이미드화 정도는 FTIR 분석을 통해 정량적으로 확인할 수 있으며, 누설전류 평가 및 OTFT 제작 시, 기존 고온 공정과 동등한 수준의 전기적 특성을 확인할 수 있었다.
물을 용매로 하는 폴리아믹산을 유기절연체로 사용하여 박막을 제조하였을 때, 기존 폴리아믹산박막 공정 과정에서 발생할 수 있는 수분에 의한 해중합 현상을 원천적으로 막을 수 있기 때문에 공정 안정성이 매우 개선되었다. 특히, 그림 11에서 보는 바와 같이, 수분에 대한 안정성이 매우 향상되었으며, 높은 습도 환경에서도 매끄럽고 균일한 박막 제조가 가능하였다. 이는 폴리아믹산 기반의 소재로도 앞서 서술한 용해형 폴리이미드 수준의 우수한 박막을 형성할 수 있음을 의미한다.

후속연구

유/무기 트랜지스터 제작 과정에 필요한 다양한 용액 코팅 및 열처리 공정에 견딜 수 있는 용매 안정성과 높은 유리 전이 온도 또는 열분해 온도를 가지는 고분자 절연소재가 필요하다. 넷째, 낮은 조도와 표면에너지를 가지는 절연 소재가 필요하다. 화학적 기능성과 안정성 뿐만 아니라, 전하 수송 채널이 형성되는 절연체 표면 특성 역시 소자 특성에 큰 영향을 미친다.
열 및 광경화 반응을 통해 고분자 박막의 치밀도를 높임으로써 누설전류를 줄일 수도 있다. 둘째, 높은 유전 상수(ε_r) 또는 낮은 막 두께(d)를 갖는 절연소재를 개발하여 높은 커패시턴스(C)를 증가시켜야 한다. (그림 2).
특히, 광경화가 가능한 용해형 폴리이미드 절연소재는 본 고의 도입부에서 서술한 고분자 기반 유기절연체의 요구 특성들을 (용액공정성, 절연특성, 내열성, 내화학성, 신뢰성 등) 대부분 만족시킬 수 있는 소재이다. 앞으로 고성능 유기반도체뿐만 아니라 다양한 유/무기 반도체 소재를 이용한 유연 전자소자용 절연체로 충분히 적용 될 수 있을 것으로 예상되며, 산업화 가능성도 예상된다.
수계 폴리이미드 박막을 OTFT 게이트 절연체로 적용하였을 때, 우수한 박막 상태 덕분에 소자 제작 수율을 기존 약 60% 수준에서 98% 이상으로 현저히 높일 수 있었으며 소자 특성 역시 개선되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 친환경 및 저온 경화형 폴리이미드 제조 기술은 유기 절연체 뿐만 아니라 다양한 응용 분야에도 적용될 수 있을 것으로 예상된다.
실리콘으로 대변되는 무기물 기반의 전자소자 수준의 안정성이 확보되어야만 유기 전자소자가 채택될 수 있기 때문이다. 이런 측면에서 폴리이미드 기반 고분자소재의 우수한 물성 및 공정 안정성을 고려하였을 때, 미래의 유연 전자소자의 유기절연체로 충분히 적용될 수 있을 것이라 기대된다.
특히, 실제 산업계 공정에 적용할 수 있는 우수한 내열성과 공정 안정성을 가지는 폴리이미드 기반의 고분자 절연소재의 연구 동향에 대해서 중점적으로 살펴볼 예정이다.

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