[논문]초소형 무효소 혈당센서의 최적화 설계 및 제작에 관한 연구

이이재; 박대준; 박재영

초소형 무효소 혈당센서의 최적화 설계 및 제작에 관한 연구
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본 논문에서는 메조포러스 백금 전극이 적용된 무효소 혈당센서를 실리콘 기판 위에 제작하여 향후 CMOS 회로와의 집적이 가능하도록 설계하였으며, 초소형 무효소 혈당센서 구조의 최적화를 위하여 동일한 면적에서 여러 가지 구조의 센서를 설계 및 제작을 하고 그 결과를 비교 분석하였다. 제작된 무효소 혈당센서는 3전극시스템으로 구성되고 그 특성은 작동전극과 타 전극사이의 간격에 가장 민감한 변화를 보였다. 최적화된 구조를 갖는 센서는 11.1mM glucose실험에서 12.9${\mu}A$의 응답전류를 얻었으며 이 값은 효소를 사용한 센서와 비교하여도 월등히 큰 응답임을 알 수 있었다. 또한 제작된 센서들은 구조 최적화를 위하여 $9mm^2$로 동일한 크기로 실험을 하였지만, 이 크기는 응답전류가 매우 크므로 더욱더 소형화가 가능함을 알 수 있다.

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문제 정의

또한 다음 연구를 통해서는 센서의 사이즈를 좀 더 소형화하고 작동 전극과 보조전극, 작동전극과 기준전극 간의 Gap을 최소화하여 초소형무효소 혈당센서의 발전 가능성을 타진해 보고자 한다.
[1]. 본 논문에서는 실리콘 기판 위에 메조포러스 백금 전극을 제작하여 향후 CMOS 회로와의 집적이 가능하도록 설계하였다. 메조포러스 백금전극은 겉보기 면적보다 큰 표면적을 가질 수 있기 때문에 반응 면적을극대화시킬 수 있으며, 나노 크기의 동공들은 혈당센서의 방해종인 Ascrobic Acid와 Acetaminophen의 반응을 최소화하기 위한 나노 화학적 필터와 같은 역할을 하게 된다.

제안 방법

<표 1> 10mM 농도의 글루코스 용액에서 측정된 센서의 응답전류 비교.
각각의 구조에 따른 센서의 전기화학적 특성을 비교하기 위하여 황산 용액과 글루코스 용액에서 실험을 수행하였다. 먼저 1 M의 황산 용액에서 cyclic voltammetry를 시 행하여 CV 곡선을 얻었다.
5nm 지름의 원통형 구조가 육방 면으로 배열되는 구조를 형성한다. 계면활성제의 이러한 자기조립 현상을 이용하여 전해석출을 통해 백금 전극 표면에 메조포러스 백금 구조를 형성하였다 [2, 3].
동일한 면적 내에서 최적화된 구조를 찾기 위하여 센서 전극의 각 부분에 변수를 주어 설계하고 그림 1과 같은 공정을 통해서 각각의 센서를 제작하였다.
메조포러스 백금전극은 겉보기 면적보다 큰 표면적을 가질 수 있기 때문에 반응 면적을극대화시킬 수 있으며, 나노 크기의 동공들은 혈당센서의 방해종인 Ascrobic Acid와 Acetaminophen의 반응을 최소화하기 위한 나노 화학적 필터와 같은 역할을 하게 된다. 메조포러스 백금 전극이 적용된 무효소 혈당센서의 최적화를 위하여 동일 면적에서 여러가지 구조의 센서를 설계 및 제작하여 그 결과를 분석하였다.
본 연구에서는 9mm²의 동일한 면적을 가지는 무효소 혈당센서를 설계 제작함에 있어 센서의 특성에 영향을 미치는 요소로서 작동 전극과 보조 전극, 작동전극과 기준전극 간의 Gap과 기준전극과 보조전극의 Width에 변수를 주어 센서를 제작하고 그 결과를 비교하였다. 센서의 특성에 Width 보다는 Gap이 더 영향을 많이 주며 Gap이 작을수록 센서의 응답전류 특성이 향상됨을 알 수 있었다.
제안된 무효소 혈당센서는 작동전극(메조포러스 백금), 보조 전극(평판형 백금), 기준전극(Ag/AgCl)의 3전극 시스템으로 구성되어 있으며 그림 1의 (A)는 실리콘 기판 위에 제작된 센서의 구조도과 제작공정 순서를 보여주고 있다. 제작공정 순서는 실리콘 기판 위에 절연층인 SiO₂ 막을 형성하고 바탕 전극인 Ti/Pt 막을 증착한다.
<표 2> 효소를 사용한 다른 글루코스 센서와 무효소 글루코스 센서의 비교.

성능/효과

비교한 결과이다. Type 1의 응답전류 특성이 다른 Type의 센서보다 월등히 좋았으며 작동전극과 다른 전극들과의 Gap이 커질수록 센서의 응답전류는 작게 측정되었다. Width와 Gap의 측정치를 비교한 결과, 센서의 sensitivity에는 작동전극과 타 전극간의 Gap의 영향이 타 전극의 Width에 의한 영향보다 크게 나타남을 알 수 있었다.
Type 1의 응답전류 특성이 다른 Type의 센서보다 월등히 좋았으며 작동전극과 다른 전극들과의 Gap이 커질수록 센서의 응답전류는 작게 측정되었다. Width와 Gap의 측정치를 비교한 결과, 센서의 sensitivity에는 작동전극과 타 전극간의 Gap의 영향이 타 전극의 Width에 의한 영향보다 크게 나타남을 알 수 있었다.
센서의 특성에 Width 보다는 Gap이 더 영향을 많이 주며 Gap이 작을수록 센서의 응답전류 특성이 향상됨을 알 수 있었다. 따라서 센서의 특성 향상을 위해서는 Gap을 최대한 작게하는 것이 센서 소형화의 관건이 되겠다.
1과 효소를 사용한 다른 혈당센서[6]를 비교한 것이다. 이와 같이 이번에 제작한 무효소 마이크로 글루코스 센서는 더 작은 크기를 가지는 동시에 월등히 큰 응답전류 특성을 가짐을 알 수 있으며, 응답 전류가 크므로 센서는 더욱더 소형화가 가능함에 따라서 인체내에 삽입하거나 휴대형 기기에 장착이 용이함을 알 수 있다.
제작된 모든 센서들이 비교적 선형적인 응답전류 특성을 보였으며, 특히 Type 1은 동일 면적(9mm²)에서 글루코스 농도에 따른 가장 좋은 응답전류 특성을 보였다. 상대적으로 Gap 변수를 준 Type 2, 3의 선형적 특성이 Width 변수를 준 Type 4, 5보다 좋게 측정되었다.

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