[논문]Struvite 침전법을 이용한 폐수내 질소와 인의 제거 및 회수 - Struvite의 재이용성 및 효율성 -

송명기; 정진화; 박현주; 나춘기

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송명기 (목포대학교 환경공학과) , 정진화 (목포대학교 환경공학과) , 박현주 (목포대학교 환경공학과) , 나춘기 (목포대학교 환경공학과)

Struvite의 최적 생성조건은 NH$_4$-N의 초기농도에 관계없이 모두 NH$_4^+$, PO$_4^{3-}$ 및 Mg$^{2+}$가 등몰비이고 pH 10.5이었다. Struvite 침전반응에서 NH$_4$-N 및 PO$_4$-P 제거율에 미치는 struvite seeding 효과는 습윤상태의 struvite를 seeding할 경우 그 효과가 거의 없었으나 건조된 struvite를 seeding할 경우 NH$_4$-N의 제거율은 증가되지만 PO$_4$-P의 제거율은 감소되는 경향을 나타냈다. 이는 건조과정에서 struvite의 NH$_4$-N가 휘산되어 소실되었기 때문이다. Mg와 P원으로서 struvite의 재이용을 위한 적정 건조온도는 100$^{\circ}C$ 이하였으며 그 이상 온도에서는 struvite가 $NH_4MgPO_4\cdot6H_2O$형에서 MgPO$_4$형으로 상전이점에 따라 struvite seeding에 의한 NE$_4$-N의 제거율이 현저히 감소되었다. 건조된 struvite는 초기 NH$_4$-N의 몰농도 대비 50%를 seeding할 경우 60% 이상의 NH$_4$-N를 제거하였으며, seeding량을 150%로 증가시킬 경우 90% 이상의 NH$_4$-N 제거율을 얻을 수 있었다. 그러나 struvite를 반복 재사용할 경우 재사용 횟수에 비례하여 NH$_4$-N의 제거율은 감소하는 경향을 보여 재사용 횟수가 제한적임을 알 수 있었다.

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문제 정의

본 연구에서는 stuvite 결정화 반응시 생성된 struvite 결정의 첨가에 따른 seeding 효과 및 stuvite 결정화 반응을 유도하기 위한 인과 마그네슘의 보조원으로 생성된 struvite 결정의 활용 가능성을 검토하였다.

제안 방법

생성된 stuvite 결정은 증류수로 수회 세척한 다음 습량 및 건조량을 칭량하였으며 각각의 적정량을 분취하여 IN HC₁ 용액에 용해시켰다. NH「N과 PO₄-P는 공해공정시험법에 따라 UV를 이용하여, Mge AAS를이용하여 각각 분석하고 각각의 질량수지 및 몰분율을 이용하여 제거율 및 함량비를 계산하였다.
Struvite 결정화 반응실험은 특정 농도의 암모니아성 질소와 인산성 인을 함유하는 인공폐수를 대상으로 Jar tester를 이용하여 실시하였다. 질소, 인 및 마그네슘원으로는 암모니아수(NH₄OH), 인산(HkPQ) 및 MgC₁₂・6H₂。를 각각 이용하였다.
Struvite 침전반응에 미치는 struvite 결정의 seeding 효과를 고찰하기 위해 NH「, POU 및 Mg財의 등몰비 및 PH 10.5 조건에서 미리 준비한 습윤상태의 struvite 결정(함수율 63%) 및 100℃에서 24시간 건조시킨 struvite 결정을 각각의 생성량 기준 0.5, 1.0 및 L5 배를 첨가하고 각 첨가율별 NH₄-N 및 PO₄-P의 제거율을 비교하였다(Fig. 2). 습윤상태의 struvite 결정을 첨가하는 경우 NH「N 및 PO「P의 제거율 모두 첨가량에 비례하여 증가하는 경향을 보였으나 NH「N의 제거율은 무첨가시에 비해 낮게 나타나는 특성을 보였다.

성능/효과

이는 건조과정에서 struvite의 NH「N가 휘산되어 소실되었기 때문이다. Mg와 P원으로서 struvite의 재이용을 위한 적정 건조온도는 100℃ 이하였으며 그 이상 온도에서는 struvite가 NlhMgPQ, 6氏0형에서 MgPOi형으로 상전이됨에 따라 struvite seeding에 의한 NH「N의 제거율이 현저히 감소되었다. 건조된 struvite는 초기 NH「N의 몰농도 대비 50%를 seeding할 경우 60% 이상의 NH「N를 제거하였으며, seed- ing량을 150%로 증가시킬 경우 90% 이상의 NH₄-N 제거율을 얻을 수 있었다.
5이었다. Struvite 침전반응에서 NH「N 및 PO₄-P 제거율에 미치는 struvite seeding 효과는 습윤상태의 struvite를 seeding할 경우 그 효과가 거의 없었으나 건조된 struvite를 seeding할 경우 NH「N의 제거율은 증가되지만 PQ-P의 제거율은 감소되는 경향을 나타냈다. 이는 건조과정에서 struvite의 NH「N가 휘산되어 소실되었기 때문이다.
Struvite의 최적 생성조건은 NH₄-N의 초기농도에 관계없이 모두 NH/, PO₄₃- 및 Mg2+ 가 등몰비이고 pH 10.5이었다. Struvite 침전반응에서 NH「N 및 PO₄-P 제거율에 미치는 struvite seeding 효과는 습윤상태의 struvite를 seeding할 경우 그 효과가 거의 없었으나 건조된 struvite를 seeding할 경우 NH「N의 제거율은 증가되지만 PQ-P의 제거율은 감소되는 경향을 나타냈다.
Mg와 P원으로서 struvite의 재이용을 위한 적정 건조온도는 100℃ 이하였으며 그 이상 온도에서는 struvite가 NlhMgPQ, 6氏0형에서 MgPOi형으로 상전이됨에 따라 struvite seeding에 의한 NH「N의 제거율이 현저히 감소되었다. 건조된 struvite는 초기 NH「N의 몰농도 대비 50%를 seeding할 경우 60% 이상의 NH「N를 제거하였으며, seed- ing량을 150%로 증가시킬 경우 90% 이상의 NH₄-N 제거율을 얻을 수 있었다. 그러나 struvite를 반복 재사용할 경우 재사용 횟수에 비례하여 NH₄-N의 제거율은 감소하는 경향을 보여 재사용 횟수가 제한적임을 알 수 있었다.
건조된 struvite는 초기 NH「N의 몰농도 대비 50%를 seeding할 경우 60% 이상의 NH「N를 제거하였으며, seed- ing량을 150%로 증가시킬 경우 90% 이상의 NH₄-N 제거율을 얻을 수 있었다. 그러나 struvite를 반복 재사용할 경우 재사용 횟수에 비례하여 NH₄-N의 제거율은 감소하는 경향을 보여 재사용 횟수가 제한적임을 알 수 있었다.
6田0에서 MgPO₄로 그 조성이 변화되어짐을 보여주고 있다. 또한 건조온도가 증가함에 따라 struvite seeding에 따른 NH₄-N의 제거율이 감소되는 경향을 보여 struvite가 난반응성 광물로 상전이 되어가고 있음을 시사하였다. 이상 의결과는 침전반응에 의해 생성된 struvite 결정이 상온에서조차 매우 불안정함을 나타내는 것으로 온도에 관계없이 건조가 진행됨에 따라 struvite 결정으로부터 NH₄-N가 휘산되어 제거되어 전하 불균형 상태의 불안정광물로 전이됨을 알 수 있게 한다.
2). 습윤상태의 struvite 결정을 첨가하는 경우 NH「N 및 PO「P의 제거율 모두 첨가량에 비례하여 증가하는 경향을 보였으나 NH「N의 제거율은 무첨가시에 비해 낮게 나타나는 특성을 보였다. 이에 반해 건조한 struvite를 첨가한 경우에는 첨가율 0.
또한 건조온도가 증가함에 따라 struvite seeding에 따른 NH₄-N의 제거율이 감소되는 경향을 보여 struvite가 난반응성 광물로 상전이 되어가고 있음을 시사하였다. 이상 의결과는 침전반응에 의해 생성된 struvite 결정이 상온에서조차 매우 불안정함을 나타내는 것으로 온도에 관계없이 건조가 진행됨에 따라 struvite 결정으로부터 NH₄-N가 휘산되어 제거되어 전하 불균형 상태의 불안정광물로 전이됨을 알 수 있게 한다. 이처럼 NH「N이 결핍된 struvite는 재안정화를 이루는 과정으로 접촉하는 폐수로부터 nh4-n 또는 PO₄-P를 받아들이거나 잉여의 PO₄-P를 폐수 중으로 용출시킴으로서 폐수 중의 질소와 인을 제거하는 기능을 한다고 볼 수 있다.
습윤상태의 struvite 결정을 첨가하는 경우 NH「N 및 PO「P의 제거율 모두 첨가량에 비례하여 증가하는 경향을 보였으나 NH「N의 제거율은 무첨가시에 비해 낮게 나타나는 특성을 보였다. 이에 반해 건조한 struvite를 첨가한 경우에는 첨가율 0.5배에서 NH「N의 제거율이 가장 높게 나타난 후 그 이상 첨가율에서는 오히려 감소하는 경향을 보였으나 무첨가시에 비해 전반적으로 제거율이 뚜렷하게 향상되었다. 한편 PO₄-P의 제거율은 건조 struvite를 첨가함에 따라 급격히 감소하는 거동을 보여 첨가된 struvite로부터 PO₄-P가 재용출 되었음을 시사하였다.
5는 struvite의 반복 재사용에 따른 NH4-N의 제거율 및 POrP와 Mg의 용출량을 나타낸 것으로 struvite의 재사용 횟수가 증가할수록 NH4-N의 제거율이 거의 선형 적으로 감소하는 경향을 보여주고 있다. 한편 PO4-pP과 Mg의 용출량은 소량지만 재사용 횟수가 증가할수록 증가하는 경향을 보였다. 이는 struvite를 반복 재사용할수록 struvite의 광물 조성이 난반응성으로 변화하기 때문이라는 Turker와 Celen。의 결과와 일치한다.

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