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Kafe 바로가기주관연구기관 | 아주대학교 National Institute of Environmental Research |
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연구책임자 | 김영준 |
참여연구자 | 김종호 , 박수복 , Tsatsral Batmunkh , 이광열 , 김관철 , 신동호 , 정지효 , 이경은 , 조은정 , 김지환 , 방상현 |
보고서유형 | 최종보고서 |
발행국가 | 대한민국 |
언어 | 한국어 |
발행년월 | 2012-10 |
과제시작연도 | 2012 |
주관부처 | 환경부 Ministry of Environment |
등록번호 | TRKO201700008230 |
과제고유번호 | 1485010845 |
사업명 | 지구환경조사연구 |
DB 구축일자 | 2017-10-12 |
지상관측은 제주 고산 Superstation에 위치한 광주과학기술원 보유의 컨테이너에서 2012년 4월 9일-28일까지 20일간 수행되었다. 입자상 물질의 중량과 수용성 이온성분(Na+, Mg2+, Ca2+, NH4+, Cl-, NO3-, SO42-)의 경우는 12시간 간격으로 필터 샘플링이 이루어졌고, 원소성분들(K, Ca, Na, Fe
지상관측은 제주 고산 Superstation에 위치한 광주과학기술원 보유의 컨테이너에서 2012년 4월 9일-28일까지 20일간 수행되었다. 입자상 물질의 중량과 수용성 이온성분(Na+, Mg2+, Ca2+, NH4+, Cl-, NO3-, SO42-)의 경우는 12시간 간격으로 필터 샘플링이 이루어졌고, 원소성분들(K, Ca, Na, Fe, Zn, Al, Pb, Cu, Mn, Cr, Se, Sr, Cd, Ti, Ni 등)은 ICP-MS와 ICP-OES에 의해서 분석하였다. 대기 중 가스상 물질(SO2, O3, NOx, CO)들은 5분 간격으로 측정하였으며, 환경공단의 측정망 데이터도 참고자료로 사용되었다.
위성데이터의 경우는 대기 중에서의 입자상 물질들의 거동과 오염원을 조사하기 위하여 적용되었다. MODIS AOT 공간분포는 GSTAR 알고리즘과 MODIS Terra와 Aqua 자료를 이용하여 산출하였다. MODIS RGB 영상은 입자상 물질들의 장거리 이동 및 황사를 쉽게 확인할 수 있기 때문에 활용되었다.
봄철의 집중관측 결과는 다음과 같이 요약할 수 있다. 2012년 봄철의 경우는 2011년과는 다르게 황사가 관측이 되지 않았다 (2011년 봄철 6회). 지난해와는 다르게 황사가 관측되지 않은 부분에 대해서는 다음과 같은 기상요소의 작용이 원인으로 분석될 수 있다. 집중관측이 수행된 2012년 4월중의 기상특성은 대륙고기압이 빠르게 약화되면서 이동성 고기압과 저기압이 주기적으로 통과하였고, 고기압 가장자리에서 남서 또는 남동기류의 따듯한 공기가 자주 유입되었다. 따뜻하고 습한 저기압이 우리나라 남쪽해상을 자주 통과하면서 남부지방을 중심으로 많은 비가 내렸다. 특히나 4월 3일, 21일, 25일에 걸쳐 전국적으로 많은 비가 내렸으며, 관측장소인 고산의 경우는 21일의 강수량이 84.5mm로 일 최고값을 경신하였다. 대륙고기압이 빠르게 약화된 후 우리나라 남쪽으로 저기압과 이동성 고기압이 통과하면서, 우리나라는 이동성 고기압의 북쪽 가장자리에 위치하여 따뜻한 남서 또는 남동기류가 자주 유입되었고, 강한 일사에 의한 지면가열이 더해져 고온현상이 자주 나타났다 (4월 9일, 15일, 28-30일).
관측기간 중의 평균 기온은 14.8°C, 평균 풍속은 6.4m/s, 평균습도는 79.7%로 나타났다. 풍향의 경우에는 북동풍과 북서풍이 주기적으로 교체되면서 샘플링 장소로 불어왔으며, 최대 풍속의 경우는 17.7m/s까지 증가하였다. PM10 평균 농도는 46.8ug/m3, PM2.5 평균 농도는 24.7ug/m3으로 관측되었다. PM10 관측 최대값은 4월 8일 오후 9시 – 4월 9일 오전 9시 사이에 85.0ug/m3으로 나타났다. 이온성분은 황산염(SO42-) 이온이 가장 높은 분율을 차지하였으며, 마그네슘(Mg2+) 이온이 가장 낮은 분율을 차지하였다. 4월 23일 오후9시에서 24일 오전9시 사이에 PM10 중의 황산염의 농도가 22.1 ug/m3 까지 증가하였다. 이는 22일-23일 사이 발생한 LTP(aged)로 인해서 증가된 것으로 보인다. 낮은 풍속과 함께 중국으로부터 오염물질들이 서해상을 거쳐서 한반도 및 제주도로 유입되면서 황산염의 농도가 급격히 증가한 것으로 여겨진다. 또한, 관측초기인 4월 8일과 9일에는 4월초(5일, 6일)에 발생한 Wildfire가 해양을 거쳐서 제주도로 유입된 것으로 판단되며, PM농도 및 OC 농도가 각각 85.0ug/m3, 5.7ugC/m3 까지 증가를 보였다. 중금속 성분의 경우는 황사가 발생되지 않아서 대체적으로 낮은 농도 수준을 나타내었다. 중금속 성분 (17종)의 평균 농도는 PM2.5는 0.48ug/m3, PM10의 경우는 0.539ug/m3으로 나타났다. 대기 중 가스상 성분 농도는 일산화탄소가 554.7 ± 43.3ppbv, 오존이 40.9 ± 6.9ppbv, 이산화질소는 2.3 ± 1.4ppbv, 그리고 이산화황은 266.5 ± 77.5ppbv로 관측되었다. 최대값은 일산화탄소가 736.2ppbv, O3이 57ppbv, SO2가 536ppbv, 그리고 NO2가 9ppb로 나타났다.
제주 고산에서의 집중관측은 2000년부터 현재까지 연속적으로 수행되어 오고 있다. 해마다 관측일수와 관측시기의 변동은 조금씩 있겠으나, 계절별로 집중관측을 수행해 왔다. 2012년 봄철 집중관측 데이터들 중에서 PM, OC(유기탄소) 및 EC(원소탄소)의 농도를 지난 관측결과들과 비교해 보았을 때, PM의 경우는 관측이 시작된 2000년부터 2009년까지는 대체적으로 감소하는 경향을 나타냈다. 2001년의 경우는 봄철에 황사발생(2001년 22회 발생, 기상청 발표기준)이 잦아서 PM10의 농도가 약간 증가하였다. 2010년부터는 PM2.5의 증가량은 많지 않으나 PM10의 증가량이 다소 두드러지게 나타났으며, 2012년까지의 대략적인 평균 농도는 45ug/m3 정도 수준으로 나타났다. 유기탄소의 경우는 2006년 이후부터 꾸준한 증가추세를 보여왔다. 이에 반해서 원소탄소는 2009년까지 약간의 감소추세를 보였으나, 2010년에는 다시 증가함을 보였다. 2011년의 경우에 유기탄소 및 원소탄소의 농도가 현저하게 낮은 까닭은 집중관측 기간 중 잦은 강우현상과 함께 청정기류의 유입이 두드러지게 나타난 것으로 분석되었다.
본 과제에서의 과업 중에서 장거리이동 대기오염물질의 배출원 특성 규명 부분에서는 장기 및 집중관측 데이터 분석을 통한 계절별, 유입기류별 특성 변화 파악과 수용 모델을 이용한 장거리이동 대기오염물질의 발생원 규명에 대한 연구를 수행하였다.
각 측정지점별 대기오염물질의 연평균 농도 변화를 살펴보고, 황사를 포함한 전체 데이터의 경향성 분석, 황사와 outliers를 제외한 데이터의 경향성 분석, 그리고 Weekly minimum을 Baseline으로 가정하여 경향성을 분석하였다. 여기에서 outliers는 측정기간 전체 평균농도의 ±3σ(표준 편차)를 벗어나는 자료로 간주하였다. ±3σ에 의해 선별된 자료는 정규분포를 가정할 경우 전체 자료의 99.7%를 포함한다(이진흥 외, 2002). Weekly minimum은 각 일주일동안 최소값에 해당하는 농도를 말한다. 또한 계절별 농도 변화를 살펴보았으며, 역궤적 clustering 분석을 통한 유입기류별 농도 특성을 살펴보았다. 마지막으로 집중 측정한 PM2.5입자의 무기이온 성분 농도자료를 바탕으로 수용모델을 이용한 장거리이동 대기오염물질의 발생원을 규명 하였다.
한국의 측정기간은 2000년 1월 1일부터 2010년 12월 31일까지였으며, 측정 항목은 PM10, SO2, O3, NO2, CO이다. 측정 장소는 대표 배경농도지역인 고산, 강화, 태안이다. 일본의 경우 측정기간은 2000년 9월 1일부터 2009년 12월 31일까지였으며, 측정항목은 PM2.5, PM10, SO2, O3, NOx, 측정 장소는 일본의 대표 배경농도지역인 Oki와 Rishiri이다. 중국의 측정기간은 2002년 1월 1일부터 2008년 12월 31일까지였으며, 측정항목은 PM10, SO2, NO2로 세가지 항목이며 측정장소는 Fujiazhuang, Ganjingzi, Hongwen 이다.
측정지점별로 자료 수집율을 살펴보면, 한국의 고산의 경우 2000년부터 2010년까지 대체적으로 90%이사의 자료 수집율을 보였으나, 황사 발생일수가 가장 많았던 2001년의 경우 기기의 가동률이 낮아 측정항목 모두 70%대의 자료 수집율을 보였다. 강화와 태안의 경우는 전체적으로 연도별 90%이상의 자료 수집율을 보여 기기의 가동률이 대체적으로 높았음을 보여준다. 일본에서는 Oki 지역과 Rishiri 지역 모두 2000년 9월부터 관측 자료가 수집되어, 2000년에는 30%대의 자료 수집율을 보였다. Rishiri의 경우는 2007년에 데이터 손실로 인하여 50%대의 자료 수집율을 보였다. 그 밖의 다른 해에는 모두 90%이상의 데이터 수집율을 보였다. 중국에서는 세 지역 Fujiazhuang, Ganjingzi, Hongwen 모두 2002년부터 2008년까지 거의 100%에 가까운 자료수집율을 보였다.
장기간의 측정 자료를 바탕으로 배경농도 지역에서 대기 중 PM10 의 농도 경향성을 살펴보았다. 각 측정지점의 데이터 결측치는 Gosan 193개, Ganghwa 70개, Taean 45개, Oki 269개, Rishiri 350개, Fujiazhuang 1개, Ganjingzi 1개, Hongwen 37개로 각각 전체 데이터의 4.8%, 1.7%, 1.1%, 7.4%, 9.6%, 0.0%, 0.0%, 1.4%에 해당하였으며, Rishiri에서 PM10농도 자료의 손실율이 가장 높게 나타났다. 전체 측정기간 중 8개 측정지점의 PM10(ug/m3) 평균 질량농도는 Ganhingzi: 113.4±78.1ug/m3 > Fujiazhuang:72.7±59.0ug/m3 > Hongwen: 69.5±37.9ug/m3 > Ganghwa:56.2±40.2ug/m3 > Taean:55.9±39.0ug/m3 > Gosan: 43.5±33.8ug/m3 > Oki 28.3±27.3ug/m3 > Rishiri16.8±16.3ug/m3 의 순으로 나타났으며, 나라별로는 중국 > 한국 > 일본 순이었다. 중국에서는 Hongwen의 PM10 농도가 가장 낮았으며, 한국에서는 Gosan의 평균 농도가 가장 낮았고, 일본은 Rishiri가 Oki 보다 낮은 평균 농도를 보였다. 가장 높은 전체 평균 농도를 보인 Ganjingzi의 경우 가장 낮은 평균 농도를 보인 Rishiri에 비해 6.8배 높은 평균 농도를 보였다. 전체 측정 기간 중 가장 높은 최대값은 1983ug/m3으로 Ganhingzi에서 나타났으며, Hongwen에서는 가장 낮은 최대값인 331ug/m3을 보였다.
측정지점별로 PM10 농도의 경향성을 앞에서 언급한대로 황사를 포함한 전체 농도의 경향성, 황사와 outliers를 제외한 농도의 경향성, 그리고 Weekly minimum을 Baseline으로 가정한농도의 경향성을 분석하여 표 1에 자세히 나타내었다. 전체적으로 PM10 농도는 감소 추세를 나타내었으며, 한국의 Gosan과 Hongwen 의 경우는 증가 추세를 나타내었다.
다음으로 배경농도 지역에서 대기 중 SO2 농도의 경향성을 살펴보았다. 각 측정지점의 데이터 결측치는 Gosan 241개, Ganghwa 43개, Taean 181개, Oki 499개, Rishiri 658개, Fujiazhuang 1개, Ganjingzi 2개, Hongwen 22개로 각각 전체 데이터의 6.0%, 1.1%, 4.5%, 13.7%, 18.0%, 0.0%, 0.1%, 0.9%에 해당하였으며, PM10 농도 자료와 마찬가지로 Rishiri의 SO2 농도 자료의 손실율이 가장 높게 나타났다.
전체 측정기간 중 8개 측정지점에서 SO2(ppbv)의 평균 농도와 표준편차는 각각 Ganhingzi: 20.9±17.1ppbv > Fujiazhuang: 15.6±17.4ppbv > Hongwen:8.7±5.0ppbv > Ganghwa: 3.5±2.0ppbv > Taean: 2.7±1.9ppbv > Gosan:2.1±1.8ppbv > Oki: 0.8±1.1ppbv > Rishiri: 0.3±0.4ppbv 의 순으로 나타났으며, 나라별로는 중국 > 한국 > 일본 순이었다. 중국에서는 Hongwen의 SO2 농도가 가장 낮았으며, 한국에서는 Gosan의 평균 농도가 가장 낮았고, 일본은 Rishiri가 Oki 보다 낮은 평균 농도를 보였다. 가장 높은 전체 평균 농도를 보인 Ganjingzi의 경우 가장 낮은 평균 농도를 보인 Rishiri에 비해 70배 높은 SO2 평균 농도를 보였다. 전체 측정 기간 중 가장 높은 최대값은 187ppbv로 Ganhingzi에서 나타났으며, Rishiri에서는 가장 낮은 최대값인 7.4ppbv를 보였다. 이는 중국지역의 평균농도에도 못 미치는 수준이었다. 따라서 각 국가별 SO2 농도는 큰 편차를 보였다.
측정지점별로 SO2 농도의 경향성을 표 3에 자세히 나타내었으며, outliers를 포함한 SO2 농도의 경향성은 대체적으로 증가추세를 보였다. 그러나 한국의 Ganghwa, 중국의 Fujiazhuang, Hongwen의 경우는 감소추세를 보였다.
세 번째로는 장기간의 측정 자료를 바탕으로 한 NO2 농도의 경향성을 살펴보았다. 각 측정지점의 데이터 결측치는 Gosan 344개, Ganghwa 48개, Taean 150개, Oki 686개, Rishiri 297개, Fujiazhuang 1개, Ganjingzi 1개, Hongwen 21개로 각각 전체 데이터의 8.6%, 1.2%, 3.7%, 18.8%, 8.1%, 0.0%, 0.0%, 0.8%에 해당하였으며, Oki의 NO2 농도 자료의 손실율이 가장 높게 나타났다. 각 지역의 NO2(ppbv)의 평균과 표준편차는 각각 Ganhingzi:23.9±11.6ppbv > Hongwen: 16.5±9.2 > Fujiazhuang: 14.7±8.5ppbv > Ganghwa: 7.5±6.0ppbv > Taean: 6.9±4.8ppbv > Gosan: 3.9±2.1ppbv > Oki: 1.5±0.9ppbv > Rishiri: 0.9±0.6ppbv 의 순으로 나타났으며, 나라별로는 중국 > 한국 > 일본 순이었다. 중국에서는 Fujiazhuang의 NO2 농도가 가장 낮았으며, 한국에서는 Gosan의 평균 농도가 가장 낮았고, 일본은 Rishiri가 Oki 보다 낮은 평균 농도를 보였다. 가장 높은 전체 평균 농도를 보인 Ganjingzi의 경우 가장 낮은 평균 농도를 보인 Rishiri에 비해 27배 높은 평균 농도를 보였다. 전체 측정 기간 중 가장 높은 최대값은 79ppbv로 Fujianzhuang에서 나타났으며, Oki에서는 가장 낮은 최대값인 6.6ppbv를 보였다. 측정지점별로 NO2 농도의 경향성을 표 4에 자세히 나타내었으며, outliers를 포함한 NO2 농도의 경향성은 대체적으로 증가추세를 보였다. 특히 중국 세지역의 경우는 모두 증가추세를 나타내었으며, 한국의 Gosan과 Ganghwa는 감소 추세를 나타내었다.
장기간의 측정 자료를 바탕으로 배경농도 지역에서 대기 중 O3 농도의 경향성을 살펴보았다.각 측정지점의 데이터 결측치는 Gosan 156개, Ganghwa 41개, Taean 40개, Oki 409개, Rishiri 290개로 각각 전체 데이터의 3.9%, 1.0%, 1.0%, 11.2%, 7.9%에 해당하였으며, Oki에서 O3 농도 자료 손실율이 가장 높게 나타났다.
CO의 경우는 한국 장기간 측정 자료만 확보되어 이를 바탕으로 한국 배경 농도 지역에서 대기 중 CO 농도의 경향성을 살펴보았다. 각 측정지점의 데이터 결측치는 Gosan 156개, Ganghwa 47개, Taean 110개로 각각 전체 데이터의 3.9%, 1.2%, 2.7%에 해당하였으며, Gosan의 CO 농도 자료 손실율이 가장 높게 나타났다. 전체 측정기간 중 3개 측정지점에서 CO(ppbv) 농도의 평균과 표준편차는 각각 Ganghwa: 499.1±244.9ppbv > Gosan: 468.5±236.9 > Taean: 453.4±229.0 의 순으로 강화의 전체 평균농도가 가장 높았다. 가장 높은 전체 평균 농도를 보인 Ganghwa의 경우 가장 낮은 평균 농도를 보인 Taean에 비해 1.1배 높은 평균 농도를 보였다. 전체 측정 기간 중 가장 높은 최대값은 1758.3ppbv로 Gosan에서 나타났으며, Ganghwa에서는 가장 낮은 최대값인 1612.5ppbv를 보였다. 다음 표5에 전체적인 CO 농도의 경향성을 나타내었다. Gosan에서 특히 높은 증가율을 보였으며, Ganghwa에서는 감소, Taean에서는 증가 추세를 보였다.
한국의 대표 배경농도지역인 Gosan에서는 2000년부터 2010년까지(4018일) 장기 관측이 수행되었으며, 이를 바탕으로 Hysplit backward trajectory를 통한 clustering analysis를 수행하였다. 5개의 clustering을 통해 1.한반도, 2.중국(장거리), 3.중국(단거리), 4.태평양, 5.일본으로 구역을 나누었으며, 각 측정항목별 농도 특성을 분석하였다. 전체적으로 1구역(23%)과 3구역(33%)을 경유하는 기류가 많은 비율을 차지하였으며, 3구역(중국-단거리)을 경유한 기류에서 가장 높은 O3(44ppbv), CO(498ppbv), SO2(3ppbv), NO2(4ppbv) 평균 농도를 보였다. 2구역(중국-장거리)를 경유한 기류에서는 PM10의 평균 농도가 50ug/m3을 보이며 가장 높게 나타났으며, 2002년 PM10 고농도 사례가 많았을 때 2구역의 영향이 가장 컸음을 알 수 있었다. 4구역(태평양), 5구역(일본) 기류 유입시 가장 청정하였으며, 인위적인 오염물질의 영향이 낮은 기류임을 알 수 있었다. 특히 SO2의 경우에는 1,2,3구역 모두 2000년부터 2009년 사이에 증가 추세를 보임을 알 수 있었으며, PM10은 중국의 기류(2,3구역)에서 증가추세를 나타내었다. O3의 경우는 모든 기류에서 일정 수준을 유지하였다.
2000년 3월부터 2010년 10월까지 제주도 고산 측정소에서 집중 측정한 PM2.5입자의 무기이온 성분 농도자료를 바탕으로 수용모델을 이용한 장거리 이동 대기오염물질의 발생원을 규명 하였다. 사용된 자료는 집중 측정된 PM2.5의 질량농도, 이온성분 SO42-, NO3-, Cl-, NH4+, K+, Ca2+, Mg2+, Na+ 이었다. PMF 모델링 결과 도출된 고산에서의 PM2.5의 주요 오염원은 5종으로 분류되었고, 해염(sea salt) 오염원 11.39%, 생체량 연소(biomass burning) 오염원 9.01%, 토양 관련(soil related) 오염원 19.66%, 2차 질산염(secondary nitrate) 19.37%, 2차 황산염(secondary sulfate)이 40.58% 으로 추정되어 2차 황산염 오염원의 기여율이 가장 높은 기여도를 보였다.
(출처 : 요 약 문 3p)
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