초록 ▼

최종 연구목표
ㅇ 슈퍼 고이온전도성 소프트 고체전해질 기반 고안전성의 전고체 리튬이온전지 핵심 소재 및 고성능 셀 제조 기술 개발
- 10Wh급 이상 바이폴라 설계의 벌크형 전고체 리튬이차전지 시스템 개발
ㅇ (1단계 목표) 고이온전도성 소프트 고체전해질 소재 및 전극복합화 요소기술, 소결 및 비소결 공법 및 융합 공정에 의한 일체형 셀/스택 공정 핵심 요소 기술 개발
- 6Wh급 이상 바이폴라 설계의 벌크형 전고체 리튬이차전지 시스템 개발
ㅇ (2단계 목표) 바이폴라형 전고체 전지 핵심 소재 및 셀 상용

최종 연구목표
ㅇ 슈퍼 고이온전도성 소프트 고체전해질 기반 고안전성의 전고체 리튬이온전지 핵심 소재 및 고성능 셀 제조 기술 개발
- 10Wh급 이상 바이폴라 설계의 벌크형 전고체 리튬이차전지 시스템 개발
ㅇ (1단계 목표) 고이온전도성 소프트 고체전해질 소재 및 전극복합화 요소기술, 소결 및 비소결 공법 및 융합 공정에 의한 일체형 셀/스택 공정 핵심 요소 기술 개발
- 6Wh급 이상 바이폴라 설계의 벌크형 전고체 리튬이차전지 시스템 개발
ㅇ (2단계 목표) 바이폴라형 전고체 전지 핵심 소재 및 셀 상용화 기술 개발
- 10Wh급 이상 바이폴라형 전고체 셀 설계 제조 및 성능평가
(1단계 핵심소재의 성능 향상 및 전극/셀 Scale-up에 의한 고용량화 기술)

ㅇ 2단계(2차년도) 정량적 목표
- 이온전도도 : 2.0×10^-3 S/cm
- 고체전해질 전위창 : 0∼6.0 V
- 양극용량(복합양극, 고체전해질) : 150 mAh/g
- 음극용량(복합음극, 고체전해질) : 300 mAh/g
- 단전지 싸이클 수명 : 80% @300회, 0.33C
- 단전지 율특성 : 80% @1.0C
- 바이폴라전지 용량 : 10 Wh
- 바이폴라 전지 에너지밀도 : 120 Wh/kg, 500 Wh/L
- 바이폴라전지 출력밀도 : 250 W/kg
- 바이폴라전지 관통 안전성 : No fire & explosion
- 바이폴라전지 과충전 안전성 : No fire & explosion
- 바이폴라전지 고온방치 용량 유지율 : 98%

연구내용 및 결과
세부과제 1 : 가넷 무기계 고체전해질계 소재 및 전고체 셀 제조기술 개발 (생기원)
ㅇ 가넷 고체전해질(LLZO) 고도화 및 제품화 최적화 연구
- 합성조건 최적화에 의해 입계저항 및 결정구조제어에 의한 물성향상 연구
(이온전도도 1.3-1.7 x 10^-3 S/cm@RT, 전위창 0-6.0V)
- 연속합성에 의한 생산량 증대 및 품질 안정화 연구 (전구체 : 100g 이상/batch)
ㅇ 고품질 박형 고체전해질 필름시트 최적화 연구
- 저온에서도 고이온전도성의 복합필름 시트의 물성(이온전도도) 개발
(복합고체전해질 시트의 이온전도도 : 1.93 x 10^-3 S/cm @70°C, 전위창 산화전위 제어)
- 고강도 계면제어 고분자 소재 조성 최적화에 의한 박형 고체전해질 필름 시트 개발
(로딩량 10 mg/cm² 이상에서도 견디는 고강도 두께 50㎛ 고체전해질 필름 제작)
ㅇ 고에너지밀도 전극 및 장수명 셀 최적화 연구
- NCM 표면에 M 코팅 및 Hi Ni NCM 복합화에 의한 리튬 산화환원 Kinetic 특성 개선
(나노 입자 산화물 코팅/복합화에 의한 방전용량 약 10% 용량 향상 효과)
- 양극 고형분 제어, 리튬염 및 로딩량 등 전극 인자 최적화에 의한 용량 및 셀 수명 특성 개선 연구 (활물질량 및 로딩량 제어 : 용량 150 mAh/g 및 300 cycle 동시만족)
- “NCM811-Ionic conductor(LLZO)” 동시 공침을 통한 양극복합소재로 셀 수명 개선 (LLZO 함량 : 0.2, 0.5wt%)
ㅇ 단위셀의 고율특성 향상 기술
- 양극 조성제어, 압착기술에 의한 고출력 구현 (1C: 80% 이상 구현)
ㅇ 바이폴라 구조설계 및 셀/모듈 적층 제조기술
- 고에너지밀도 최적 설계 및 제조공정 연구 (176 Wh/kg, 608 Wh/L 달성)
- 고용량 10단 바이폴라 구조 셀/모듈 설계 및 제작 기술 (10단 4개 병렬로 10 Wh 달성)
- 바이폴라 구조의 전고체전지 셀/스택의 출력밀도, 고안전성(관통/과충전) 및 고온특성 장기방치특성 평가 실시 (고출력, 안전성 및 고온장기 방치에서 우수한 성능구현)

세부과제 2 : 비가넷 무기계 고체전해질계 소재 기술 개발(에기연)
ㅇ 비가넷 구조 무기계 고체전해질 소재 이온전도성 향상 및 Scale-up 기반 기술 개발
- Sol-gel 기반 고순도 LLTO, LATP 및 LAGP 분말 합성 공정 개발
- 이종 phase 도입 및 나노 계면 구조 제어를 통한 고체전해질 이온전도도 향상
- Scale-up 가능 신규 고순도 LATP 분말 제조 공정(용융염법) 기술 설계 및 확립
- 공정 기술 최적화를 통한 소재 결정 구조 제어 및 분말 물성 향상
(생산량 : 20 g/batch, 공정기간 : < 1일 (기존 졸-겔 공정 대비 1/4 수준))
- 용융염법 기반 LATP 소재 물성 및 이온전도 특성 개선 (이온전도도 : 6.3 × 10-4 S/cm)
- 분말 분쇄 조건 최적화를 통한 분말 나노화 및 형상/크기/분포 제어 공정 기술 연구
ㅇ 비가넷 무기계 고체전해질 기반 복합전해질 제조 및 치밀화 기술
- 비가넷 소재와 이종 고체전해질 소재간 복합화 공정 기술 확립
- 미세구조 제어를 통한 복합 고체전해질 이온전도도 및 치밀도 향상 기술
ㅇ 고체전해질/전극 계면 저항 최소화 및 계면 적합성 향상 연구
- 계면 저항 최소화를 위한 신규 계면 제어 (겔형 및 경화형 고분자 소재) 소재 설계 및 적용
- 복합 전극내 계면 제어 소재 균일 침윤 (infiltration) 공정 기술 확립
- 침윤 공정 기술 최적화 및 계면 소재/활물질/고체전해질간 적합성 향상 연구
- 계면 제어 소재 적용을 통한 복합 전극 계면 특성 향상 및 단전지 율특성 개선
(양극 조성 95 %, 용량 174 mAh/g(0.1 C), 로딩 6.2 mg/cm², 율특성 > 84 %@1C)
ㅇ 비가넷 소재 기반 전고체 전지 전기화학 성능 향상 및 제조 기술 최적화
- 비가넷 소재 기반 복합 전극 및 전해질 적용 리튬 전지 셀 설계 및 제작
- 전지 특성 평가/분석을 통한 고체전해질 소재 및 전지 설계 개선 방안 도출
- 복합 전극 고용량화를 위한 양극 조성 및 로딩양 향상 기술 연구
(양극 활물질 조성 95%, 로딩량 11 mg/cm², 면용량 최대 1.44 mAh/cm² 달성)
- 계면 제어 소재 적용 복합 전극 lamination 공정 기술 최적화
- 3단 바이폴라 셀 구조 설계/제작 및 성능 구현
(셀 용량 10 ~ 20 mAh, 비용량 > 150 mAh/g, 전극 면적 5 × 5 cm²)

세부과제 3 : 칼코지나이드계 고체전해질 개발 및 이를 이용한 음극활물질 표면개질 연구(ETRI)
ㅇ 칼코지나이드계 고체전해질 소재(LPS, LPSCl) 합성조건 최적화 및 대량화 공정 설계
- Mechanochemical 혼합공정을 통한 LPS 고체전해질 제조 합성 및 조성 최적화
- 합성공정 고도화를 통한 LPS 고체전해질 합성 열처리 온도 및 시간 단축
- 첨가제를 통한 LPS 고체전해질 전기화학 특성 향상
- 용매 기반의 습식 공정으로 LPSCl 고체전해질 합성 스케일업 (~50 g/batch)
- 이온전도도 : 2.00 x 10^-3 S/cm (LPS), 2.12 x 10^-3 S/cm (LPSCl), 전위창 : 0∼6.0V 확보
- 분말 미립화 공정을 통한 복합전극 조성 최적화
ㅇ 칼코지나이드계 고체전해질을 적용한 복합음극 설계 및 제조
- 고체전해질과 음극소재간 접합성 향상 연구
- 탄소계 복합 음극 조성의 최적화; 음극소재 비율 확대(60%)
- 복합음극 테스트용 리튬-인튬 혼합 기준전극 기술 확보
- 복합전극 혼합조건 최적화를 통한 탄소계 복합 음극 및 고체전해질 계면 제어 기술 확보
- 탄소계 복합체 음극 적용 half셀 설계 및 특성 평가
(338mAh/g (1.69mAh/cm²@25℃) 및 332mAh/g (1.67mAh/cm²@60℃ )
ㅇ 습식 기반 칼코지나이드 고체전해질용 용매-바인더 최적조성 설계
- 칼코지나이드계 고체전해질 적합 용매 및 바인더 선정 연구 (유기용매/xylene, 바인더/NBR)
- 고체전해질 막 제조 조건 및 공정 확립 (98-고체전해질 : 2-바인더)
- 고체전해질 막/전극 계면 적합성 향상 연구
ㅇ 습식공정 적용을 대비한 음극복합화 단전지 제조공정 연구
- 슬러리 기반 복합음극 및 고체전해질층 형성 공정 기술 확립
- TLM기반 복합 음극내 이온전달경로 해석
- 전지 특성 분석을 통한 복합전극형성 조건 개선 기술 연구
ㅇ 전극 및 전해질 슬러리 코팅을 통한 단전지 full셀 적용가능성 검증
- 전극/전해질 계면 제어를 통한 전지 특성 향상 연구
- 복합양극(LCO기반)과의 N/P ratio 설계를 통한 full 셀 (124 mAh/g)
- 바이폴라 셀 구조 설계 및 제작, 전지 성능 평가
(1~1.5 mAh/cm², >122 mAh/g, 94 mAh/g @25회)

세부과제 4 : 소프트 고체 전해질 전지 양극 복합화 기술 개발(KIST)
ㅇ 전고체전지용 복합 양극의 구성 물질 설계 및 조성 최적화 연구
- 전고체전지용 복합 양극에 적합한 고체전해질 선별 및 합성 공정 최적화
- 전고체전지용 복합 양극에 적합한 도전재 선별 및 전기화학적 특성 확인
- 복합 양극 구성 물질 설계 및 조성 제어를 통한 최적화 전극 제조 조건 도출
ㅇ 전고체전지용 복합 양극의 제조 공정 및 계면 제어 기술 개발
- LATP 적용 슬러리 기반 복합 양극 제조 공정 기술 개발
- 황화물계 고체전해질 적용 건식 Hot-Press 공정을 통한 복합 양극 제조 공정 최적화
- 고체전해질 분말의 입도 조절 및 압착 공정을 통한 계면 제어 기술 개발
- NCM 양극 소재 표면 제어 및 코팅 공정 개발
- 복합 양극용 고분자 전해질의 제조 및 전기화학적 특성 평가
ㅇ 전고체전지용 복합 양극의 전기화학적 특성 및 안정성 향상 연구
- Ni-rich 양극 소재군 적용을 통한 복합 양극의 전기화학적 특성 향상 연구
- 방사광가속기 기반 분석을 통한 복합 양극의 전기화학 반응 기구 및 열적 안정성 분석
- 다공성 지지체 적용 고분자 전해질 기반 고체전해질 막 제조 공정 및 성능 최적화
ㅇ 전고체전지용 고에너지밀도 복합 양극의 성능 최적화 기술 개발
- LATP 고체전해질 적용 복합 양극의 양극 함량 및 로딩량 증대 연구
(NCM622/LATP/Super-P/PEO 조건의 슬러리 기반 복합 양극 기준, 60 ℃ 기준, 80wt% 양극 함량, 5 mg/cm² 로딩량 조건에서 초기 용량 173 mAh/g 확보 및 공인 인증 평가 실시)
- 황화물계 고체전해질 적용 슬러리 기반 복합 양극 제조 공정 개발
(NCM622/LPSCl/VGCF 조건의 슬러리 기반 복합 양극, 25 ℃ 기준, 100 Cycle에서 ~82% 수준의 수명 특성 확보)
- Polycaprolacton(PCL) 기반 고분자 전해질 도입 복합 양극 제조 및 성능 최적화
(NCM622/PCL 고분자 전해질/Super-P 조건의 복합 양극, 55 ℃ 기준, 151.6 mAh/g 초기 용량 및 100 Cycle에서 ~80% 수준의 수명 특성 확보)
- 첨가제 도입 고분자 전해질 적용 전고체전지의 수명 특성 향상 연구
ㅇ 전고체전지용 복합 양극 극판 최적화 설계 및 제조 기술 개발
- 복합 양극 대면적 극판 최적화 설계 및 제조 기술 개발
(NCM622 양극 소재 적용 파우치 셀 5 x 9 cm², 60 ℃ 기준, 36 mAh 구현)
- 개발된 복합 양극 적용 바이폴라형 Stacking 셀 제작 기술 개발 및 성능 최적화 연구
(NCM622 양극 소재 적용 파우치 셀 3 x 4 cm², 2 stack, 60 ℃ 기준, 7 mAh 구현)

연구성과
세부과제 1 : 가넷 무기계 고체전해질계 소재 및 전고체 셀 제조기술 개발 (생기원)
ㅇ SCI 논문 15편 , 국내특허출원 43건, 국내특허등록 27건, 해외특허출원 18건, 해외특허등록 4건, 융합기관 공동특허출원 1건, 기술이전 1건, 홍보 16건(전자신문), 학술 초청발표(3건)
ㅇ 티디엘과 연구소기업 (기업명 : ㈜동이에너지) 설립 완료 (생기원 주식지분 30%), 2018년 BIXPO 제품전시회, 연속식 가넷 LLZO 전구체 제조공정 확보 (100g/batch, 1일)

세부과제 2 : 비가넷 무기계 고체전해질계 소재 기술 개발(에기연)
ㅇ SCI 논문 16 편, 국내 특허 출원 11건, 해외 특허 출원 1건, 국내특허등록 4건
ㅇ 비가넷 고체전해질 scale-up 제조 기술 확보 (20g/batch, 1일), 균일 침윤 공정 적용 full-cell 단전지 및 3단 바이폴란 전지 적용 가능성 검증, 바이폴라 전고체 전지 리뷰 논문 게재

세부과제 3 : 칼코지나이드계 고체전해질 개발 및 이를 이용한 음극활물질 표면개질 연구(ETRI)
ㅇ SCI 논문 15편, 국내출원 5건, 기술이전 1건
ㅇ LPS 고체전해질 평균입자 5μm 미립화 제조를 통한 상용화 기초기술 개발 (Scale-up을 통한 100g/batch 제조 기술 확보), LPS 고체전해질 소재 습식기반 단전지 full셀 및 바이폴라전지 적용가능성 검증

세부과제 4 : 소프트 고체 전해질 전지 양극 복합화 기술 개발(KIST)
ㅇ SCI 논문 24편, 국내특허출원 11(4)건, 국내특허등록 11건, 해외특허출원 7건, 해외특허등록 2건
ㅇ 홍보 3건 (시사/교양 TV 프로그램 방영, 학술대회 초청발표, 뉴스 매거진 기사 게재)

(출처 : 요약문 6p)

목차 Contents

• 표지 ... 1
• 최종보고서 제출서 ... 3
• 창의형 융합연구사업 최종보고서 ... 4
• 보고서 요약문 ... 5
• 목차 ... 10
• 1. 연구개발 과제의 개요 ... 11
• 1-1. 연구개발 기술 개요 ... 11
• 1-2. 환경분석 및 기술 현황 ... 21
• 1-3. 연구개발 목표 ... 33
• 2. 연구수행 내용 및 결과 ... 34
• 2-1. 총괄 연구내용 ... 34
• 2-2. 세부과제별 연구내용 및 결과 ... 38
• 2-3. 연구개발 성과 ... 289
• 3. 목표 달성도 및 관련 분야 기여도 ... 297
• 3-1. 목표 달성도 ... 297
• 3-2. 관련 분야 기여도 ... 298
• 4. 연구개발성과의 활용 계획 ... 300
• 5. 융합연구 생태계 조성 ... 302
• 5-1. 융합연구 추진체계 ... 302
• 5-2. 융합연구 추진실적 ... 303
• 6. 연구비 구성 및 집행실적 ... 308
• 6-1. 연구비 구성 ... 308
• 6-2. 연구비 집행실적 ... 309
• 7. 참고문헌 ... 310
• 첨부1 연구성과 ... 311
• 첨부2 NTIS(국가과학기술지식정보서비스)에 등록한 연구시설‧장비 현황 ... 327
• 끝페이지 ... 328