본 연구에서는 대표적인 알칼리성 화학물질로서 potassium hydroxide (KOH)를 GAC에 함침시켜 NOx와 SO2의 단성분 및 이성분 흡착특성을 연구하였다. NOx와 SO2에 대해 농도, 온도, 선속도, 산소의 영향, 흡착제층 높이에 의존한 파과실험, 그리고 간단한 NOx의 흡착탑 설계에 의해 scale up조건에서 6개월간 처리에 대해 KOH 첨착활성탄(K-IAC)의 충진양을 산정하였다. 또한 다양한 표면 ...
본 연구에서는 대표적인 알칼리성 화학물질로서 potassium hydroxide (KOH)를 GAC에 함침시켜 NOx와 SO2의 단성분 및 이성분 흡착특성을 연구하였다. NOx와 SO2에 대해 농도, 온도, 선속도, 산소의 영향, 흡착제층 높이에 의존한 파과실험, 그리고 간단한 NOx의 흡착탑 설계에 의해 scale up조건에서 6개월간 처리에 대해 KOH 첨착활성탄(K-IAC)의 충진양을 산정하였다. 또한 다양한 표면 분석 기법을 활용하여 흡착된 시료로부터 깊이에 의존한 확산을 포함한 표면 원소와 이온종의 구체적인 현상을 해석하였다. NOx의 총괄 메커니즘과 함께 탈착거동을 조사하였다. 저온산화 습식함침법에 의한 제조 방법은 potassium이 대체적으로 K-IAC상에 균일하게 분포됨을 확인하였다. KOH는 GAC와 물리적 화학적으로, 또는 결합되거나 그것의 전기화학적 성질이 표면상에 전자의 이동에 의해 결합되었다. 높은 이온화포텐셜를 지닌 potassium은 반응성이 커서 OH-이온과 함께 쉽게 이온화상태를 유지하는 것으로 판단된다. 흡착제로 도입되는 NOx와 SO2는 K-IAC의 표면상에 강한 염기성 OH-이온에 의해 음하전을 띄게 된다. 음하전을 띄는 NOx와 SO2는 K+이온들과 화학적 반응후에 표면상에 결정을 생성하기 위해 염기성OH-이온들과 이온교환을 하게 된다. 함침에 의한 표면의 개질화의 정도 및 범위는 제조 방법, 지지체로서 GAC의 표면 성질, 첨착물질의 화학적상태에 의존하여 변하게 된다. K-IAC는 KOH의 첨착으로 인해 GAC의 표면적의 감소와는 무관하고 GAC와 비교하여 NOx와 SO2에 대해 상대적으로 높은 흡착능을 나타내었다. K-IAC상에 NOx 및 SO2의 흡착은 산-염기반응에 위해 지배적으로 이루어졌다. NO2는 첨착된 KOH와 반응하여 흡착되면서, NO를 생성한다. 산소가 존재할 때 NO와 NO2는 흡착능이 크게 증가하였다. NO2의 흡착은 K-IAC의 표면에 산화물결정을 형성하고 동시에 NO를 생성한다. 여기서 생성된 NO는 흡착능을 증가시키는 중요한 역할을 하게 된다. NO는 산소의 부재에서 흡착되지 않는다. K-IAC에 대해 NO, NO2, O2를 적용시킬 때 scale up 조건에 따라 흡착탑을 설계한 결과로써, 흡착효율이 가장 좋으며 이에 따라 흡착제의 충진량이 적게 소요되는 흡착질은 NO2Air > NO2N2 > NOAir > NON2 순으로 나타났다. SO2의 흡착량은 선속도, 농도가 증가할수록 그리고 온도가 감소할수록 증가하였다. K-IAC상에 SO2의 표면반응메커니즘은 온도에 의존하여 2가지 설명할 수 있다. 많은 기공을 지닌 높은 표면적의 활성탄은 NOx와 SO2의 흡착으로부터 생성되는 산화물 결정에 대한 저장 역할을 하였다. KOH로 구성되는 선택적 흡착점은 nitrite, nitrate, sulfite, sulfate이온이 potassium 이온에 의해 이온성 결정을 생성하며, 표면분포에서 증가하는 현상으로 설명할 수 있다. KO-와 OH-의 표면 깊이 분석으로 KOH가 NOx 및 SO2에 대해 선택적 흡착점을 제공한다는 점이 확인되었다. NOx와 SO2의 동시흡착에서는, SO2가 좋은 흡착친화력을 나타내었다. SO2와 K-IAC간에 강한 친화력으로 인해 potassium sulfate가 흡착질에 가장 가깝게 노출된 외부표면에 우선적으로 생성되었고 NOx가 흡착된 양은 표면 깊이에 비례하여 불규칙하게 분포하였다. K-IAC와 NOx-SO2의 동시흡착실험에서 표면화학적 거동은 표면특성화결과와 잘 일치하였다. K-IAC의 강한 염기성 표면은 NOx와 SO2의 반응으로 점차적으로 산화된다. 이러한 경우에 첨착물질은 K-IAC 표면의 산화반응후에 자체 기능을 잃게되는 속도는 대체적으로 첨착물질의 농도, 흡착제의 양, 활성탄의 구조, 농도, 온도, 선속도, 산소에 의존한다. 산화물결정들은 K-IAC로 흡착되는 SO2와 NOx는 각각 두가지 반응메커니즘을 통해 형성된다고 결론지을 수 있다. NOx의 탈착 거동의 피크는 흡착세기, 즉 1) 표면에 생성물은 불안정한 결합을 이루는 결핍 탄소와 NOx사이의 약한 결합, 2) 완전 포화나 산화의 상태에 도달되지 않는 경우의 potassium nitrite의 분해, 3) 이미 흡착제로서의 기능이 끝난 potassium nitrate의 분해에 의존하게 된다. NO탈착은 K-IAC 의 강한 염기성 OH-이온에 의한 화학흡착이 물리흡착보다 먼저 일어났음을 알 수 있었다. NOx는 완전하게 탈착이 된다고 할지라도, K는 표면에 그대로 존재하게 됨을 확인하였다. OH-이온은 흡착후에 급격히 줄어들었다가, 탈착시에 수소결합의 생성으로 인해 다시 증가되는 현상을 나타내었다. K-IAC의 NOx에 대한 탈착의 적절한 온도는 395oC이내에서 이루어질 수 있음이 확인되었으며, 탈착후에 surface에 새로이 생성되는 물질은 potassium oxide로써 동일한 것으로 해석되었다.
본 연구에서는 대표적인 알칼리성 화학물질로서 potassium hydroxide (KOH)를 GAC에 함침시켜 NOx와 SO2의 단성분 및 이성분 흡착특성을 연구하였다. NOx와 SO2에 대해 농도, 온도, 선속도, 산소의 영향, 흡착제층 높이에 의존한 파과실험, 그리고 간단한 NOx의 흡착탑 설계에 의해 scale up조건에서 6개월간 처리에 대해 KOH 첨착활성탄(K-IAC)의 충진양을 산정하였다. 또한 다양한 표면 분석 기법을 활용하여 흡착된 시료로부터 깊이에 의존한 확산을 포함한 표면 원소와 이온종의 구체적인 현상을 해석하였다. NOx의 총괄 메커니즘과 함께 탈착거동을 조사하였다. 저온산화 습식함침법에 의한 제조 방법은 potassium이 대체적으로 K-IAC상에 균일하게 분포됨을 확인하였다. KOH는 GAC와 물리적 화학적으로, 또는 결합되거나 그것의 전기화학적 성질이 표면상에 전자의 이동에 의해 결합되었다. 높은 이온화포텐셜를 지닌 potassium은 반응성이 커서 OH-이온과 함께 쉽게 이온화상태를 유지하는 것으로 판단된다. 흡착제로 도입되는 NOx와 SO2는 K-IAC의 표면상에 강한 염기성 OH-이온에 의해 음하전을 띄게 된다. 음하전을 띄는 NOx와 SO2는 K+이온들과 화학적 반응후에 표면상에 결정을 생성하기 위해 염기성OH-이온들과 이온교환을 하게 된다. 함침에 의한 표면의 개질화의 정도 및 범위는 제조 방법, 지지체로서 GAC의 표면 성질, 첨착물질의 화학적상태에 의존하여 변하게 된다. K-IAC는 KOH의 첨착으로 인해 GAC의 표면적의 감소와는 무관하고 GAC와 비교하여 NOx와 SO2에 대해 상대적으로 높은 흡착능을 나타내었다. K-IAC상에 NOx 및 SO2의 흡착은 산-염기반응에 위해 지배적으로 이루어졌다. NO2는 첨착된 KOH와 반응하여 흡착되면서, NO를 생성한다. 산소가 존재할 때 NO와 NO2는 흡착능이 크게 증가하였다. NO2의 흡착은 K-IAC의 표면에 산화물결정을 형성하고 동시에 NO를 생성한다. 여기서 생성된 NO는 흡착능을 증가시키는 중요한 역할을 하게 된다. NO는 산소의 부재에서 흡착되지 않는다. K-IAC에 대해 NO, NO2, O2를 적용시킬 때 scale up 조건에 따라 흡착탑을 설계한 결과로써, 흡착효율이 가장 좋으며 이에 따라 흡착제의 충진량이 적게 소요되는 흡착질은 NO2Air > NO2N2 > NOAir > NON2 순으로 나타났다. SO2의 흡착량은 선속도, 농도가 증가할수록 그리고 온도가 감소할수록 증가하였다. K-IAC상에 SO2의 표면반응메커니즘은 온도에 의존하여 2가지 설명할 수 있다. 많은 기공을 지닌 높은 표면적의 활성탄은 NOx와 SO2의 흡착으로부터 생성되는 산화물 결정에 대한 저장 역할을 하였다. KOH로 구성되는 선택적 흡착점은 nitrite, nitrate, sulfite, sulfate이온이 potassium 이온에 의해 이온성 결정을 생성하며, 표면분포에서 증가하는 현상으로 설명할 수 있다. KO-와 OH-의 표면 깊이 분석으로 KOH가 NOx 및 SO2에 대해 선택적 흡착점을 제공한다는 점이 확인되었다. NOx와 SO2의 동시흡착에서는, SO2가 좋은 흡착친화력을 나타내었다. SO2와 K-IAC간에 강한 친화력으로 인해 potassium sulfate가 흡착질에 가장 가깝게 노출된 외부표면에 우선적으로 생성되었고 NOx가 흡착된 양은 표면 깊이에 비례하여 불규칙하게 분포하였다. K-IAC와 NOx-SO2의 동시흡착실험에서 표면화학적 거동은 표면특성화결과와 잘 일치하였다. K-IAC의 강한 염기성 표면은 NOx와 SO2의 반응으로 점차적으로 산화된다. 이러한 경우에 첨착물질은 K-IAC 표면의 산화반응후에 자체 기능을 잃게되는 속도는 대체적으로 첨착물질의 농도, 흡착제의 양, 활성탄의 구조, 농도, 온도, 선속도, 산소에 의존한다. 산화물결정들은 K-IAC로 흡착되는 SO2와 NOx는 각각 두가지 반응메커니즘을 통해 형성된다고 결론지을 수 있다. NOx의 탈착 거동의 피크는 흡착세기, 즉 1) 표면에 생성물은 불안정한 결합을 이루는 결핍 탄소와 NOx사이의 약한 결합, 2) 완전 포화나 산화의 상태에 도달되지 않는 경우의 potassium nitrite의 분해, 3) 이미 흡착제로서의 기능이 끝난 potassium nitrate의 분해에 의존하게 된다. NO탈착은 K-IAC 의 강한 염기성 OH-이온에 의한 화학흡착이 물리흡착보다 먼저 일어났음을 알 수 있었다. NOx는 완전하게 탈착이 된다고 할지라도, K는 표면에 그대로 존재하게 됨을 확인하였다. OH-이온은 흡착후에 급격히 줄어들었다가, 탈착시에 수소결합의 생성으로 인해 다시 증가되는 현상을 나타내었다. K-IAC의 NOx에 대한 탈착의 적절한 온도는 395oC이내에서 이루어질 수 있음이 확인되었으며, 탈착후에 surface에 새로이 생성되는 물질은 potassium oxide로써 동일한 것으로 해석되었다.
In this study, individual and simultaneous adsorption characteristics of NOx and SO2 were studied with granular activated carbon(GAC) to which potassium hydroxide(KOH) as a representative alkaline chemical substance is impregnated. The study conducted breakthrough experiments depending on concentrat...
In this study, individual and simultaneous adsorption characteristics of NOx and SO2 were studied with granular activated carbon(GAC) to which potassium hydroxide(KOH) as a representative alkaline chemical substance is impregnated. The study conducted breakthrough experiments depending on concentration, temperature, linear velocity, influence of oxygen, and bed depth for NOx and SO2, and calculated packed amount of KOH impregnated activated carbon(K-IAC) for the 6-month long abatement in a scale up condition by simple NOx adsorber design and interpretated the detailed phenomenon of surface elements and ion species including diffusion depending on depth from the adsorbed sample by using various surface analytical techniques. It was predicted the process involving several steps from the manufacture to adsorption of adsorbate which manifests electrochemical state of the surface of K-IAC. Desorption behavior with overall mechanism of NOx is discussed.It confirms that the manufacturing method by low temperature wet impregnation is progressed properly because potassium is, in general, uniformly distributed on the K-IAC. KOH has been bonded with GAC physically or chemically, or its electrochemical property has been changed due to the movement of its electrons on the surface. As potassium, a metal with the highest ionization potential, has a high reactivity, the metal is deemed to maintain its ionized state together with basic hydroxide ion(OH-) on the surface. NOx and SO2 introduced to adsorbent become negative-charged due to strong basic OH- ions distributed on the surface of K-IAC. The negative-charged NOx and SO2 undergo the process of ion exchanges with OH- ions to create crystals on the surface after chemical reaction with K+ ions. The degree and the scope of modification of the surface by impregnation vary depending on manufacturing method, surface properties of GAC, serving as a support, and chemical state of impregnant.K-IAC did not depend on the surface area of GAC reduced by impregnation of KOH, and showed relatively higher adsorptivity for NOx and SO2 when compared with GAC. The NOx and SO2 adsorption on K-IAC occurred mainly through the acid-base reaction. NO2 is adsorbed by reaction with impregnated KOH, and then NO is generated because of it. When oxygen was present, NO and NO2 had a great improvement in adsorptivity. Adsorption of NO2 forms a oxide crystal on the surface of K-IAC and at the same time produces NO, which acted as an important source to bring about increased adsorptivity. NO is not adsorbed in the absence of O2. Adsorber was designed in a scale up condition where NO, NO2 and O2 were applied to K-IAC. As a result, the study found that the adsorbate that consumed least packed amount was NO2Air followed by NO2N2, NOAir and NON2. The adsorbed amount of SO2 increased as linear velocity and concentration increased, and as temperature decreased. The surface reaction mechanism of SO2 on K-IAC can be explained in two depending on temperature. The high surface area with many pores of activated carbon acted as storage places of oxide crystal produced from NOx and SO2 adsorption. Selective adsorption site that was composed as KOH can be explained as a phenomenon in which nitrite, nitrate, sulfite, and sulfate ions produce ionic crystals by potassium ions and increase in surface distribution. A surface depth analysis of KO- and OH- confirmed that KOH provides a selective adsorption site for NOx and SO2.For the simultaneous adsorption of NOx and SO2, SO2 showed a higher adsorption affinity than NOx. As SO2 and K-IAC showed strong inter-affinity for each other, potassium sulfate was primarily produced on the nearest external surface exposed to the adsorbates and the quantity of the NOx adsorbed was distributed irregularly in proportion to the depth of the surface. Confirmed was that surface chemical behavior in the simultaneous adsorption experiment of NOx-SO2 with K-IAC matched the surface characterization result. The strong basic surface of K-IAC gets oxidized in its reaction with NOx and SO2 gradually. In this case, the rate, at which impregnant loses its function after the oxidation of the K-IAC surface, mostly depends on the concentration of impregnant, amounts of adsorbent, structure of the activated carbon, concentration, temperature, linear velocity, and oxygen. It may be concluded that oxide crystals are formed with SO2 and NOx adsorbed to K-IAC, respectively, through two major reaction mechanisms.The peaks of NOx desorption behavior may be classified into three bond categories depending on adsorption strength, i.e. 1) the weak bond between deficient carbon and NOx, 2) decomposition of potassium nitrite, in case of the sample having not been reached the state of complete saturationsurface oxidation, and 3) decomposition of potassium nitrate which has lost its function as adsorbent. NO desorption occurs at the earliest stage as chemical adsorption occurs earlier, in a sort of competition, than physical adsorption due to strong basic OH- ion of K-IAC. It was confirmed that the adequate temperature for NOx desorption was near 395oC. It was also observed that potassium remained on the surface even with complete desorption of NOx. Surface depth distribution of OH- ion was found to decrease sharply after adsorption, and, increased again due to creation of hydrogen bond under desorption. Another finding of the study was that all the new products having been adsorbed on the surface after desorption was potassium oxide.
In this study, individual and simultaneous adsorption characteristics of NOx and SO2 were studied with granular activated carbon(GAC) to which potassium hydroxide(KOH) as a representative alkaline chemical substance is impregnated. The study conducted breakthrough experiments depending on concentration, temperature, linear velocity, influence of oxygen, and bed depth for NOx and SO2, and calculated packed amount of KOH impregnated activated carbon(K-IAC) for the 6-month long abatement in a scale up condition by simple NOx adsorber design and interpretated the detailed phenomenon of surface elements and ion species including diffusion depending on depth from the adsorbed sample by using various surface analytical techniques. It was predicted the process involving several steps from the manufacture to adsorption of adsorbate which manifests electrochemical state of the surface of K-IAC. Desorption behavior with overall mechanism of NOx is discussed.It confirms that the manufacturing method by low temperature wet impregnation is progressed properly because potassium is, in general, uniformly distributed on the K-IAC. KOH has been bonded with GAC physically or chemically, or its electrochemical property has been changed due to the movement of its electrons on the surface. As potassium, a metal with the highest ionization potential, has a high reactivity, the metal is deemed to maintain its ionized state together with basic hydroxide ion(OH-) on the surface. NOx and SO2 introduced to adsorbent become negative-charged due to strong basic OH- ions distributed on the surface of K-IAC. The negative-charged NOx and SO2 undergo the process of ion exchanges with OH- ions to create crystals on the surface after chemical reaction with K+ ions. The degree and the scope of modification of the surface by impregnation vary depending on manufacturing method, surface properties of GAC, serving as a support, and chemical state of impregnant.K-IAC did not depend on the surface area of GAC reduced by impregnation of KOH, and showed relatively higher adsorptivity for NOx and SO2 when compared with GAC. The NOx and SO2 adsorption on K-IAC occurred mainly through the acid-base reaction. NO2 is adsorbed by reaction with impregnated KOH, and then NO is generated because of it. When oxygen was present, NO and NO2 had a great improvement in adsorptivity. Adsorption of NO2 forms a oxide crystal on the surface of K-IAC and at the same time produces NO, which acted as an important source to bring about increased adsorptivity. NO is not adsorbed in the absence of O2. Adsorber was designed in a scale up condition where NO, NO2 and O2 were applied to K-IAC. As a result, the study found that the adsorbate that consumed least packed amount was NO2Air followed by NO2N2, NOAir and NON2. The adsorbed amount of SO2 increased as linear velocity and concentration increased, and as temperature decreased. The surface reaction mechanism of SO2 on K-IAC can be explained in two depending on temperature. The high surface area with many pores of activated carbon acted as storage places of oxide crystal produced from NOx and SO2 adsorption. Selective adsorption site that was composed as KOH can be explained as a phenomenon in which nitrite, nitrate, sulfite, and sulfate ions produce ionic crystals by potassium ions and increase in surface distribution. A surface depth analysis of KO- and OH- confirmed that KOH provides a selective adsorption site for NOx and SO2.For the simultaneous adsorption of NOx and SO2, SO2 showed a higher adsorption affinity than NOx. As SO2 and K-IAC showed strong inter-affinity for each other, potassium sulfate was primarily produced on the nearest external surface exposed to the adsorbates and the quantity of the NOx adsorbed was distributed irregularly in proportion to the depth of the surface. Confirmed was that surface chemical behavior in the simultaneous adsorption experiment of NOx-SO2 with K-IAC matched the surface characterization result. The strong basic surface of K-IAC gets oxidized in its reaction with NOx and SO2 gradually. In this case, the rate, at which impregnant loses its function after the oxidation of the K-IAC surface, mostly depends on the concentration of impregnant, amounts of adsorbent, structure of the activated carbon, concentration, temperature, linear velocity, and oxygen. It may be concluded that oxide crystals are formed with SO2 and NOx adsorbed to K-IAC, respectively, through two major reaction mechanisms.The peaks of NOx desorption behavior may be classified into three bond categories depending on adsorption strength, i.e. 1) the weak bond between deficient carbon and NOx, 2) decomposition of potassium nitrite, in case of the sample having not been reached the state of complete saturationsurface oxidation, and 3) decomposition of potassium nitrate which has lost its function as adsorbent. NO desorption occurs at the earliest stage as chemical adsorption occurs earlier, in a sort of competition, than physical adsorption due to strong basic OH- ion of K-IAC. It was confirmed that the adequate temperature for NOx desorption was near 395oC. It was also observed that potassium remained on the surface even with complete desorption of NOx. Surface depth distribution of OH- ion was found to decrease sharply after adsorption, and, increased again due to creation of hydrogen bond under desorption. Another finding of the study was that all the new products having been adsorbed on the surface after desorption was potassium oxide.
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