촉매반응계는 크게 균일 촉매계와 불균일 촉매계로 나누어진다. 균일촉매계의 경우 정밀화학에 많이 응용이 되어왔는데 이는 균일 촉매계의 높은 반응성과 선택성으로 인하여 보다 고부가가치의 유기화합물을 합성하는데 우수하기 때문이다. 그러나 사용되는 촉매종들이 매우 고가의 화학종이므로 대규모 공정에 적용할 경우 회수의 어려움으로 인한 비경제적인 측면과 환경파괴적 측면의 단점이 있다. 반면, 산업적인 ...
촉매반응계는 크게 균일 촉매계와 불균일 촉매계로 나누어진다. 균일촉매계의 경우 정밀화학에 많이 응용이 되어왔는데 이는 균일 촉매계의 높은 반응성과 선택성으로 인하여 보다 고부가가치의 유기화합물을 합성하는데 우수하기 때문이다. 그러나 사용되는 촉매종들이 매우 고가의 화학종이므로 대규모 공정에 적용할 경우 회수의 어려움으로 인한 비경제적인 측면과 환경파괴적 측면의 단점이 있다. 반면, 산업적인 화학물질의 대량제조에는 불균일 촉매계가 주로 사용되는데 불균일 촉매들은 물리적인 방법을 통하여 비교적 쉽게 분리가 가능하므로 원가절감의 측면이 있어 사용되고 있으나 반응성이 상대적으로 낮아 때때로 고온, 고압의 반응조건이 필요하고 그로인한 낮은 선택성으로 인하여 복잡한 유기분자의 합성에는 어려움이 있는 단점이 있다. 본 연구에서는 이러한 두 가지 촉매의 장단점을 사용하여 균일과 불균일 촉매를 이용한 탄화수소의 산화반응에 대해서 연구하였다. Part Ⅰ에서는 btp[=2,6-bis(N'-1,2,4-triazolyl)pyridine] 리간드와 다양한 anion을 갖는 Cu(Ⅱ) salt를 사용하여 착물을 합성하고 X-ray 구조분석을 통하여 anion의 변화에 따른 구조적 변화를 살펴보았고, 다양한 Epoxide의 ring-opening 반응에 불균일 촉매로서의 활용을 연구하였다. 또한 이 물질을 합성하는데 사용한 Cu(Ⅱ) salt와의 반응성을 비교실험하였다. 그리고 촉매를 간단한 여과를 통하여 재사용시 반응성의 절감이 거의 없음을 실험으로 확인하였다. Part Ⅱ에서는 PCD (PCD = Poly-chloromethyl-co-divinylbenzene) polymer와 bpa (bpa = Bis(2-picolyl)amine)를 리간드로 활용한 Fe(Ⅲ)와 Ru(Ⅲ)를 포함하는 착물을 각각 합성하고, 물과 메탄올을 이용한 다양한 Epoxide의 ring-opening 반응에 불균일 촉매로서의 활용을 연구하였다. 간단한 여과에 의한 재사용시 반응성의 변화를 확인하는 실험으로 재사용시 반응성의 절감이 거의 없는 불균일 촉매임을 확인하였다. Part Ⅲ에서는 Zn(Ⅱ)를 포함하는 여러 Self-assembly polymeric compound를 합성하여 불균일과 균일 촉매로서의 에스테르교환 반응에 촉매로서의 활용을 연구하였다. 또한 다양한 아마이드 리간드를 갖는 Zn(Ⅱ) 착물을 합성하여 균일 촉매로서의 에스테르교환 반응에 활용하였다.
촉매반응계는 크게 균일 촉매계와 불균일 촉매계로 나누어진다. 균일촉매계의 경우 정밀화학에 많이 응용이 되어왔는데 이는 균일 촉매계의 높은 반응성과 선택성으로 인하여 보다 고부가가치의 유기화합물을 합성하는데 우수하기 때문이다. 그러나 사용되는 촉매종들이 매우 고가의 화학종이므로 대규모 공정에 적용할 경우 회수의 어려움으로 인한 비경제적인 측면과 환경파괴적 측면의 단점이 있다. 반면, 산업적인 화학물질의 대량제조에는 불균일 촉매계가 주로 사용되는데 불균일 촉매들은 물리적인 방법을 통하여 비교적 쉽게 분리가 가능하므로 원가절감의 측면이 있어 사용되고 있으나 반응성이 상대적으로 낮아 때때로 고온, 고압의 반응조건이 필요하고 그로인한 낮은 선택성으로 인하여 복잡한 유기분자의 합성에는 어려움이 있는 단점이 있다. 본 연구에서는 이러한 두 가지 촉매의 장단점을 사용하여 균일과 불균일 촉매를 이용한 탄화수소의 산화반응에 대해서 연구하였다. Part Ⅰ에서는 btp[=2,6-bis(N'-1,2,4-triazolyl)pyridine] 리간드와 다양한 anion을 갖는 Cu(Ⅱ) salt를 사용하여 착물을 합성하고 X-ray 구조분석을 통하여 anion의 변화에 따른 구조적 변화를 살펴보았고, 다양한 Epoxide의 ring-opening 반응에 불균일 촉매로서의 활용을 연구하였다. 또한 이 물질을 합성하는데 사용한 Cu(Ⅱ) salt와의 반응성을 비교실험하였다. 그리고 촉매를 간단한 여과를 통하여 재사용시 반응성의 절감이 거의 없음을 실험으로 확인하였다. Part Ⅱ에서는 PCD (PCD = Poly-chloromethyl-co-divinylbenzene) polymer와 bpa (bpa = Bis(2-picolyl)amine)를 리간드로 활용한 Fe(Ⅲ)와 Ru(Ⅲ)를 포함하는 착물을 각각 합성하고, 물과 메탄올을 이용한 다양한 Epoxide의 ring-opening 반응에 불균일 촉매로서의 활용을 연구하였다. 간단한 여과에 의한 재사용시 반응성의 변화를 확인하는 실험으로 재사용시 반응성의 절감이 거의 없는 불균일 촉매임을 확인하였다. Part Ⅲ에서는 Zn(Ⅱ)를 포함하는 여러 Self-assembly polymeric compound를 합성하여 불균일과 균일 촉매로서의 에스테르교환 반응에 촉매로서의 활용을 연구하였다. 또한 다양한 아마이드 리간드를 갖는 Zn(Ⅱ) 착물을 합성하여 균일 촉매로서의 에스테르교환 반응에 활용하였다.
Part Ⅰ : The self-assembly of coordination compounds has become of increasing significance in the last few years due to the wide variety of potential applications such as gas or chemical absorption, ion exchange, heterogeneous catalysts, and so on. However, although great progress has been made, the...
Part Ⅰ : The self-assembly of coordination compounds has become of increasing significance in the last few years due to the wide variety of potential applications such as gas or chemical absorption, ion exchange, heterogeneous catalysts, and so on. However, although great progress has been made, the use as heterogeneous catalysts is very rare. Herein, we report the synthesis and crystal structures of Cu-containing polymeric compounds formed by the reaction of the btp ligand. The structures of new polymeric compounds containing Cu(Ⅱ) ions and btp (2,6-bis(N'-1,2,4-triazolyl)pyridine) ligands have been deter mined. The btp ligands bridge Cu(Ⅱ) ions to form double zigzag chains, [Cu(ClO_(4))_(2)(btp)_(2)] 3 with perchlorate anions, and form single zigzag chains, [Cu(btp)(H_(2)O)_(4)](SO_(4))·2H_(2)O 4 with sulfate anions, and form double zigzag chain, [Cu(H_(2)O)_(2)(btp)_(2)Cu(NO_(3))_(2)](PF_(6))_(2) 5 containing nitrates and water alternatively. The polymeric compounds 3, 5 were found to effectively catalyze the epoxide ring-opening reaction with methanol, while polymeric compound 4 was almost inactive with epoxides under the same conditions. The polymeric compounds 3, 5 showed efficient catalytic activities and regioselective reactivities in the ring opening of epoxides and allowed reuse without significant loss of activities through three runs with epoxides. Part Ⅱ : A novel PCD bpa Ru(Ⅲ) and Fe(Ⅲ) complexes were successfully prepared by deliverately choosing the polymer surface-anchored bis(2-picolyl)amine as a chelating ligand and its showed excellent catalytic activities with easy reusabilities on the ring-opening reaction of various epoxides by alcohol and water under mild and neutral conditions to give stereospecific and regioselective products. Part Ⅲ : Heterogeneous catalysts appear very attractive from an industrial point of view, as they could be easily separated from the reaction products and recycled. We examined the catalytic activity of heterogeneous catalysts for transesterification of ester. Zn(DPA)Cl_(2) was demonstrated in some environmentally and attractive reactions with high efficiency, selectivity and reuseability as heterogeneous form. Zn(bpb) complex series and Zn(OTf)_(2)(Py_(2)C_(3)) were demonstrated in attractive reactions with high efficiency, selectivity as homogeneous forms.
Part Ⅰ : The self-assembly of coordination compounds has become of increasing significance in the last few years due to the wide variety of potential applications such as gas or chemical absorption, ion exchange, heterogeneous catalysts, and so on. However, although great progress has been made, the use as heterogeneous catalysts is very rare. Herein, we report the synthesis and crystal structures of Cu-containing polymeric compounds formed by the reaction of the btp ligand. The structures of new polymeric compounds containing Cu(Ⅱ) ions and btp (2,6-bis(N'-1,2,4-triazolyl)pyridine) ligands have been deter mined. The btp ligands bridge Cu(Ⅱ) ions to form double zigzag chains, [Cu(ClO_(4))_(2)(btp)_(2)] 3 with perchlorate anions, and form single zigzag chains, [Cu(btp)(H_(2)O)_(4)](SO_(4))·2H_(2)O 4 with sulfate anions, and form double zigzag chain, [Cu(H_(2)O)_(2)(btp)_(2)Cu(NO_(3))_(2)](PF_(6))_(2) 5 containing nitrates and water alternatively. The polymeric compounds 3, 5 were found to effectively catalyze the epoxide ring-opening reaction with methanol, while polymeric compound 4 was almost inactive with epoxides under the same conditions. The polymeric compounds 3, 5 showed efficient catalytic activities and regioselective reactivities in the ring opening of epoxides and allowed reuse without significant loss of activities through three runs with epoxides. Part Ⅱ : A novel PCD bpa Ru(Ⅲ) and Fe(Ⅲ) complexes were successfully prepared by deliverately choosing the polymer surface-anchored bis(2-picolyl)amine as a chelating ligand and its showed excellent catalytic activities with easy reusabilities on the ring-opening reaction of various epoxides by alcohol and water under mild and neutral conditions to give stereospecific and regioselective products. Part Ⅲ : Heterogeneous catalysts appear very attractive from an industrial point of view, as they could be easily separated from the reaction products and recycled. We examined the catalytic activity of heterogeneous catalysts for transesterification of ester. Zn(DPA)Cl_(2) was demonstrated in some environmentally and attractive reactions with high efficiency, selectivity and reuseability as heterogeneous form. Zn(bpb) complex series and Zn(OTf)_(2)(Py_(2)C_(3)) were demonstrated in attractive reactions with high efficiency, selectivity as homogeneous forms.
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