액상 방사독성 핵종 제거를 위한 활성탄-제올라이트 혼합흡착제 특성 연구 (A) study on the characteristics of activated carbon-zeolite mixed adsorbent for removal of aqueous radiotoxic nuclides원문보기
세슘 및 요오드와 같이 양이온과 음이온 형태로 액상에 존재하는 방사독성 핵종을 동시에 제거하기 위한 연구를 수행하였다. 흡착제로는 활성탄과 차바자이트 제올라이트를 사용하였다. 차바자이트는 세슘에 대한 높은 ...
세슘 및 요오드와 같이 양이온과 음이온 형태로 액상에 존재하는 방사독성 핵종을 동시에 제거하기 위한 연구를 수행하였다. 흡착제로는 활성탄과 차바자이트 제올라이트를 사용하였다. 차바자이트는 세슘에 대한 높은 선택성이 있음에 착안하여 세슘을 제거하기 위해 선택하였으며, 음이온 형태인 요오드를 제거하기 위해서 음이온 친화성이 큰 활성탄을 선택하였다. 사용후핵연료가 원자로에서 방출될 때 그 속에 존재하는 방사독성 세슘 및 요오드 동위원소의 함유량 및 결함 사용후 핵연료로부터 이 핵종들이 누출 되어 사용후 핵연료 저장조 냉각수 및 저준위 액체 폐기물 속에 공존할 때, 요오드 동위원소의 액상 농도가 가장 보수적인 값을 취한다 할지라도 세슘 농도의 약 1% 이상은 넘지 않을 것이라고 가정할 수 있다. 이 가정에 근거하여, 고정층 흡착 실험을 통하여 이 기준 농도비에서의 활성탄과 제올라이트의 최적 혼합비는 무게비로 7:3이 됨을 알 수 있었다. 이 혼합흡착제를 사용하였을 때 파과점까지의 세슘과 요오드의 흡착량은 각각 $0.62 \times 10^{-1} mol/kg$과 $0.58 \times 10^{-3} mol/kg$이었으며, 이는 인입 용액 내의 두 핵종의 농도비와 일치한다. 본 시스템에 대한 흡착 메카니즘 및 공정 조건을 연구하기 위하여, 상평형, 동적 특성 및 고정층 파과 특성에 관한 실험 및 연구를 수행하였다. 이 실험에 사용된 시료의 표면을 SEM-EDAX, EPMA 표면 상주사, XPS를 이용하여 분석하였으며, 이를 통해 세슘 및 요오드의 흡착은 차바자이트 및 활성탄 표면에서의 침전이나 결정화 작용에 의한 현상이 아님을 파악하였다. 또한, 평형 실험을 통하여 활성탄에 흡착되는 세슘 이온이 요오드의 흡착에 대해 상승 작용을 한다는 사실을 파악하였다. 또한, 이 현상을 고정층 실험을 통해서 실험적으로 검증할 수 있었다. 세슘 이온의 흡착 평형에 대한 바탕전해질($Na^+$ 및 $Cl^?$)의 효과는 전체 평형 농도 구간에 대해 거의 무시할 수 있는 정도이며, 요오드의 평형 흡착량 은 낮은 평형 농도로 갈수록 바탕 전해질에 의해 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서, 세슘의 동적 특성은 단일 성분 평형 관계식 및 흡착제 입자 내에서의 표면 확산 개념을 도입하여 모사하였으며, 이에 반해 요오드는 염소 이온과의 경쟁 흡착에 따른 평형 관계 및 입자 내에서의 표면 확산 개념을 채택하여 모사하였다. 유효 외부 격막 물질 전달 계수($k_f$)와 유효 표면 확산 계수($D_s$)는 최소자승법에 의한 2개 파라미터 반복 탐색 방법에 의해 실험치로부터 구하였다. 이와 같이 구한 $k_f$ 및 $D_s$를 이용하여 회분식 실험에 대한 모사를 수행한 결과 만족할 만한 결과를 얻을 수 있었다. 그리고 고정층의 파괴 거동 역시 각 핵종별로 제안된 동적 모형 및 단일 핵종의 거동으로부터 구한 유효 계수를 이용하여 만족할 만하게 모사할 수 있었다. 본 흡착 시스템에 대한 전반적인 흡착 특성 연구는 실제 응용에 있어 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 생각된다. 그러나, 요오드의 동적 특성 모사 결과를 개선하기 위해서 요오드의 흡착 메카니즘 및 물질 전달 모사식에 대한 좀더 심도있는 연구가 필요하다고 생각된다.
세슘 및 요오드와 같이 양이온과 음이온 형태로 액상에 존재하는 방사독성 핵종을 동시에 제거하기 위한 연구를 수행하였다. 흡착제로는 활성탄과 차바자이트 제올라이트를 사용하였다. 차바자이트는 세슘에 대한 높은 선택성이 있음에 착안하여 세슘을 제거하기 위해 선택하였으며, 음이온 형태인 요오드를 제거하기 위해서 음이온 친화성이 큰 활성탄을 선택하였다. 사용후핵연료가 원자로에서 방출될 때 그 속에 존재하는 방사독성 세슘 및 요오드 동위원소의 함유량 및 결함 사용후 핵연료로부터 이 핵종들이 누출 되어 사용후 핵연료 저장조 냉각수 및 저준위 액체 폐기물 속에 공존할 때, 요오드 동위원소의 액상 농도가 가장 보수적인 값을 취한다 할지라도 세슘 농도의 약 1% 이상은 넘지 않을 것이라고 가정할 수 있다. 이 가정에 근거하여, 고정층 흡착 실험을 통하여 이 기준 농도비에서의 활성탄과 제올라이트의 최적 혼합비는 무게비로 7:3이 됨을 알 수 있었다. 이 혼합흡착제를 사용하였을 때 파과점까지의 세슘과 요오드의 흡착량은 각각 $0.62 \times 10^{-1} mol/kg$과 $0.58 \times 10^{-3} mol/kg$이었으며, 이는 인입 용액 내의 두 핵종의 농도비와 일치한다. 본 시스템에 대한 흡착 메카니즘 및 공정 조건을 연구하기 위하여, 상평형, 동적 특성 및 고정층 파과 특성에 관한 실험 및 연구를 수행하였다. 이 실험에 사용된 시료의 표면을 SEM-EDAX, EPMA 표면 상주사, XPS를 이용하여 분석하였으며, 이를 통해 세슘 및 요오드의 흡착은 차바자이트 및 활성탄 표면에서의 침전이나 결정화 작용에 의한 현상이 아님을 파악하였다. 또한, 평형 실험을 통하여 활성탄에 흡착되는 세슘 이온이 요오드의 흡착에 대해 상승 작용을 한다는 사실을 파악하였다. 또한, 이 현상을 고정층 실험을 통해서 실험적으로 검증할 수 있었다. 세슘 이온의 흡착 평형에 대한 바탕전해질($Na^+$ 및 $Cl^?$)의 효과는 전체 평형 농도 구간에 대해 거의 무시할 수 있는 정도이며, 요오드의 평형 흡착량 은 낮은 평형 농도로 갈수록 바탕 전해질에 의해 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서, 세슘의 동적 특성은 단일 성분 평형 관계식 및 흡착제 입자 내에서의 표면 확산 개념을 도입하여 모사하였으며, 이에 반해 요오드는 염소 이온과의 경쟁 흡착에 따른 평형 관계 및 입자 내에서의 표면 확산 개념을 채택하여 모사하였다. 유효 외부 격막 물질 전달 계수($k_f$)와 유효 표면 확산 계수($D_s$)는 최소자승법에 의한 2개 파라미터 반복 탐색 방법에 의해 실험치로부터 구하였다. 이와 같이 구한 $k_f$ 및 $D_s$를 이용하여 회분식 실험에 대한 모사를 수행한 결과 만족할 만한 결과를 얻을 수 있었다. 그리고 고정층의 파괴 거동 역시 각 핵종별로 제안된 동적 모형 및 단일 핵종의 거동으로부터 구한 유효 계수를 이용하여 만족할 만하게 모사할 수 있었다. 본 흡착 시스템에 대한 전반적인 흡착 특성 연구는 실제 응용에 있어 유용한 정보를 제공할 수 있을 것으로 생각된다. 그러나, 요오드의 동적 특성 모사 결과를 개선하기 위해서 요오드의 흡착 메카니즘 및 물질 전달 모사식에 대한 좀더 심도있는 연구가 필요하다고 생각된다.
The simultaneous removal of cationic and anionic radio-toxic nu-clides, such as $Cs^{137}$ and $I^{129}$, from aqueous solutions has been studied. As an dsorbent material,the mixture of activated carbon and chabazite zeolite was sed. Chabazite zeolite is se-lected due to its high selectivity for Ces...
The simultaneous removal of cationic and anionic radio-toxic nu-clides, such as $Cs^{137}$ and $I^{129}$, from aqueous solutions has been studied. As an dsorbent material,the mixture of activated carbon and chabazite zeolite was sed. Chabazite zeolite is se-lected due to its high selectivity for Cesium, nd activated carbon due to its strong affinity for anions. Taking into account release rates of these nuclides from defected fuel rods as well as the inventories of radiotoxic cesium and iodine isotopes at ischarge,it would be the most conservative assump-tion that the oncentration of Iodine is at most 1% of that of Cesium in spent fuel storage asin water or low-level liquid wastes. Based upon this assumption,the mixture of 7:3 activated carbon-chabazite atio in weight was found optimum for this reference concentra-tion ratio f $Cs^+$ and $I^-$. Using this mixture of activated carbon and chabazite, he amount adsorbed until breakthrough points were estimated to be 0.62\times10^{-1}$ mol/kg for $Cs^+$ and $0.58\times10^{-3}$ mol/kg for $I^-$. This conforms to the mole ratio of them in the feed solution. In order to investigate the adsorption mechanism and process conditions, quilibrium and kinetic studies as well as the column study were carried out. Surface analyses (SEM-EDAX,EPMA surface image scanning, and XPS) of chabazite nd activated carbon show that the adsorption mechanisms of $Cs^+$ and $I^-$ is not ue to the formation of any precipitates or crystallines at the surfaces of habazite and activated carbon. From the equilibrium study, it was noticed hat $Cs^+$ specifically adsorbed onto the activated carbon surface caused a ynergy effect on the adsorption of $I^-$. This phenomenon was experimentally verified with the column runs according to he packing types of a fixed bed. The effect of background electrolytes,namely Na+ and $Cl^-$,on the $Cs^+$ isotherm s minute over the whole range of equilibrium concentration,whereas that on he $I^-$ isotherm gets greater as the equilibrium concentration gets lower. herefore,the dynamic model for $Cs^+$ is proposed based on the single-component sotherm and surface diffusion,whereas for $I^-$ based on competitive adsorption nd surface diffusion. he lumped effective mass-transfer para-meters of dedicated nuclides,external ilm mass transfer coefficients ($k_f$) and the effective intraparticle surface iffusion coefficients ($D_s$), was derived from the experimental concentration istories by an iterative two-parameter search technique predicted on the inimization of the sum of squares of residuals. ith estimated kf and Ds,the adsorption behaviors in a batch reactor provided cceptable predictions for each nuclide. he breakthrough behaviors in a column were also predicted satisfactorily by he proposed dynamic models and estimated parameters. Overall, adsorption characteristics investigated in the dedicated adsorption ystem will provide the valuable information on the practical implementation f the mixed adsorbent. How-ever,the relatively inferior predictions for queous iodine imply that more indepth studies will be required on its dsorption mechanism and the proposed mass transfer model.
The simultaneous removal of cationic and anionic radio-toxic nu-clides, such as $Cs^{137}$ and $I^{129}$, from aqueous solutions has been studied. As an dsorbent material,the mixture of activated carbon and chabazite zeolite was sed. Chabazite zeolite is se-lected due to its high selectivity for Cesium, nd activated carbon due to its strong affinity for anions. Taking into account release rates of these nuclides from defected fuel rods as well as the inventories of radiotoxic cesium and iodine isotopes at ischarge,it would be the most conservative assump-tion that the oncentration of Iodine is at most 1% of that of Cesium in spent fuel storage asin water or low-level liquid wastes. Based upon this assumption,the mixture of 7:3 activated carbon-chabazite atio in weight was found optimum for this reference concentra-tion ratio f $Cs^+$ and $I^-$. Using this mixture of activated carbon and chabazite, he amount adsorbed until breakthrough points were estimated to be 0.62\times10^{-1}$ mol/kg for $Cs^+$ and $0.58\times10^{-3}$ mol/kg for $I^-$. This conforms to the mole ratio of them in the feed solution. In order to investigate the adsorption mechanism and process conditions, quilibrium and kinetic studies as well as the column study were carried out. Surface analyses (SEM-EDAX,EPMA surface image scanning, and XPS) of chabazite nd activated carbon show that the adsorption mechanisms of $Cs^+$ and $I^-$ is not ue to the formation of any precipitates or crystallines at the surfaces of habazite and activated carbon. From the equilibrium study, it was noticed hat $Cs^+$ specifically adsorbed onto the activated carbon surface caused a ynergy effect on the adsorption of $I^-$. This phenomenon was experimentally verified with the column runs according to he packing types of a fixed bed. The effect of background electrolytes,namely Na+ and $Cl^-$,on the $Cs^+$ isotherm s minute over the whole range of equilibrium concentration,whereas that on he $I^-$ isotherm gets greater as the equilibrium concentration gets lower. herefore,the dynamic model for $Cs^+$ is proposed based on the single-component sotherm and surface diffusion,whereas for $I^-$ based on competitive adsorption nd surface diffusion. he lumped effective mass-transfer para-meters of dedicated nuclides,external ilm mass transfer coefficients ($k_f$) and the effective intraparticle surface iffusion coefficients ($D_s$), was derived from the experimental concentration istories by an iterative two-parameter search technique predicted on the inimization of the sum of squares of residuals. ith estimated kf and Ds,the adsorption behaviors in a batch reactor provided cceptable predictions for each nuclide. he breakthrough behaviors in a column were also predicted satisfactorily by he proposed dynamic models and estimated parameters. Overall, adsorption characteristics investigated in the dedicated adsorption ystem will provide the valuable information on the practical implementation f the mixed adsorbent. How-ever,the relatively inferior predictions for queous iodine imply that more indepth studies will be required on its dsorption mechanism and the proposed mass transfer model.
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