스핀트로닉스 분야에서는 새로운 묽은 자성반도체 (diluted magnetic semiconductor: DMS) 물질을 발견하고자 하는 연구가 활발하다. DMS 물질은 일반적으로 반도체에 전이금속 (transition-metal : T) 원소 등의 자성원소를 소량 치환하여 만드는데, 최근 Ge 반도체 단결정에 소량의 ...
스핀트로닉스 분야에서는 새로운 묽은 자성반도체 (diluted magnetic semiconductor: DMS) 물질을 발견하고자 하는 연구가 활발하다. DMS 물질은 일반적으로 반도체에 전이금속 (transition-metal : T) 원소 등의 자성원소를 소량 치환하여 만드는데, 최근 Ge 반도체 단결정에 소량의 Mn 이나 Cr, Fe를 치환시키면 약 285 K 또는 126 K 의 상당히 높은 강자성 전이온도 Tc를 가진 강자성 정렬현상이 관찰된 바 있다. 한편 A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 형의 이중 페로브스카이트 산화물 역시 매우 높은 Tc를 가지고 상온에서 초거대자기저항(colossal magneto-resistance: CMR) 현상을 보인다. A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 에서 2가 A^(2+) 이온을 3가 La^(3+) 이온으로 치환하면 Tc가 증가하는 반면, A^(2+) 이온을 1가 K^(+) 이온으로 치환하면 Tc가 감소하는 현상이 관찰되었다. 본 연구에서는 이러한 3d 전이금속이 치환된 Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) 형의 DMS 단결정과 전자(La^(3+))나 양공(K^(+))이 치환된 A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=K, La) 형의 이중 페로브스카이트 산화물에서 관찰된 강자성 현상의 원인을 이해하기 위하여 방사광을 이용하여 이들의 전자구조를 연구하였다. 광흡수분광법(x-ray absorptionspectroscopy : XAS)을 이용하여 전이금속 이온들의 2p 내각준위 흡수에 의한 광흡수 스펙트럼을 측정하였으며, 광전자 분광법(photoemission spectroscopy : PES)을 이용하여 여러 빛에너지 영역에서 가전자띠 (valence band) PES 스펙트럼을 측정하여 채워져 있는 3d 전자들의 기여를 분리하고 그 에너지 분포위치를 결정하였다. 다음으로 O 1s 내각준위 전자의 흡수에 의한 O 1s 광흡수 스펙트럼을 얻어 페르미 준위 위의 비어 있는 전자 상태들이 어떻게 변화하는지 등을 관찰하였다. Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) 단결정들은 주사식 광전자 현미경(scanning photoelectron microscopy : SPEM)을 이용하여 영상을 관찰함으로써 단결정 내에서 전이금속 이온들이 균일하게 분포되어 있는지 여부를 연구하였다. Fe 2p 자기 원편광 이색성(magnetic x-ray circular dichroism : XMCD) 분광실험을 통해서 Fe 이온의 전자스핀들의 배열상태를 연구하였으며 스핀 및 오비탈에 의한 자기모멘트를 결정하였다. 본 연구에 의하면 Ge_(1-x)T_(x)(T=Mn, Cr, Fe)는 국소적으로 전이금속성분이 거의 없이 Ge으로만 이루어진 부분과 전이금속성분이 상당히 농축된 Ge_(x)T_(y)의 합금상 (alloy phase)의 부분들로 나뉘어져 있음을 알 수 있었다. Ge_(x)T_(y)의 합금상에서 T 이온들(T=Mn, Cr, Fe)은 금속성 cluster를 이루지 않으며, 이들의 원자가가 2가 상태에 매우 가까운 것을 알 수 있었다. 이러한 발견으로부터 Ge_(1-x)T_(x)(T=Mn, Cr, Fe)에서 관찰된 DMS 강자성 현상은 균일하지 않은 T 이온들의 분포로 인하여 존재하는 Ge_(x)T_(y) 합금상의 자기적 성질들에 의하여 야기된다고 추측할 수 있다. 순수한 A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 산화물에서는 Fe 이온이 Fe^(2+)와 Fe^(3+) 상태가 섞여 있는 혼합원자가 상태이었으며, Ba_(2-x)La_(x)FeMoO_(6) (x=0, 0.2, 0.5)에서는 La3+ 이온의 치환양이 증가함에 따라 Fe^(3+) 성분의 크기가 증가하였으며, Sr_(2-x)K_(x)FeMoO_(6) (x=0, 0.1, 0.2) 에서는 K^(+) 이온의 치환양이 증가함에 따라 Fe^(2+) 성분의 크기가 상대적으로 커지는 것을 발견하였다. A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=K, La) 산화물에서 전자를 도핑 했을 경우(La^(3+) 치환) 가전자띠 PES 스펙트럼에서 페르미 준위 근처의 피크 폭이 약간 늘어나고 양공을 도핑 했을 경우(K^(+) 치환) 페르미 준위 근처의 피크 세기가 커지는 것을 관찰할 수 있었다. 이는 Tc의 변화 경향과도 일치하며 이런 결과들이 강자성과 밀접한 관계가 있다고 추측할 수 있다.
스핀트로닉스 분야에서는 새로운 묽은 자성반도체 (diluted magnetic semiconductor: DMS) 물질을 발견하고자 하는 연구가 활발하다. DMS 물질은 일반적으로 반도체에 전이금속 (transition-metal : T) 원소 등의 자성원소를 소량 치환하여 만드는데, 최근 Ge 반도체 단결정에 소량의 Mn 이나 Cr, Fe를 치환시키면 약 285 K 또는 126 K 의 상당히 높은 강자성 전이온도 Tc를 가진 강자성 정렬현상이 관찰된 바 있다. 한편 A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 형의 이중 페로브스카이트 산화물 역시 매우 높은 Tc를 가지고 상온에서 초거대자기저항(colossal magneto-resistance: CMR) 현상을 보인다. A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 에서 2가 A^(2+) 이온을 3가 La^(3+) 이온으로 치환하면 Tc가 증가하는 반면, A^(2+) 이온을 1가 K^(+) 이온으로 치환하면 Tc가 감소하는 현상이 관찰되었다. 본 연구에서는 이러한 3d 전이금속이 치환된 Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) 형의 DMS 단결정과 전자(La^(3+))나 양공(K^(+))이 치환된 A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=K, La) 형의 이중 페로브스카이트 산화물에서 관찰된 강자성 현상의 원인을 이해하기 위하여 방사광을 이용하여 이들의 전자구조를 연구하였다. 광흡수분광법(x-ray absorption spectroscopy : XAS)을 이용하여 전이금속 이온들의 2p 내각준위 흡수에 의한 광흡수 스펙트럼을 측정하였으며, 광전자 분광법(photoemission spectroscopy : PES)을 이용하여 여러 빛에너지 영역에서 가전자띠 (valence band) PES 스펙트럼을 측정하여 채워져 있는 3d 전자들의 기여를 분리하고 그 에너지 분포위치를 결정하였다. 다음으로 O 1s 내각준위 전자의 흡수에 의한 O 1s 광흡수 스펙트럼을 얻어 페르미 준위 위의 비어 있는 전자 상태들이 어떻게 변화하는지 등을 관찰하였다. Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) 단결정들은 주사식 광전자 현미경(scanning photoelectron microscopy : SPEM)을 이용하여 영상을 관찰함으로써 단결정 내에서 전이금속 이온들이 균일하게 분포되어 있는지 여부를 연구하였다. Fe 2p 자기 원편광 이색성(magnetic x-ray circular dichroism : XMCD) 분광실험을 통해서 Fe 이온의 전자스핀들의 배열상태를 연구하였으며 스핀 및 오비탈에 의한 자기모멘트를 결정하였다. 본 연구에 의하면 Ge_(1-x)T_(x)(T=Mn, Cr, Fe)는 국소적으로 전이금속성분이 거의 없이 Ge으로만 이루어진 부분과 전이금속성분이 상당히 농축된 Ge_(x)T_(y)의 합금상 (alloy phase)의 부분들로 나뉘어져 있음을 알 수 있었다. Ge_(x)T_(y)의 합금상에서 T 이온들(T=Mn, Cr, Fe)은 금속성 cluster를 이루지 않으며, 이들의 원자가가 2가 상태에 매우 가까운 것을 알 수 있었다. 이러한 발견으로부터 Ge_(1-x)T_(x)(T=Mn, Cr, Fe)에서 관찰된 DMS 강자성 현상은 균일하지 않은 T 이온들의 분포로 인하여 존재하는 Ge_(x)T_(y) 합금상의 자기적 성질들에 의하여 야기된다고 추측할 수 있다. 순수한 A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) 산화물에서는 Fe 이온이 Fe^(2+)와 Fe^(3+) 상태가 섞여 있는 혼합원자가 상태이었으며, Ba_(2-x)La_(x)FeMoO_(6) (x=0, 0.2, 0.5)에서는 La3+ 이온의 치환양이 증가함에 따라 Fe^(3+) 성분의 크기가 증가하였으며, Sr_(2-x)K_(x)FeMoO_(6) (x=0, 0.1, 0.2) 에서는 K^(+) 이온의 치환양이 증가함에 따라 Fe^(2+) 성분의 크기가 상대적으로 커지는 것을 발견하였다. A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=K, La) 산화물에서 전자를 도핑 했을 경우(La^(3+) 치환) 가전자띠 PES 스펙트럼에서 페르미 준위 근처의 피크 폭이 약간 늘어나고 양공을 도핑 했을 경우(K^(+) 치환) 페르미 준위 근처의 피크 세기가 커지는 것을 관찰할 수 있었다. 이는 Tc의 변화 경향과도 일치하며 이런 결과들이 강자성과 밀접한 관계가 있다고 추측할 수 있다.
Diluted magnetic semiconductors (DMS's) are good candidates for spin-dependent electronic device materials. In general, DMS materials are made by doping transition-metal (T) elements in non-magnetic semiconductors. Recently the ferromagnetic (FM) ordering has been observed in Mn- and Cr-doped Ge sin...
Diluted magnetic semiconductors (DMS's) are good candidates for spin-dependent electronic device materials. In general, DMS materials are made by doping transition-metal (T) elements in non-magnetic semiconductors. Recently the ferromagnetic (FM) ordering has been observed in Mn- and Cr-doped Ge single crystals, with the rather high Curie temperature(Tc) of Tc~285 K and Tc~126 K, respectively. Double perovskite oxides of A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) exhibit the large magneto-resistance (MR) at room temperature and a very high magnetic transition temperature Tc. Tc is either enhanced or reduced with the substitution of trivalent La^(3+) ions or monovalent K^(+) ions, respectively, for the divalent A^(2+) ions in A_(2)FeMoO_(6). In order to investigate the origin of FM ordering in Ge_(1-x)T_(x) DMS single crystals and the origin of the change in Tc in A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=La, K) double perovskites, we have studied their electronic structures by using soft x-ray absorption spectroscopy (XAS), photoemission spectroscopy (PES), and scanning photoelectron microscopy (SPEM). The μm-scale stripe-shaped bright regions are observed in all the SPEM images of Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) crystals, reflecting the inhomogeneous concentration distributions of T ions. PES measurements for the bright regions and dark regions provide evidence that the bright and dark regions in the SPEM images correspond to the T-rich and T-depleted phases, respectively. The T 2p XAS spectra for Ge_(1-x)T_(x) indicate that they do not form metallic clusters and that T ions (T=Mn, Cr, Fe) are mainly in the divalent states with a small mixture of trivalent components. This study reveals that Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) DMS crystals are chemically separated into the T-rich and T-depleted phases, suggesting that the FM ordering observed in Ge_(1-x)T_(x) DMS crystals might arise from the magnetic properties of the T-rich GexTy alloy phases. The measured Fe 2p XAS spectra show that undoped Sr_(2)FeMoO_(6) and Ba_(2)FeMoO_(6) consist of the strongly mixed-valent Fe^(2+)-Fe^(3+) ions. The Fe 2p XAS measurements for A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) show that the substitution of La^(3+) and K^(+) ions for Ba^(2+) and Sr^(2+) ions causes the increasing and decreasing Fe^(3+) component, respectively. In A_(2)FeMoO_(6) and A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=La, K), the states close to E_(F) are found to be predominantly of the Mo - Fe t2g↓ character, indicating that the two valence states of Fe^(2+)- Mo^(6+) and Fe^(3+)- Mo^(5+) are degenerate. With increasing K^(+) substitution in Sr_(2-x)K_(x)FeMoO_(6), the photoemission intensity near E_(F) decreases, reflecting the decreasing carriers and the decreasing bandwidth of the itinerant t2g↓ states. This observation is consistent with the double-exchange mechanism for ferromagnetism.
Diluted magnetic semiconductors (DMS's) are good candidates for spin-dependent electronic device materials. In general, DMS materials are made by doping transition-metal (T) elements in non-magnetic semiconductors. Recently the ferromagnetic (FM) ordering has been observed in Mn- and Cr-doped Ge single crystals, with the rather high Curie temperature(Tc) of Tc~285 K and Tc~126 K, respectively. Double perovskite oxides of A_(2)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba) exhibit the large magneto-resistance (MR) at room temperature and a very high magnetic transition temperature Tc. Tc is either enhanced or reduced with the substitution of trivalent La^(3+) ions or monovalent K^(+) ions, respectively, for the divalent A^(2+) ions in A_(2)FeMoO_(6). In order to investigate the origin of FM ordering in Ge_(1-x)T_(x) DMS single crystals and the origin of the change in Tc in A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=La, K) double perovskites, we have studied their electronic structures by using soft x-ray absorption spectroscopy (XAS), photoemission spectroscopy (PES), and scanning photoelectron microscopy (SPEM). The μm-scale stripe-shaped bright regions are observed in all the SPEM images of Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) crystals, reflecting the inhomogeneous concentration distributions of T ions. PES measurements for the bright regions and dark regions provide evidence that the bright and dark regions in the SPEM images correspond to the T-rich and T-depleted phases, respectively. The T 2p XAS spectra for Ge_(1-x)T_(x) indicate that they do not form metallic clusters and that T ions (T=Mn, Cr, Fe) are mainly in the divalent states with a small mixture of trivalent components. This study reveals that Ge_(1-x)T_(x) (T=Mn, Cr, Fe) DMS crystals are chemically separated into the T-rich and T-depleted phases, suggesting that the FM ordering observed in Ge_(1-x)T_(x) DMS crystals might arise from the magnetic properties of the T-rich GexTy alloy phases. The measured Fe 2p XAS spectra show that undoped Sr_(2)FeMoO_(6) and Ba_(2)FeMoO_(6) consist of the strongly mixed-valent Fe^(2+)-Fe^(3+) ions. The Fe 2p XAS measurements for A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) show that the substitution of La^(3+) and K^(+) ions for Ba^(2+) and Sr^(2+) ions causes the increasing and decreasing Fe^(3+) component, respectively. In A_(2)FeMoO_(6) and A_(2-x)B_(x)FeMoO_(6) (A=Sr, Ba; B=La, K), the states close to E_(F) are found to be predominantly of the Mo - Fe t2g↓ character, indicating that the two valence states of Fe^(2+)- Mo^(6+) and Fe^(3+)- Mo^(5+) are degenerate. With increasing K^(+) substitution in Sr_(2-x)K_(x)FeMoO_(6), the photoemission intensity near E_(F) decreases, reflecting the decreasing carriers and the decreasing bandwidth of the itinerant t2g↓ states. This observation is consistent with the double-exchange mechanism for ferromagnetism.
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