(국문초록)
유기주석화합물(Organotin Compounds) 중 TBT(Tributyltin)는 1960년대부터 방오도료로 가장 널리 사용되어져 왔다. 그러나 국제해사기구(IMO)는 2003년부터 TBT를 주성분으로 하는 선박용 페인트 등의 새로운 도포를 금지하였으며, 2008년부터는 기 도포되어 있는 TBT를 함유한 선박 방오도료가 해수로 용출되지 않도록 규제하였다. 이러한 TBT 방오도료의 사용의 금지로 TBT를 대체할 수 있는 방오제의 개발이 이루어졌으며, 1990년 이후부터 새로운 대체 방오제들이 전 세계적으로 개발되어 사용되었다. 하지만, 이들 물질들에 대한 환경 중 거동이나 ...
(국문초록)
유기주석화합물(Organotin Compounds) 중 TBT(Tributyltin)는 1960년대부터 방오도료로 가장 널리 사용되어져 왔다. 그러나 국제해사기구(IMO)는 2003년부터 TBT를 주성분으로 하는 선박용 페인트 등의 새로운 도포를 금지하였으며, 2008년부터는 기 도포되어 있는 TBT를 함유한 선박 방오도료가 해수로 용출되지 않도록 규제하였다. 이러한 TBT 방오도료의 사용의 금지로 TBT를 대체할 수 있는 방오제의 개발이 이루어졌으며, 1990년 이후부터 새로운 대체 방오제들이 전 세계적으로 개발되어 사용되었다. 하지만, 이들 물질들에 대한 환경 중 거동이나 해양생태계에 미치는 영향에 대해서는 충분한 평가가 이루어지지 않은 채 사용되고 있다.
따라서, 본 연구에서는 광범위한 산업 활동에 의한 선박활동의 영향으로 이들 물질의 오염이 크게 우려되는 우리나라 3대 항구인 부산항, 광양만 그리고 울산만에서 퇴적물 중 새로운 대체 방오제의 농도를 분석하여 이들 물질의 잔류수준을 파악하고, 현재 사용이 금지된 TBT의 잔류 농도와 비교하여 신 ․ 구 방오제의 잔류수준을 평가하고자 한다.
연안 표층 퇴적물에서 유기주석화합물의 농도 분포 특성을 조사한 결과, 부틸계화합물 중에서는 TBT가 DBT나 MBT에 비해 상대적으로 높은 농도를 보였고, 페닐계화합물의 경우, TPT가 DPT나 MPT에 비해 상대적으로 높은 농도를 보였다. 부산항 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 2.16~1122.50(평균 134.87) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~24.58(평균 2.90) ng/g-wet wt. as Cl로 나타났고, 광양만 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 2.07~57.32(평균 10.25) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~7.90(평균 0.49) ng/g-wet wt. as Cl로 검출되었으며, 울산만 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 0.50~2766.20(평균 301.55) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~110.62(평균 9.55) ng/g-wet wt. as Cl의 범위로 검출되었다. 전반적으로 유기주석화합물은 울산만 > 부산항 > 광양만 순의 농도 수준을 보였으며, 조선소나 선박의 계류장 그리고 항로에서 비교적 높은 농도를 보인 반면, 선박활동이 낮은 지점에서는 소량이거나 검출한계 이하의 수준으로 나타났다. 또한 기존 조사결과와 비교한 결과 2003년 이후 지속적으로 감소하는 것으로 나타났다.
새로운 대체 방오제(신방오제)의 물질별 분포 특성을 보면, 모든 조사시기 동안 Diuron과 Irgarol 1051이 다른 대상물질에 비해 상대적으로 높게 검출되었다. Sea-nine 211과 Irgarol 1051의 대사산물인 M1의 농도는 대부분의 지점에서 소량이거나 검출한계 이하의 수준으로 검출되었고, Copper pyrithione은 검출되지 않았다. 신방오제 또한 유기주석화합물과 유사하게 울산만 > 부산항 > 광양만 순의 농도 수준을 보였다.
유기주석화합물과 신방오제의 주오염원이 선박활동(건조 및 운항)에 의한 것인지를 살펴보기 위하여 신방오제 중 높은 농도 수준을 나타낸 Diuron과 Irgarol 1051과 ΣBTs의 상관성을 살펴보았다. 부산항에서 상관계수(r)는 각각 0.978, 0.960, 울산만에서 각각 0.920, 0.780으로 매우 높은 상관성을 보인 반면, 광양만에서는 각각 0.402, 0.491으로 부산항과 울산만에 비해 낮은 상관성을 보였다.
퇴적물 중 유기물질의 함량은 Gravel 보다는 Sand와 Mud에 많이 함유되어 있고 신방오제는 이들 퇴적물에 흡착이 되어 농도가 높을 것으로 예상된다. 이러한 특성을 살펴보기 위하여 다른 지점에 비해 상대적으로 높은 농도를 나타내는 조선소 주변해역과 항내 계류장과 같은 선박활동이 큰 몇몇 지점에서의 입도와 신방오제간의 상관성을 살펴보았다. 그 결과, 부산항에서 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.761, 0.775로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.748, 0.750으로 나타났으며, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.651, 0.643으로 비교적 높은 상관성을 보이고 있었다. 광양만에서는 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.853, 0.853으로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.562, 0.563으로 나타났고, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.697, 0.697로 나타나 비교적 높은 상관성을 보였다. 울산만에서는 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.669, 0.555로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.929, 0.921로 나타났고, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.922, 0.857로 나타났다. 입도와 유기주석화합물과의 상관성은 다른 해역에 비해 상대적으로 낮았으나 입도와 신방오제의 상관성은 부산항과 광양만에 비해 상대적으로 가장 높은 상관성을 보였다.
(국문초록)
유기주석화합물(Organotin Compounds) 중 TBT(Tributyltin)는 1960년대부터 방오도료로 가장 널리 사용되어져 왔다. 그러나 국제해사기구(IMO)는 2003년부터 TBT를 주성분으로 하는 선박용 페인트 등의 새로운 도포를 금지하였으며, 2008년부터는 기 도포되어 있는 TBT를 함유한 선박 방오도료가 해수로 용출되지 않도록 규제하였다. 이러한 TBT 방오도료의 사용의 금지로 TBT를 대체할 수 있는 방오제의 개발이 이루어졌으며, 1990년 이후부터 새로운 대체 방오제들이 전 세계적으로 개발되어 사용되었다. 하지만, 이들 물질들에 대한 환경 중 거동이나 해양생태계에 미치는 영향에 대해서는 충분한 평가가 이루어지지 않은 채 사용되고 있다.
따라서, 본 연구에서는 광범위한 산업 활동에 의한 선박활동의 영향으로 이들 물질의 오염이 크게 우려되는 우리나라 3대 항구인 부산항, 광양만 그리고 울산만에서 퇴적물 중 새로운 대체 방오제의 농도를 분석하여 이들 물질의 잔류수준을 파악하고, 현재 사용이 금지된 TBT의 잔류 농도와 비교하여 신 ․ 구 방오제의 잔류수준을 평가하고자 한다.
연안 표층 퇴적물에서 유기주석화합물의 농도 분포 특성을 조사한 결과, 부틸계화합물 중에서는 TBT가 DBT나 MBT에 비해 상대적으로 높은 농도를 보였고, 페닐계화합물의 경우, TPT가 DPT나 MPT에 비해 상대적으로 높은 농도를 보였다. 부산항 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 2.16~1122.50(평균 134.87) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~24.58(평균 2.90) ng/g-wet wt. as Cl로 나타났고, 광양만 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 2.07~57.32(평균 10.25) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~7.90(평균 0.49) ng/g-wet wt. as Cl로 검출되었으며, 울산만 퇴적물 중 ΣBTs의 분포범위와 평균값은 0.50~2766.20(평균 301.55) ng/g-wet wt. as Cl, ΣPTs의 분포범위와 평균값은 ND~110.62(평균 9.55) ng/g-wet wt. as Cl의 범위로 검출되었다. 전반적으로 유기주석화합물은 울산만 > 부산항 > 광양만 순의 농도 수준을 보였으며, 조선소나 선박의 계류장 그리고 항로에서 비교적 높은 농도를 보인 반면, 선박활동이 낮은 지점에서는 소량이거나 검출한계 이하의 수준으로 나타났다. 또한 기존 조사결과와 비교한 결과 2003년 이후 지속적으로 감소하는 것으로 나타났다.
새로운 대체 방오제(신방오제)의 물질별 분포 특성을 보면, 모든 조사시기 동안 Diuron과 Irgarol 1051이 다른 대상물질에 비해 상대적으로 높게 검출되었다. Sea-nine 211과 Irgarol 1051의 대사산물인 M1의 농도는 대부분의 지점에서 소량이거나 검출한계 이하의 수준으로 검출되었고, Copper pyrithione은 검출되지 않았다. 신방오제 또한 유기주석화합물과 유사하게 울산만 > 부산항 > 광양만 순의 농도 수준을 보였다.
유기주석화합물과 신방오제의 주오염원이 선박활동(건조 및 운항)에 의한 것인지를 살펴보기 위하여 신방오제 중 높은 농도 수준을 나타낸 Diuron과 Irgarol 1051과 ΣBTs의 상관성을 살펴보았다. 부산항에서 상관계수(r)는 각각 0.978, 0.960, 울산만에서 각각 0.920, 0.780으로 매우 높은 상관성을 보인 반면, 광양만에서는 각각 0.402, 0.491으로 부산항과 울산만에 비해 낮은 상관성을 보였다.
퇴적물 중 유기물질의 함량은 Gravel 보다는 Sand와 Mud에 많이 함유되어 있고 신방오제는 이들 퇴적물에 흡착이 되어 농도가 높을 것으로 예상된다. 이러한 특성을 살펴보기 위하여 다른 지점에 비해 상대적으로 높은 농도를 나타내는 조선소 주변해역과 항내 계류장과 같은 선박활동이 큰 몇몇 지점에서의 입도와 신방오제간의 상관성을 살펴보았다. 그 결과, 부산항에서 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.761, 0.775로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.748, 0.750으로 나타났으며, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.651, 0.643으로 비교적 높은 상관성을 보이고 있었다. 광양만에서는 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.853, 0.853으로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.562, 0.563으로 나타났고, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.697, 0.697로 나타나 비교적 높은 상관성을 보였다. 울산만에서는 Sand-ΣBTs와 Mud-ΣBTs의 상관계수(r)가 각각 0.669, 0.555로 나타났고, Sand-Diuron과 Mud-Diuron의 상관계수(r)가 각각 0.929, 0.921로 나타났고, Sand-Irgarol 1051과 Mud-Irgarol 1051의 상관계수(r)는 각각 0.922, 0.857로 나타났다. 입도와 유기주석화합물과의 상관성은 다른 해역에 비해 상대적으로 낮았으나 입도와 신방오제의 상관성은 부산항과 광양만에 비해 상대적으로 가장 높은 상관성을 보였다.
(Abstract)
Organotin compounds are one of the most widely used antifouling agent to prevent adherence of sedentary to ship hull and other structural surfaces immersed in seawater. Recently International Maritime Organization(IMO) proposed to extend the ban to all ocean going vessels beginning from 2...
(Abstract)
Organotin compounds are one of the most widely used antifouling agent to prevent adherence of sedentary to ship hull and other structural surfaces immersed in seawater. Recently International Maritime Organization(IMO) proposed to extend the ban to all ocean going vessels beginning from 2003. Also a prohibition by IMO against the use of organotin compounds as active ingredients in antifouling systems on ships will be effective from 2008. Following the international restrictions on the use of organotin based antifoulants, paint manufacturers have developed many new biocide products as alternatives to ban the use of organotin compounds. So these compounds are widely used to ship hull. However, few studies have been undertaken on either the fate in the aquatic environment or the harmful effects on aquatic organisms of these alternative antifouling biocides.
So, this study was designed to examine the contamination level of organotin compounds and new antifouling agents in marine sediment from Busan harbor, Gwangyang bay and Ulsan bay in Korea.
In case of organotin compounds, the concentrations of TBT and TPT compounds were generally higher than their metabolites. In sediments from Busan harbor, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 2.16 to 1122.50(median 134.87) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 24.58(median 2.90) ng/g-wet wt. as Cl. In sediments from Gwangyang bay, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 2.07 to 57.32(median 10.25) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 7.90(median 0.49) ng/g-wet wt. as Cl. And in sediments from Ulsan bay, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 0.50 to 2766.20(median 301.55) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 110.62(median 9.55) ng/g-wet wt. as Cl. On the whole, the highest mean concentration was detected in sediment from Ulsan bay, on the other hand, the lowest mean concentration was detected in sediment from Gwangyang bay.
In case of new antifouling agents, we investigated antifouling agents such as Sea-Nine 211, Diuron, Dichlofluanid, Irgarol 1051, M1 and Copper pyrithione(CuPT) in marine surface sediments. In sediments from Busan harbor, Sea-Nine 211 was in the range of <0.5 to 1.8 ng/g-dry wt., Diuron was in the range of <0.5 to 90.1 ng/g-dry wt., Dichlofluanid was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was in the range of 0.9 to 114.8 ng/g-dry wt., M1 was in the range of 0.6 to 9.1 ng/g-dry wt. and CuPT was detected under detection limit(<5). A higher concentration of antifouling agents were surveyed around shipyard and mooring area than waterway. In sediments from Gwangyang bay, concentration of Sea-Nine 211 was detected under detection limit(<0.5), Diuron was detected in the range of 1.2 to 8.5 ng/g-dry wt., Dichlofluanid also was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was detected in the range of <0.5 to 8.7 ng/g-dry wt., M1 was detected under detection limit(<0.5) and CuPT was detected under detection limit(<5). And in sediments from Ulsan bay, Sea-Nine 211 was in the range of <0.5 to 1.5 ng/g-dry wt., Diuron was in the range of 0.1 to 795.3 ng/g-dry wt., Dichlofluanid was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was in the range of 0.8 to 425.1 ng/g-dry wt., M1 was in the range of <0.5 to 12.7 ng/g-dry wt. and CuPT was detected under detection limit(<5). The high levels of Diuron and Irgarol 1051 were detected around shipyard and moorage areas. The concentration of antifouling agents in sediments from Ulsan bay was higher than those of Busan harbour and Gwangyang bay. The concentrations of Diuron and Irgarol 1051 were detected higher than other antifouling agents at almost all sediments surveyed.
The correlation between Diuron and ΣBTs, Irgarol 1051 and ΣBTs were clearly observed in all surveys. It means that organotins and new antifoulings agents in sediments from three big harbour were derived from ship activity such as shipbuilding, moorage, transportation and etc. Also, a result of correlation between antifouling agents and grain size was clearly observed in Busan harbor and Ulsan bay. However, in Gwangyang bay, it was lower than Busan harbor and Ulsan bay.
(Abstract)
Organotin compounds are one of the most widely used antifouling agent to prevent adherence of sedentary to ship hull and other structural surfaces immersed in seawater. Recently International Maritime Organization(IMO) proposed to extend the ban to all ocean going vessels beginning from 2003. Also a prohibition by IMO against the use of organotin compounds as active ingredients in antifouling systems on ships will be effective from 2008. Following the international restrictions on the use of organotin based antifoulants, paint manufacturers have developed many new biocide products as alternatives to ban the use of organotin compounds. So these compounds are widely used to ship hull. However, few studies have been undertaken on either the fate in the aquatic environment or the harmful effects on aquatic organisms of these alternative antifouling biocides.
So, this study was designed to examine the contamination level of organotin compounds and new antifouling agents in marine sediment from Busan harbor, Gwangyang bay and Ulsan bay in Korea.
In case of organotin compounds, the concentrations of TBT and TPT compounds were generally higher than their metabolites. In sediments from Busan harbor, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 2.16 to 1122.50(median 134.87) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 24.58(median 2.90) ng/g-wet wt. as Cl. In sediments from Gwangyang bay, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 2.07 to 57.32(median 10.25) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 7.90(median 0.49) ng/g-wet wt. as Cl. And in sediments from Ulsan bay, the concentrations of ΣBTs was detected in the range of 0.50 to 2766.20(median 301.55) ng/g-wet wt. as Cl, and the concentrations of ΣPTs was detected in the range of <0.1 to 110.62(median 9.55) ng/g-wet wt. as Cl. On the whole, the highest mean concentration was detected in sediment from Ulsan bay, on the other hand, the lowest mean concentration was detected in sediment from Gwangyang bay.
In case of new antifouling agents, we investigated antifouling agents such as Sea-Nine 211, Diuron, Dichlofluanid, Irgarol 1051, M1 and Copper pyrithione(CuPT) in marine surface sediments. In sediments from Busan harbor, Sea-Nine 211 was in the range of <0.5 to 1.8 ng/g-dry wt., Diuron was in the range of <0.5 to 90.1 ng/g-dry wt., Dichlofluanid was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was in the range of 0.9 to 114.8 ng/g-dry wt., M1 was in the range of 0.6 to 9.1 ng/g-dry wt. and CuPT was detected under detection limit(<5). A higher concentration of antifouling agents were surveyed around shipyard and mooring area than waterway. In sediments from Gwangyang bay, concentration of Sea-Nine 211 was detected under detection limit(<0.5), Diuron was detected in the range of 1.2 to 8.5 ng/g-dry wt., Dichlofluanid also was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was detected in the range of <0.5 to 8.7 ng/g-dry wt., M1 was detected under detection limit(<0.5) and CuPT was detected under detection limit(<5). And in sediments from Ulsan bay, Sea-Nine 211 was in the range of <0.5 to 1.5 ng/g-dry wt., Diuron was in the range of 0.1 to 795.3 ng/g-dry wt., Dichlofluanid was detected under detection limit(<0.5), Irgarol 1051 was in the range of 0.8 to 425.1 ng/g-dry wt., M1 was in the range of <0.5 to 12.7 ng/g-dry wt. and CuPT was detected under detection limit(<5). The high levels of Diuron and Irgarol 1051 were detected around shipyard and moorage areas. The concentration of antifouling agents in sediments from Ulsan bay was higher than those of Busan harbour and Gwangyang bay. The concentrations of Diuron and Irgarol 1051 were detected higher than other antifouling agents at almost all sediments surveyed.
The correlation between Diuron and ΣBTs, Irgarol 1051 and ΣBTs were clearly observed in all surveys. It means that organotins and new antifoulings agents in sediments from three big harbour were derived from ship activity such as shipbuilding, moorage, transportation and etc. Also, a result of correlation between antifouling agents and grain size was clearly observed in Busan harbor and Ulsan bay. However, in Gwangyang bay, it was lower than Busan harbor and Ulsan bay.
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